Traceurs de la pollution atmosphérique : ozone et CO

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Le CO2 comme traceur du transport et des échanges surface continentale-atmosphère

CO2 : caractéristiques, sources et puits

Le CO2 est le principal gaz à effet de serre d’origine humaine. C’est un élément très stable et en concentration relativement homogène dans l’atmosphère. La végétation échange avec l’atmosphère une quantité importante de CO2 lors des processus de respirations et de la photosynthèse. L’océan dissous également une quantité importante de CO2. Ces flux bruts sont dépendants de la quantité présente dans le réservoir atmosphérique, hors la concentration atmosphérique de CO2 n’est pas à l’équilibre.
Les émissions anthropiques ont porté les concentrations atmosphériques de 280 ± 5 ppm à l’ère « préindustrielle » à 379 ± 0,65 ppm en 2005 (IPCC, 2007), avec une croissance de 2,0 ppm an-1 sur la période 2000-2007 (GCP, 2008). Actuellement, le bilan du CO2 est dominé par les émissions anthropiques associées à l’utilisation de combustibles fossiles, qui injectent 8,5 GtC an-1 dans l’atmosphère (en 2007 ; GCP, 2008 ; Table 1.3). La déforestation tropicale constitue également un apport de CO2 atmosphérique. Cette modification de l’utilisation des sols contribue ainsi entre 0,5 et 2,7 GtC an-1 supplémentaires (1,5 GtC an-1 entre 2000 et 2007 ; GCP 2008). La quantité de CO2 atmosphérique augmente néanmoins d’une valeur inférieure aux apports décrits cidessus. Depuis 2000, la quantité de carbone dans l’atmosphère a crû de 4,1 ± 0,1 GtC an–1 en moyenne. Les deux autres réservoirs capables d’échanges « rapides » avec l’atmosphère, la végétation terrestre et les océans, absorbent environ 55% de ces émissions. Ceci représente sur les 5 dernières années 2,6 GtC an-1 pour les écosystèmes terrestres et 2,3 GtC an-1 pour l’océan (GCP, 2008). Ces deux puits sont toutefois sensibles au réchauffement climatique, et pourraient montrer des signes de ralentissement significatif.
La variabilité interannuelle du puits terrestre (Bousquet et al., 2000) est partiellement expliquée par les feux de forêts (Langenfelds et al., 2001 ; van der Werf et al., 2004) prépondérants durant les périodes sèches associées aux variations d’El Niño. Ainsi, durant la période 1997/1998, Langenfelds et al. (2001) estime que les feux ont émis entre 0,8 et 3,7 GtC en CO2. Avec une méthodologie différente, la base de données GFED (van der Werf et al., 2006) indique que les feux
à l’échelle globale ont émis 2,4 ± 0,4 GtC an-1 (moyenne ± écart type), dont 0,16 ± 0,11 GtC an-1 pour la Sibérie. La variabilité intra et interannuelle du CO2 lié aux feux de forêts peut etre déduite de celle du CO (Fig. 1.6) à un facteur près. Le puits de carbone océanique a une variabilité interannuelle moindre (p. ex. Gruber et al., 2002, Bousquet et al., 2000).

Estimation des flux

La connaissance des flux de CO2 entre la surface et l’atmosphère à grande échelle peut s’obtenir selon deux approches. L’approche top-down implique l’inversion de mesures globales des concentrations atmosphériques et permet une attribution géographique des puits de surface à partie de mesures atmosphériques. Les approches dites bot tom-up consistent en la généralisation spatiale et temporelle d’observations localisées.
La modélisation inverse relie les concentrations atmosphériques mesurées aux flux de surface par le transport atmosphérique des anomalies de CO2 (p. ex. Tans et al., 1990, Fan et al., 1998, Bousquet et al., 1999, Gurney et al., 2002). Les mesures de CO2 sont effectuées à des stations de surface opérées par divers laboratoires à travers le monde. Le transport est évalué par des modèles atmosphériques. Cette méthode opère généralement à partir de flux prescrits, qui sont ensuite optimisés pour que le champ de CO2 simulé soit en accord avec les mesures dans la limite des incertitudes. Cette méthode permet d’une part d’évaluer robustement la variabilité interannuelle (p. ex. Bousquet et al., 2000 ; Rayner et al., 2008) et d’autre part d’estimer la valeur moyenne des flux (p. ex. Gurney et al., 2002 ; IPCC, 2007).
La répartition géographique des flux terrestres de carbone est plus difficile à établir. La distribution latitudinale a été déterminée par Tans et al. (1990) et Denning et al. (1995), selon lesquels un puits important dans l’hémisphère nord est requis pour expliquer le fort gradient interhémisphérique. Par contre, déterminer la distribution longitudinale est limité par de faibles gradients est-ouest de CO2. Fan et al. (1998) attribuent principalement le puits terrestre principal de l’hémisphère nord au continent nord-américain, alors que Bousquet et al. (1999) l’attribuent plutôt à l’Eurasie. Cette incertitude reflète également le manque de mesures : l’erreur dans la détermination de la répartition est-ouest des flux à une latitude donnée est fortement dépendante de la densité et de la disposition du réseau de mesure, en plus des erreurs de transport. Selon l’IPCC (2007, p. 523), les puits terrestres de l’hémisphère nord se répartissent pour entre -0,9 et +0,2 GtC an-1 en Europe, entre -1,2 et +0,3 GtC an-1 en Asie du nord et entre -0,6 et -1,1 GtC an-1 en Amérique du Nord. Il convient de noter ici l’importance des incertitudes sur l’Eurasie, et notamment sur l’Asie du Nord, en grande partie dûes au manque de mesures dans ces régions.
L’approche bottom-up consiste en l’extrapolation de mesures locales intégrées dans un modèle. Goodale et al. (2002) a ainsi compilé différents inventaires forestiers étendus statistiquement pour estimer les flux de C d’un grand nombre de pays de l’hémisphère nord. Les tours de flux utilisant la technique d’eddy covar ianc e (Wofsy et al., 1993, Baldocchi et al., 2001) fournissent un bilan détaillé sur une zone très limitée (~1 km2) et peuvent être intégrées dans les modèles de processus biosphériques (Reichstein et al., 2005, Santaren et al., 2007). La modélisation des flux de biosphère est toutefois difficile à réconcilier avec les flux estimés par approche top-down (Peylin et al., 2005a).

Vers l’échelle régionale

Ces estimations sont susceptibles de servir de base à des décisions liées à la maîtrise des émissions dans le cadre de la lutte contre le réchauffement climatique, et notamment du protocole de Kyoto. Il devient donc nécessaire de fournir des estimations précises à l’échelle nationale ou subcontinentale. A ce titre la modélisation inverse à de plus hautes résolutions spatiales (à l’échelle de la grille de modèle) et temporelles (journalières) est nécessaire. Par exemple Peylin et al. (2005b) estime des flux journaliers résolus spatialement à l’échelle du modèle pendant un mois ; cette méthode reste toutefois dépendante des conditions aux limites et donc d’une estimation correcte des flux à l’échelle globale. Les expériences lagrangiennes, dites aussi bilan de couche limite, proposées par Raupach et al. (1991) représentent une possibilité intéressante pour mesurer ponctuellement les flux (essentiellement diurnes ; Lloyd et al., 2001, Schmitgen et al., 2004 ; Lloyd et al., 2007). Une autre approche, similaire, de suivi lagrangien a été appliquée par Chou et al. (2002) sur la forêt Amazonienne. La précision de ces méthodes restent toutefois à améliorer et sont limitées à des périodes de temps réduites.

Le CO2 comme traceur du transport ?

Le CO2 peut également être utilisé comme traceur de transport et de mélange. C’est le principe sous-jacent de l’étude de Stephens et al. (2007) qui utilise le gradient vertical de CO2 comme une contrainte sur la représentation du mélange vertical à grande échelle dans les modèles.
Le CO2 peut également bénéficier d’une analyse conjointe avec le CO. Il a été établi que les concentrations de ces deux gaz sont fortement corrélées quand leurs puits respectifs (photochimique et biosphérique) sont faibles (Rivier et al., 2006 ; Suntharalingam et al., 2004). Le rapport de leur concentration peut être suffisamment conservatif pour permettre de prédire la concentration de CO2 due à la combustion (par exemple de combustible fossile) à partir de la concentration de CO (Potosnak et al., 1999).
L’étude de l’anomalie (négative ou positive) liée aux sources et puits de CO2 comme traceur de transport pur a été réalisée par exemple à méso-échelle par Perez-Landa et al. (2006) pour étudier l’alternance entre brise de mer et brise de terre sur la côte espagnole. Boering et al. (1996) ont utilisé la propagation verticale du CO2 comme un traceur de transport dans la stratosphère, en combinaison avec des mesures de NOx. A plus grande échelle, Wada et al. (2007) ont pu observer, au niveau de la mer dans le Pacifique nord occidental, le transport dans le Pacifique d’anomalies négatives de CO2 dues à l’assimilation par la végétation sibérienne et en Asie du sud-ouest. Ainsi le CO2 s’avère être un traceur potentiel du mélange et du transport atmosphérique à différentes échelles.

Mécanismes extratropicaux de transport et de mélange atmosphérique

Circulation extratropicale

Le transport atmosphérique en Sibérie se caractérise par une situation à l’interface entre la circulation extratropicale (de 30°N à 60°N), relativement bien comprise, et le vortex arctique. Le transport atmosphérique extratropical associé à l’export des polluants (HTAP, 2007) est essentiellement limité à la troposphère. La circulation y est largement découplée de la circulation tropicale (matérialisé par les cellules de Hadley avec convection profonde à la zone de convergence intertropicale et subsidence dans les régions subtropicales), ainsi que du vortex polaire (Fig. 1.6). La circulation moyenne zonale suit un mouvement d’est en ouest, le vent augmentant avec l’altitude. Sa composante méridienne est négligeable par rapport à sa composante zonale. Des perturbations baroclines imposent toutefois un mélange méridien tout au long de l’année. En été la convection joue un rôle important dans la ventilation de la couche limite au dessus des surfaces terrestres.
Le transport dans la troposphère tend à se maintenir sur une surface de température potentielle constante. Une stratification stable des masses d’air transportées est ainsi possible. Ces surfaces de température potentielle constante tendent à prendre de l’altitude lorsqu’on se déplace vers les pôles. Ainsi un transport vers le pôle aura tendance à subir une ascendance. Plusieurs types de circulation viennent se superposer à la circulation moyenne décrite ci-dessus.
Figure 1.6. Structure de la tropopause et localisation des principaux courants de jets et positions moyenne des fronts, d’après Shapiro et al. (1986).

Cyclones extratropicaux

Les cyclones extratropicaux sont associés à des perturbations baroclines. Ces dernières modulent la distribution de la vitesse du courant de jet en altitude (Malardel, 2005) et favorisent l’injection en altitude de l’air présent dans la couche limite (Keyser, 1999). Les cyclones extratropicaux sont ainsi un mécanisme d’export dominant pour l’air de la couche limite des côtes est-asiatiques et est-américaines (Stohl, 2001). Ce type de transport sporadique est responsable de la majeure partie du transport trans-Pacifique de polluants (Yienger et al., 2000).
Quatre types de circulation s’établissent dans un cyclone extratropical : la warm conveyor bel t (WCB) ascendante en avant du front froid due au fort gradient de température potentielle, la cold conveyor bel t (CCB) légèrement ascendante, le dry airs tr eam (DA) qui est typiquement associé à une intrusion stratosphérique, et la circulation de traîne post-front froid (Cotton et al., 1995 ; Cooper et al., 2002 ; Figure 1.7).
L’injection verticale due à la WCB est la plus significative pour le transport longue distance des polluants (flèche rouge dans la Figure 1.7 ; Banic et al., 1986, Bethan et al., 1998 ; Stohl, 2001) de par sa capacité à balayer la couche limite chargée en polluants et à injecter cet air à proximité du courant de jet. Le transport vertical peut être accéléré par une convection importante associée au front froid (Purvis et al., 2003). Selon Stohl (2002), les WCB permettent aux émissions nordaméricaines d’atteindre l’Europe en 3 à 4 jours.
Figure 1.7. Schéma des circulations associées aux amas en virgule dans un cyclone extratropical, d’après Cotton et al. (1995) et Cooper et al. (2002).

Mélange vertical par convection

La convection est un autre type de mélange atmosphérique se superposant à la circulation moyenne et couplée avec le transport longue distance des polluants. La Table 1.4 montre que les différents types de convection et les cyclones extratropicaux ont une capacité de transport vertical comparable, bien qu’associés à des quantités de précipitations différentes. L’ascension dans la convection profonde est beaucoup plus rapide (quelques minutes) que dans les cyclones extratropicaux, ce qui permet l’injection en altitude de composés plus réactifs. La ventilation de la couche limite par la succession entre croissance diurne de la couche limite et constitution d’une couche résiduelle nocturne soumise à des vents plus importants permet également d’accélérer le transport atmosphérique.
Enfin, l’advection dans la couche limite est également significative bien que plus lente que dans la troposphère libre. Quand la couche limite atteint la même hauteur que le jour précédent et ré-entraîne ainsi les polluants de la couche nocturne résiduelle (Stull, 1988), le transport intercontinental peut s’effectuer intégralement dans la couche limite. Ce type de transport domine en Europe, où la convection est peu profonde et l’activité cyclonique limitée (Duncan et Bey, 2004), et entraîne la pollution européenne vers la Sibérie qui reste la région de l’hémisphère nord la moins bien caractérisée en termes de transport.

Transport des polluants dans l’hémisphère nord

Le transport à longue distance n’a été véritablement intégré que récemment dans l’étude de la pollution atmosphérique. Dans les années 1960, un lien fût trouvé entre les émissions soufrées en Europe centrale et l’acidification des lacs en Scandinavie. Ceci aboutit à la signature en 1979 de la Convention sur la pollution atmosphérique transfrontalière à longue distance, sous l’égide de la Commission économique des Nations Unies pour l’Europe (http://www.unece.org/env/lrtap/), suivi en 1984 par la mise en place du protocole EMEP de collecte de données sur les émissions européennes. Au-delà des substances acidifiantes, le transport à longue distance est également responsable de concentrations élevées de polluants à grande distance des zones d’émission.

Brume arctique

Les efforts de recherche ont été initialement portés sur des cas où le transport intercontinental est la seule source d’explication plausible. C’est le cas du Ar c ti c Haze, ou brume arctique, une brume marron ayant une concentration élevée en polluants observée dans l’Arctique par les pilotes de l’U.S. Air Force dans les années 1950. L’explorateur Adolf Erik Nordenskiöld, dans les années 1870, avait le premier émis une hypothèse sur ce phénomène (Nordenskiöld, 1883 ; Garrett, 2008) en l’attribuant à la chute imperceptible et continue d’une poussière cosmique. Il fut également étudié par l’équipe de Frijdthof Nansen en 1894 (Nansen, 1897) qui l’attribue également à un dépôt atmosphérique. Dans les années 1970, des études plus détaillées de géochimie isotopique ont permis à Rahn et al. (1977) et Shaw et al. (1982) d’attribuer la source de la brume arctique à des émissions asiatiques ou européennes. Par la suite, Hong et al. (1994) ont même déterminé à partir de carottages au Groenland que la teneur en plomb était supérieur d’un facteur quatre à ses taux naturels sur une période concordant avec celle de l’empire Romain. Un paléo-transport intercontinental de la pollution atmosphérique par les métaux lourds a ainsi été documenté pour la période de l’Antiquité. La recherche actuelle sur le réchauffement climatique, dont l’Arctique est un avant-poste de par les nombreuses transformations qui s’y déroulent, a permis d’approfondir cette question (p. ex. Law & Stohl, 2007) et de mieux identifier le transport atmosphérique vecteur de polluants précurseurs. La brume arctique illustre un cas limite de l’isolement entre les circulations atmosphériques aux moyennes latitudes et arctiques, la Sibérie et la Scandinavie étant suffisamment froides pour exporter facilement des polluants vers l’Arctique (HTAP, 2007). Le transport associé à ce phénomène s’effectue donc principalement dans la couche limite (Stohl, 2006).
La troisième Année Polaire Internationale a ainsi permis de développer des projets tels que POLARCAT (Stohl & Law, 2006 ; www.polarcat.no) dédiés à l’étude de la chimie et du transport atmosphérique en environnement Arctique.

Table des matières

Chapitre 1. Introduction
1.1. Traceurs de la pollution atmosphérique : ozone et CO
1.1.1. L’ozone, acteur central de la chimie atmosphérique
1.1.2. CO : un traceur de la combustion dans l’hémisphère nord
1.1.3. Impact atmosphérique global des feux de forêt
1.1.4. Caractérisation des émissions de CO
1.2. Le CO2 comme traceur du transport et des échanges surface continentale-atmosphère
1.2.1. CO2 : caractéristiques, sources et puits
1.2.2. Estimation des flux
1.2.3. Vers l’échelle régionale
1.2.4. Le CO2 comme traceur du transport ?
1.3. Mécanismes extratropicaux de transport et de mélange atmosphérique
1.3.1. Circulation extratropicale
1.3.2. Cyclones extratropicaux
1.3.3. Mélange vertical par convection
1.4. Transport des polluants dans l’hémisphère nord
1.4.1. Brume arctique
1.4.2. Transport trans-Pacifique
1.4.3. Hémisphère nord
1.4.4. Sibérie
1.5. Aérosols : particles nanométriques et nucléation
1.6. Objectif général
1.7. Plan de l’étude
Chapitre 2. Le projet YAK-AEROSIB : objectifs et réalisation
2.1. Implémentation du projet YAK-AEROSIB
2.1.1. Etudier la troposphère sibérienne in-situ
2.2. Organisation des campagnes
2.2.1. Région survolée par les campagnes
2.2.2. Plan de vol
2.3. Campagne d’avril 2006
2.4. Campagne de Septembre 2006
2.5. Campagne d’Aout 2007
2.6. Campagnes YAK/POLARCAT en Juillet 08
Chapitre 3. Campagnes transcontinentales et transport du CO2, CO et O3 en Sibérie
3.1. Problématique de la variabilité des composés atmosphériques
3.1.1. Variabilité troposphérique des polluants en Sibérie
3.1.2. Variabilité du CO2 dans la troposphère continentale
3.1.3. Transport dans la première campagne YAK
3.2. Résumé
3.3. Article
3.4. Introduction
3.5. Campaign and instrumentation description
3.5.1. Study Area
3.5.2. Campaigns description
3.6. Onboard instruments
3.6.1. CO2
3.6.2. O3
3.6.3. CO
3.6.4. Meteorological parameters
3.7. Synoptic situation and transport
3.7.1. Lagrangian particle transport model
3.7.2. Synoptic situation during April 2006 campaign
3.7.3. Synoptic situation during September 2006 campaign
3.8. Tracers variability
3.8.1. April 2006 campaign
3.8.1.1 CO2 concentrations
3.8.1.2 High CO concentrations
3.8.1.3 O3 concentrations
3.8.1.4 Free tropospheric CO2 and CO layer structure
3.8.2. September 2006 campaign
3.8.2.1 CO2 concentrations
3.8.2.2 CO concentrations
3.8.2.3 Comparison of CO data with MOZAIC flights
3.8.2.4 CO-CO2 correlations
3.8.2.5 O3 concentrations and possible contributions
3.9. A case study for the source attribution of CO and CO2 enhancements in April 2006
3.9.1. Uplift of elevated CO concentrations from China in April
3.9.1.1 Fast transport modelling related to a baroclinic perturbation
3.9.1.2 Warm conveyor belts role on Asian pollutants redistribution
3.9.1.3 Limited chemistry in the plume
3.9.1.4 Contributions of biomass burning and fossil fuel combustion
3.9.2. Interpretation of CO/CO2 ratio for selected cases
3.9.2.1 CO as a surrogate tracer for fossil fuel CO2
3.9.2.2 CO/CO2 ratios during Flights 2 and 3 and source attribution
3.9.2.3 Analysis of errors
3.10. Conclusion
Chapitre 4. Relations source-récepteur pour les mesures de gaz trace
4.1. Contexte
4.1.1. Relier les mesures de concentrations aux émissions à l’aide d’un modèle lagrangien
4.1.2. Technique de clustering pour le transport
4.2. Résumé
4.3. Article
4.4. Introduction
4.5. Data and Methods
4.5.1. Campaigns overview and Instruments
4.5.2. Atmospheric backward transport model
4.5.3. Cluster analysis
4.6. Campaign observations
4.6.1. CO2 measurements over Siberia
4.6.2. CO and O3 measurements over Siberia
4.7. Cluster-based SRR relationships: case studies
4.7.1. Flight 1: pollution from NE China
4.7.2. Flight 5: Fires and CO2 uptake
4.7.3. Flight 9: CO2 uptake, forest fire and stratospheric input
4.8. Statistical relation between regions and species across campaigns
4.8.1. Variations of CO2 associated to source regions
4.8.2. Variations of CO and O3 associated to source regions
4.9. Conclusion
Chapitre 5. Distribution des aérosols fins dans la troposphère
5.1. Contexte
5.2. Résumé
5.3. Article
5.4. Introduction
5.5. Methods
5.6. Results and discussion
5.6.1. Particle concentrations during the intensive campaigns
5.6.2. Size distribution and the limitation of size resolution
5.6.3. Long range transport of surface tracers and particle concentrations: April 2006 case
5.6.4. Upper troposphere particle formation: September 2006 case
5.6.5. New particle formation in mid-tropospheric cloud outflow: September 2006 case
5.6.6. Seasonal variation
5.7. Summary and Conclusions
Chapitre 6. Apport des mesures pour la contrainte des modèles
6.1. Contexte et résumé
6.1.1. Mélange vertical et rectifier
6.2. Résumé
6.3. Article
6.4. Introduction
6.4.1. Why are measurements needed over Siberia?
6.5. Experimental strategy and operations
6.6. Vertical and horizontal variability of CO2, CO and O3 over Siberia
6.6.1. Carbon dioxide
6.6.2. Ozone
6.6.3. Carbon monoxide
6.7. CO2 as a tracer of vertical and horizontal mixing in models
6.7.1. Vertical mixing of CO2 and rectification gradients
6.7.2. Horizontal mixing of CO2 and cross PBL transport
6.8. Pollution over Siberia and source regions
6.8.1. Long-range transport of fires and European emission vs. clean Arctic air (September 2006)
6.8.2. Uplift and northward transport of pollution from China (April 2006)
6.9. Conclusion and future outlook
6.10. Simulations LMDZ : résultats supplémentaires
Chapitre 7. Conclusion et perspectives
7.1. Réalisation des campagnes
7.2. Traitement des données
7.3. Distribution du CO2
7.4. Distribution du CO et de l’O3
7.5. Transport atmosphérique à grande échelle en Sibérie
7.6. CO2 : contrainte sur le mélange vertical des modèles
7.7. Apport sur la formation des aérosols en troposphère propre
7.8. Perspectives : quelles campagnes futures ?
7.8.1. Observer les panaches de feux de biomasse
7.8.2. Suivre les anomalies de CO2
7.8.3. Mesurer la nucléation d’aérosols
7.8.4. Améliorer l’assurance qualité et l’utilisation de traceurs
7.8.5. Contrainte des sources régionales de méthane
7.9. Perspectives : Modélisation des observations
7.9.1. Modélisation synoptique du soulèvement d’Avril 2006
7.9.2. Contrainte du mélange vertical pour le CO2
7.9.3. Contribution de l’advection aux mesures de gaz trace
Références bibliographiques
Annexe 1. Moyens expérimentaux.
Annexe 2. Données expérimentales
Annexe 3. Article

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