Transfert de solutés réactifs dans la zone non-saturée des sols à différentes échelles d’observation

Le sol a longtemps été perçu comme un milieu dont la prise en compte n’était pas prioritaire lors d’une pollution environnementale : soit on considérait que le sol était un filtre parfait pour de nombreuses pollutions dont la migration vers l’atmosphère, les plantes ou l’aquifère était suffisamment lente pour être négligée ; soit au contraire les mécanismes de transfert dans la zone non-saturée des sols étaient si mal connus que la modélisation supprimait le passage dans la zone non-saturée, pénalisant ainsi les prédictions par un scénario de contamination immédiate de l’aquifère. Depuis une vingtaine d’années, la prise de conscience de la nécessité de protéger la ressource en eau a engendré un durcissement de la réglementation sur la pollution et la réhabilitation des sols, qui se poursuit actuellement avec la mise en place d’une directive européenne sur la préservation des sols. Par ailleurs, l’augmentation de la pression foncière péri-urbaine permet désormais de financer la réhabilitation des nombreux sites industriels, auparavant restés en friche durant plusieurs décennies, et dont les sols sont pollués. Ces modifications sociétales ont généré une exigence de connaissance approfondie des mécanismes de transfert des contaminants dans la zone nonsaturée, ouvrant la voie à d’intenses recherches dans ce domaine.

C’est dans ce contexte qu’Electricité De France s’est engagé dans le développement de codes de transfert de contaminants (radioactifs ou non-radioactifs) depuis les sites de production d’électricité vers tous les compartiments de l’environnement : atmosphère, cours d’eau, sols, aquifères, biosphère. Concernant la zone non-saturée des sols, l’un des efforts de recherche porte sur la justification théorique et expérimentale des lois et paramètres retenus ainsi que sur l’alimentation des bases de données. Les codes de calcul et les méthodologies ainsi élaborés serviront à optimiser la gestion des incidents sur les sites de production en fonctionnement, mais aussi pour les travaux de réhabilitation des sites en démantèlement.

Parallèlement, le Laboratoire de Technologies des Traceurs du Commissariat à l’Energie Atomique souhaite renforcer ses compétences dans le domaine des milieux non-saturés par la valorisation et le développement de nouveaux outils expérimentaux. La collaboration d’Electricité De France et du Laboratoire de Technologies des Traceurs du Commissariat à l’Energie Atomique s’est concrétisée autour de l’étude du transfert du cobalt et du strontium (contaminants potentiels dans leurs formes radioactives) et des traceurs inertes dans la zone non-saturée du sol de la centrale nucléaire de Brennilis (Finistère), qui est un site pilote de démantèlement. Le Laboratoire d’étude des Transferts en Hydrologie et Environnement a participé à l’encadrement de ce travail et a apporté ses compétences théoriques et expérimentales dans le domaine des transferts de solutés en mileu poreux.

Le changement d’échelle d’observation : une démarche graduelle de caractérisation 

Pour éviter les contraintes et difficultés techniques liées à l’expérimentation de terrain et compléter les résultats partiels obtenus, il existe plusieurs dispositifs expérimentaux de laboratoire. Dans cette étude, les dispositifs retenus sont le tube à essai, le réacteur agité à flux ouvert, la colonne de sol remanié, et le lysimètre de sol non-remanié . A chaque dispositif expérimental correspond une échelle spatiale (allant du centimètre au décamètre) et une échelle temporelle (liée au temps de séjour du contaminant). On peut donc considérer chacun de ces dispositifs comme une « échelle d’observation ». Chaque échelle d’observation possède des avantages et des inconvénients spécifiques  ainsi qu’un usage adapté à des objectifs distincts . Le tube à essai est le dispositif le plus simple d’utilisation, mais également le plus simplificateur et donc le moins représentatif des conditions de terrain. A l’opposé, le traçage de terrain est le dispositif le plus représentatif, mais aussi l’un des plus compliqués à mettre en œuvre .

La démarche employée, appelée ici « changement d’échelle d’observation », consiste à passer graduellement du dispositif le plus simple au plus complexe avec, pour chaque nouvelle échelle d’observation, une conceptualisation et une modélisation des résultats obtenus. Il s’agit de dégager une vision d’ensemble pour tenter de :
– hiérarchiser et caractériser les mécanismes qui influencent le transfert des contaminants,
– vérifier l’adéquation d’un même paramètre issu de modélisations à différentes échelles d’observation,
– proposer une méthodologie globale simplifiée, réduisant la complexité et le coût des expérimentations tout en conservant une représentativité satisfaisante.

LA MIGRATION DES CONTAMINANTS DANS LES SOLS : UN PHÉNOMÈNE MULTIFACTORIEL

Les phénomènes de migration et de mobilité des contaminants dans les sols sont un domaine de recherche dont la complexité réside essentiellement dans la multiplicité des mécanismes physiques, chimiques et biologiques. Les contaminants solubles sont transportés par l’eau. Il s’agit donc en premier lieu de comprendre le comportement de l’eau dans le sol. Or la géométrie du réseau poral des sols est si complexe que l’hydrostatique et l’hydrodynamique ne peuvent pas être décrites de façon totalement déterministe et sont approchées par des modèles macroscopiques (Jury & Flühler, 1992). Par ailleurs, la plupart des contaminants inorganiques interagissent positivement (attractions) ou négativement (répulsions) avec la phase solide des sols. Ces interactions multiples dépendent de facteurs physiques (tels que la température) et chimiques (tels que la composition de la solution et la nature diverse des solides minéraux et organiques : Hayes et al., 1989 ; Sollins et al., 1996). Les interactions sol-contaminants sont gouvernées par tant de facteurs qu’une description exhaustive est impossible, remplacée inévitablement par une approche phénoménologique globale. De surcroît, le sol est un milieu vivant dans lequel les animaux et les végétaux apportent encore de la complexité, tant au niveau chimique que physique.

Enfin, tous ces facteurs contrôlant la migration des contaminants dans les sols sont liés entre eux et varient dans l’espace (ex : Mulla & McBratney, 2000) et au cours du temps (ex. : Linehan et al., 1989 ; Jardine et al., 1990 ; Tessier, 1994) : les régimes stationnaires ne sont qu’une exception ou une approximation facilitant la compréhension et la modélisation des mécanismes.

Table des matières

INTRODUCTION
1. PROBLÉMATIQUE
1.1. OBJECTIFS ET DÉMARCHE DE L’ÉTUDE
1.1.1. Le changement d’échelle d’observation : une démarche graduelle de caractérisation
1.2. LA MIGRATION DES CONTAMINANTS DANS LES SOLS : UN PHÉNOMÈNE MULTIFACTORIEL
1.2.1. Les facteurs physiques contrôlant les mouvements de l’eau dans le sol
1.2.1.1. Les relations entre succion et teneur en eau
1.2.1.2. Les mécanismes hydrodynamiques du transfert des contaminants dans les sols
1.2.1.2.1. L’utilisation de traceurs inertes pour isoler les mécanismes hydrodynamiques
1.2.1.2.2. Le transfert des traceurs inertes dans les sols
1.2.2. Les facteurs chimiques contrôlant les interactions sol-contaminants
1.3. LES INFLUENCES DE L’ÉCHELLE D’OBSERVATION
1.3.1. Influence de l’échelle spatiale : l’« effet d’échelle »
1.3.1.1. Mise en évidence de l’effet d’échelle
1.3.1.2. Origines de l’effet d’échelle
1.3.1.3. Effet d’échelle sur la dispersion
1.3.2. Influence de l’échelle temporelle
1.3.3. Ordres de grandeur représentatifs
2. MATÉRIELS ET MÉTHODES
2.1. MATÉRIEL
2.1.1. Contaminants étudiés
2.1.1.1. Le tritium
2.1.1.2. Le cobalt
2.1.1.2.1. Problématique environnementale du cobalt
2.1.1.2.2. Propriétés physico-chimiques du cobalt
2.1.1.2.3. Comportement géochimique du cobalt
2.1.1.3. Le strontium
2.1.1.3.1. Problématique environnementale du strontium
2.1.1.3.2. Propriétés physico-chimiques du strontium
2.1.1.3.3. Comportement géochimique du strontium
2.1.2. Site et sol étudiés
2.1.2.1. Situation géographique et climatique
2.1.2.2. Caractéristiques générales de la parcelle
2.1.2.3. Profil pédologique
2.1.2.4. Caractéristiques physiques du sol
2.1.2.5. Caractéristiques chimiques du sol
2.2. MÉTHODES
2.2.1. Le tube à essai
2.2.2. Le réacteur agité à flux ouvert
2.2.3. La colonne de sol remanié et tamisé
2.2.4. Le lysimètre de sol non-remanié
2.2.5. L’infiltrométrie sur le terrain
2.2.6. Le traçage de terrain
3. ETUDE DU COMPORTEMENT DE L’EAU DANS LE SOL
3.1. GÉOMÉTRIE DU MILIEU POREUX
3.1.1. Variabilité spatiale de la porosité
3.1.2. Nature des hétérogénéités du milieu poreux
3.2. COMPORTEMENT HYDROSTATIQUE DU SOL
3.2.1. Répartition de l’eau dans le profil de sol
3.2.2. Courbe succion-teneur en eau
3.3. COMPORTEMENT HYDRODYNAMIQUE DU SOL
3.3.1. Variabilité spatiale de la conductivité hydraulique à saturation
3.3.2. Variabilité spatiale de la vitesse porale moyenne aux teneurs en eau du terrain
3.3.3. Variabilité spatiale du coefficient de dispersion
3.3.4. Origine des hétérogénéités hydrodynamiques
3.4. CONCLUSION
4. ETUDE DES INTERACTIONS CHIMIQUES SOL-CONTAMINANTS
4.1. EQUILIBRES D’ADSORPTION
4.1.1. Isothermes d’adsorption du cobalt et du strontium sur l’arène granitique
4.1.2. Isothermes d’adsorption du cobalt et du strontium sur la couche organique
4.1.3. Influence du pH sur les isothermes d’adsorption
4.2. VITESSES D’ADSORPTION ET DE DÉSORPTION
4.2.1. Mise en évidence d’une hystérèse cinétique
4.2.2. Mise en évidence de réactions rapides et lentes
4.2.2.1. Facteurs influençant la proportion des réactions rapides et lentes
4.2.2.1.1. Influence de la concentration
4.2.2.1.2. Influence du pH
4.3. COMPORTEMENT COMPLEXE DU STRONTIUM SUR LE TERRAIN
4.4. CONCLUSION
CONCLUSIONS ET PERSPECTIVES
RÉFÉRENCES

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