Traçage des propriétés chimiques des fluides et des processus de serpentinisation et de carbonatation

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Structures atomiques des minéraux secondaires

Les minéraux ont une structure atomique ordonnée caractérisée par un arrangement régulier des atomes selon une périodicité et une symétrie, défini par un système cristallin. Différentes familles peuvent être caractérisées par leur structure atomique et leur réseau cristallin. Cet arrangement atomique détermine les propriétés physiques du minéral.

Structure atomique de l’olivine

L’olivine est le constituant majoritaire du manteau. Elle correspond à une solution solide entre le pôle pure ferrique (formant la fayalite Fe2SiO4) et le pôle pure magnésien (formant la forstérite Mg2SiO4). Elle a une structure atomique orthorhombique caractérisée par un empilement d’atomes d’oxygène parallèle au plan (001) dans un arrangement quasi-hexagonal. Dans les sites interstitiels entre les couches d’oxygène, les atomes de Si occupent les sites tétraédriques et les atomes de Fe et/ou Mg (de même valence) occupent les sites octaédriques. Chaque oxygène est lié à trois atomes de Fe et/ou Mg et un atome de Si (Figure I.11). Les atomes de Fe et Mg occupent deux sites octaédriques : la moitié est localisée dans les sites les plus petits M1 et l’autres moitié dans les sites M2 (Figure I.11). La distribution des ions Fe2+ et Mg2+ entre les deux sites est variable mais les ions Fe2+ ont une préférence pour les sites M1. Les paramètres de maille de l’olivine sont : a 4.82 Å, b 10.48 Å, c 6.09 Å pour le pôle fayalite et a 4.75 Å, b 10.20 Å, c 5.98 Å pour le pôle forstérite.
L’ovine peut enregistrer différents systèmes de glissement liés au fluage mantellique, ce qui engendre une déformation/anisotropie intrinsèque. L’olivine peut se déformer suivant différents plans de glissement en fonction essentiellement de la température mais également de la pression et de la quantité d’eau. Il existe différents mécanismes de déformations ductiles (sans fracturation) de l’olivine : par dislocation (« dislocation creep ») et par diffusion (défaut ponctuel dans un atome ; « diffusion creep »). La direction préférentielle de glissement de l’olivine est suivant l’axe a [100] ; la direction de vitesse moyenne est suivant l’axe c [001] et la direction la plus lente est suivant l’axe b [010] (Figure I.12). L’axe « rapide » a [100]ol s’aligne dans la direction de l’écoulement, i.e. de la linéation mantellique et le plan (010)ol s’aligne suivant la foliation mantellique. Ces principaux axes cristallographiques de l’olivine sont analysés à l’EBSD afin d’obtenir des informations sur les orientations cristallographiques préférentielles de l’olivine, CPO, distribution de la misorientation MOD et la direction du fluage mantellique (anisotropie). De plus, cette anisotropie mantellique entraîne une anisotropie sismique : les ondes sismiques se déplacent à des vitesses différentes suivant les différents axes cristallographiques de l’olivine (Mainprice et al, 2013).

Structure atomique des serpentines

Les serpentines appartiennent à la famille des phyllosilicates caractérisée par une structure trioctahédrale en feuillets de type TO. Les serpentines sont composées par l’empilement et l’alternance de couches tétraédriques Si-O (T) et des couches octaédriques Mg-(O,OH) (O). Les couches tétraédriques sont composées des ions Si4+ liés à 4 atomes d’oxygènes. Les atomes d’oxygènes partagent des liaisons en commun avec les couches tétraédriques et octaédriques. Les couches octaédriques sont composées des ions Mg2+ qui peuvent être substitués par des ions divalents Fe2+ ou trivalents Fe3+ et Al3+. Ces ions sont liés à 6 oxygènes ou à un groupement OH. Ces successions de couches forment des feuillets qui ont un espace interfoliaire de 7.2 A. Un décalage caractérisé par une différence de longueur entre les couches tétraédriques et octaédriques, liée à un une composition chimique légèrement différente et appelée désaccord paramétrique. Ce désaccord paramétrique est accommodé par différentes structures afin de compenser le déséquilibre engendré. Ces structures permettent de définir les différentes variétés de serpentines : les trois polymères principaux l’antigorite, la lizardite et le chrysotile ainsi que les serpentines polygonales (Figure I.13).
L’antigorite a la structure minérale la mieux organisée, caractérisée par un changement de polarité des couches de façon périodique (Padrón-Navarta et al., 2008). Le désaccord paramétrique, lié à un nombre de tétraèdres Si-O légèrement inférieur, est compensé par une courbure des couches en feuillet et par une alternance et une inversion périodique des couches tétraédriques autour des couches octaédriques (Figure I.13.A). Cette alternance périodique crée une superstructure avec une forte valeur du paramètre de maille a (33-51A). L’antigorite est le seule polymorphe de la serpentine à pouvoir être analysé par la microscopie de diffraction des électrons (EBSD).
La lizardite a une structure planaire, constituée de feuillet en plan (Figure I.13.B). Le désaccord paramétrique est compensé par une rotation des tétraèdres (Mellini and Zanazzi, 1987). La lizardite peut incorporer le fer ferrique Fe3+, libéré lors de la réaction d’oxydo-réduction, dans le site tétraédrique (2Fe3+ = Mg2+ + Si4+) et le site octaédrique (2Fe3+ = 3Fe2+) (Marcailloux et al., 2011). Le désaccord paramétrique peut alors être compensé par substitution et incorporation des éléments comme le fer ferrique, permettant de stabiliser la structure planaire de la lizardite.
Le chrysotile a une structure cylindrique caractérisée par un enroulement des feuillets (Figure I.13.C). Le désaccord paramétrique, lié à un nombre de tétraèdres Si-O légèrement inférieur, est compensé par cet enroulement des feuillets essentiellement autour de l’axe x (formant l’ortho- ou le clino-chrysotile) ou plus rarement autour de l’axe y (formant le para- chrysotile) (Whittaker, 1956). L’enroulement des couches en feuillets est irrégulier. Deux types d’enroulement peuvent se produire : un enroulement cylindrique ou en spirale. Le diamètre moyen interne et externe est d’environ 75A et 250A respectivement. Le chrysotile est un polymorphe métastable.
La serpentine polygonale a une structure en feuillets caractérisée par des alternances des couches tétraédriques et octaédriques, similairement à la lizardite, cependant ces feuillets sont agencés en secteur polygonale, similairement au chrysotile. La serpentine polygonale a une structure mixte entre la lizardite et le chrysotile, par conséquent il est difficile de la différencier de la lizardite et du chrysotile.

Structure atomique des carbonates

Les carbonates sont caractérisés par une structure atomique centrée autour de l’ion carbonate CO32<. L’ion carbonate CO32<!forme une structure triangulaire avec un atome de carbone au centre entouré de trois atomes d’oxygène occupant chacun des sommets. Les atomes d’oxygène ne sont pas en commun entre les différents ions carbonates. La liaison entre le carbone et les oxygènes est relativement faible, ainsi en présence d’atome d’hydrogène, l’ion carbonate devient instable et produit du gaz carbonique CO2 et de l’eau H2O. L’ion carbonate se combine avec un ion divalent Ca2+, Mg2+, Fe2+, Mn2+, Sr2+ formant une structure rhomboédrique ou orthorhombique caractéristique des différents variétés de carbonates.
La calcite CaCO3 a un système cristallographique rhomboédrique (Figure I.14.A).
L’ion Ca2+ est associé à l’ion carbonate CO32< créant une distorsion à l’origine de la structure rhomboédrique caractérisée les paramètres de maille suivant : arh = 6.42 A, α = 46.08°. Si la maille est caractérisée par des axes rhomboédrique (rh), les faces sont définies par {100} et le clivage rhomboédrique par {211}.
L’aragonite CaCO3 a un système cristallographique trigonal avec un réseau orthorhombique (Figure I.14.B). Les ions Ca2+ sont disposés parallèlement à (001). L’arrangement de l’ion Ca2+ explique la symétrie pseudo-hexagonale. Chaque oxygène a trois atomes de Ca comme voisins. Les paramètres de maille sont : a = 4.96 A, b = 7.97 A, c = 5.74 A.
La dolomite CaMg(CO3)2 a un système cristallographique trigonal avec un réseau rhomboédrique, ressemblant à la calcite mais avec une symétrie légèrement plus faible. On peut considérer la dolomite comme une combinaison d’un groupement CaCO3 et un groupement MgCO3. Les paramètres de maille sont : arh = 6.015 A, α = 47.10°.
La magnésite MgCO3 a un système cristallographique trigonal avec un réseau rhomboédrique, similaire à la calcite mais avec une maille plus petite due à la taille plus petite de l’ion Mg2+. Les paramètres de maille sont : arh = 5.675 A, α = 48.10°.
Ces variétés de carbonates, décrites structuralement ci-dessus, sont typiquement présentes en contexte océanique (calcite et aragonite en majorité) et dans l’ophiolite d’Oman (calcite, aragonite, dolomite et magnésite). La sidérite FeCO3 qui a une structure rhomboédrique et la strontianite SrCO3 qui a une structure orthorhombique, ne sont pas présentes comme variétés parmi les carbonates étudiés. Les principaux axes cristallographiques de déformation/glissement des carbonates, qui ont été analysés à l’EBSD sont : [0001], [2110], [0112].

Fracturation mécanique liée aux processus de serpentinisation et de carbonatation

Augmentation du volume lors des réactions de serpentinisation et de carbonatation ?

Lors de la serpentinisation et de la carbonatation, les minéraux produits (serpentines et carbonates) ont une plus faible densité que les minéraux primaires (olivines et pyroxènes). La serpentine a une densité d’environ 2.6 g•cm-3 et les carbonates ont une densité entre 2.7 à 2.9 g•cm-3 alors que celle de l’olivine et des pyroxènes est d’environ 3.3 g•cm-3. Cette diminution de la densité entraîne une augmentation potentielle de volume du solide de 25 à 53% lors de la serpentinisation et de 44% lors de la carbonatation par rapport au volume du solide initiale de péridotite (Coleman, 1971 ; Kelemen et al., 2011. O’Hanley, 1992). On peut noter que la carbonatation de serpentine et non d’olivine, n’entraîne pas d’augmentation de volume, donc sans effet sur la porosité et la perméabilité de la péridotite (Hansen et al., 2005).
De nombreuses réactions métamorphiques imposent des conditions avec un volume constant (Putnis, 2009). Si le volume restait constant lors des réactions de serpentinisation et de carbonatation, cela impliquerait une perte conséquente de matériel dissout et transporté par des fluides dans un système ouvert. Les réactions de serpentinisation et de carbonatation sont isochimiques, donc ces réactions ne s’accompagnent pas ou peu de modifications de compositions chimiques des éléments majeurs des roches, excepté l’addition d’H2O et de CO2 (e.g., Andreani et al., 2007 ; Evans, 2008). Ainsi la plupart des éléments chimiques présents dans la péridotite initiale permettent de former la serpentine et les carbonates (calcite, dolomite, magnésite). Des expériences de serpentinisation et de carbonatation montrent des pertes d’éléments chimiques dans le fluide en quantité minime ne permettant pas d’accommoder l’augmentation de volume (Andreani et al., 2009 ; Peuble et al., 2015a, 2018).
Kelemen et al., 2011 montrent que la proportion des éléments qui peuvent être dissout et partir en solution correspond à 1% du volume de l’échantillon tandis que la formation de la serpentine et des carbonates engendrerait une augmentation de volume de >10% (basé sur un bilan de masse sur les teneurs en SiO2, en MgO et en FeO).
Cette augmentation de volume entraîne des modifications de la perméabilité et de la porosité des péridotites. La notion de perméabilité correspond à la prédisposition d’un milieu poreux à laisser un fluide le traverser sous l’effet de la gravité ou un gradient de pression. La perméabilité est définie par la loi de Darcy, basée sur un écoulement newtonien et laminaire en régime de Stockes. La loi de Darcy stipule que le flux d’un fluide dans un milieu saturé en ce fluide est proportionnel à la perméabilité intrinsèque du milieu. Cette perméabilité intrinsèque est contrôlée par la porosité du milieu, la géométrie des pores, la tortuosité et la connectivité des pores. La porosité est une grandeur physique définie par le rapport du volume des pores sur le volume total du milieu. Les pores peuvent soit permettre un écoulement libre des fluides soit un piégeage des fluides dans les pores en fonction de l’interconnexion entre les pores et les angles de mouillage. Deux types de porosité peuvent être calculés : la porosité totale ou porosité effective (correspondant au volume de pores interconnectés).
L’augmentation de volume liée aux différences de densité entre les minéraux secondaires et primaires, devrait être autolimitant. Dès le début de la serpentinisation et de la carbonatation, l’augmentation de volume entraînerait un remplissage de la faible porosité existante dans la péridotite (10<19 to 10<17 m2 ; Hatakeyama et al., 2017) et réduirait la perméabilité de la roche. Cette réduction de perméabilité engendrerait une obstruction des voies d’écoulement des fluides, même si une dissolution a lieu, et donc limiterait fortement les réactions de serpentinisation et de carbonatation (Cipolli et al., 2004). Certains modèles proposent que les serpentines et les carbonates remplissent l’espace poreux, blindent le milieu et réduisent par conséquent la perméabilité de la roche (Emmanuel et Berkowitz, 2006 ; Xu et al., 2004). Pourtant, la serpentinisation continue progressivement en s’éloignant de la ride océanique et peut se produire jusqu’à plusieurs kilomètres de profondeur (e.g., Andreani et al., 2007 ; Boschi et al., 2008, Mével, 2003). Certains auteurs montrent que la perméabilité est maintenue durant des dizaines de milliers d’années lors de la serpentinisation et la carbonatation en Oman (Kelemen et Matter, 2008 ; Kelemen et al., 2011) ainsi que dans les systèmes hydrothermaux tels que Lost City le long de la dorsale médio-atlantique MAR (Früh-Green et al., 2003 ; Ludwig et al., 2006). Des expériences montrent une augmentation ou un maintien de la perméabilité et non une diminution de la perméabilité lors de ces réactions. Pour expliquer ce maintien ou cette augmentation de la perméabilité, de nombreux auteurs proposent l’idée du développement de microfissures et de fractures comme un processus permettant le passage des fluides lors de l’altération de la lithosphère du manteau océanique (Jamtveit et al., 2009, Kelemen et al., 2011; Kelemen and Hirth, 2012, Macdonald et Fyfe, 1985, Plümper et al., 2012, Rudge et al., 2010, Zhu et al., 2016). Plusieurs processus peuvent être à l’origine de ces microfissures : des processus hydromécaniques et tectoniques (e.g., rétractation thermique ; Boudier et al., 2005, 2010), le processus de « reaction driven cracking » (Jamtveit et al., 2009, Kelemen et al., 2011; Hirth, 2012, Macdonald et Fyfe, 1985, Plümper et al., 2012, Rudge et al., 2010, Zhu et al., 2016 ; Figure II.7) et/ou une combinaison de contraintes thermiques et tectoniques (Rouméjon et Cannat, 2014). Ainsi la serpentinisation peut créer un réseau de microfissures pénétrantes et conférer aux péridotites une certaine perméabilité permettant la circulation de fluides hydrothermaux et de fluides tardifs (à l’origine des veines de carbonates). En effet, les zones les plus serpentinisées sont souvent associées à un important réseau de veines de carbonate.

Le modèle de « reaction driven cracking »

Dans ce paragraphe, je vais me focaliser sur la surpression locale associée à l’augmentation de volume due à la formation de minéraux secondaires (serpentines et carbonates) aux dépens de minéraux primaires de plus forte densité (olivines et pyroxènes) ce qui engendrerait le processus de « reaction driven cracking ».
La surpression locale, appelée également force de cristallisation ou pression de cristallisation, est engendrée par l’augmentation de volume associée à la croissance d’un minéral. Dans le cas idéal d’une phase minérale composée de pores remplis par un fluide, la pression de cristallisation peut être exprimée suivant la relation suivante (Steiger, 2005): ∆P = RT/Vm ln (Cs/C0) (RI.25)
Où R est la constante des gaz parfaits, T la température (en Kelvin), Vm est le volume molaire constant de la phase cristalline, Cs est la concentration d’un soluté saturé dans la solution et C0 est la concentration d’équilibre où le fluide est saturé. Cette relation n’est correcte que si le volume molaire est constant, la solution est idéale, et pour une phase qui précipite à partir d’un composant en solution.
Dans le cas plus général, où la phase minérale précipite à partir de plusieurs composants en solution. Le rapport Cs/C0 devrait être remplacé par l’état de saturation Ω correspondant au rapport du quotient de la réaction Q (produit des activités des réactifs divisé par le produit des activités des produits) sur la constante d’équilibre de la réaction K. La réaction (I.X) devient : ∆P = RT/Vm ln (Q/K) = RT/Vm ln (Ω) (RI.26)
L’état de saturation et la composition des fluides ne sont souvent pas connus dans les échantillons naturels ou lors des expériences. Ainsi l’état de saturation peut s’exprimer en fonction de l’enthalpie de la réaction 1G : Ω = exp (-∆G /RT) (RI.27)
La réaction (RI.26) peut alors s’écrire : ∆P = ∆G / ∆Vs (RI.28)
Où 1G est l’enthalpie de la réaction et 1Vs est le changement de volume lors de la réaction. En effet, lors des réactions métamorphiques impliquant la dissolution des réactifs et la cristallisation de produits, l’utilisation de 1Vs à la place du volume molaire (Vm) est privilégiée par les auteurs.
La surpression locale lors des réactions de serpentinisation et de carbonatation est suffisante pour fracturer les roches. Kelemen and Hirth (2012) montrent que les contraintes dues à la serpentinisation et carbonatation de l’olivine peuvent dépasser 300 MPa à 200°C. Cette surpression est suffisante pour provoquer une rupture des roches et supérieure à la résistance fragile du manteau peu profond (<10 km). Une cristallisation rapide favorise la fracturation de la roche car les mécanismes de relaxation (fluages, dislocations) sont lents. La fracturation des roches peut être favorisée par un écoulement périodique des fluides avec des périodes de fortes pluies suivies de périodes de sécheresse, comme c’est le cas en Oman. L’évaporation des fluides dans le milieu poreux peut induire une augmentation des concentrations voire une sursaturation des solutés dans le fluide (Scherer, 2004 ; Kelemen et al., 2011).
Le processus de « reaction driven cracking » est basé sur cette idée de fracturation liée à l’augmentation du volume lors de la serpentinisation (e.g., Andreani et al. 2007; Evans2004; Iyer et al. 2008; Jamtveit et al. 2008, 2009; Lafay et al., 2018 ; MacDonald et Fyle, 1985 ; O’Hanley 1992; Røyne et al. 2008, 2015) et également lors de la carbonatation (e.g., Kelemen and Hirth, 2012 ; Kelemen et al., 2011. Lafay et al., 2018 ; Rudge et al. 2010). Ces fractures permettent le transport des fluides, l’exposition de nouvelles surfaces de réaction et par conséquent favorise la serpentinisation et la carbonatation. Des auteurs ont montré que cette fracturation se fait de façon hiérarchique (Fletcher et al. ; 2006 ; Røyne et al., 2008, Rudge et al., 2010), caractérisée par un réseau de fractures orienté à 90 °. Un réseau de fracturation à petite échelle a d’abord été montré dans les troctolites (limite entre l’olivine et les plagioclases ; Jamveit et al., 2008 ; Figure I.15). Ce réseau de fractures est visible lors de la serpentinisation avec la formation de la « mesh texture » et lors de la carbonatation avec la formation d’un réseau typique hiérarchique de veines de carbonate mutuellement perpendiculaires allant jusqu’à la formation d’une texture bréchique (Iyer et al., 2008 ; Kelemen et al., 2001). Ce réseau à 90° des veines de serpentine ou de carbonate est engendré par une fracturation perpendiculaire à la surface d’altération. La propagation de ces fractures dépend de la vitesse de transport et d’écoulements des fluides dans le milieu poreux (Fletcher et al., 2006 ; Rudge et al., 2010). Les différentes générations de veines de serpentine et de carbonate correspondent alors à différents épisodes de fracturation suivie d’infiltration de fluides engendrant la serpentinisation et/ou la carbonatation. Cette fracturation hiérarchique a incité les auteurs à suggérer que la fracturation se fait dans un régime isotrope lié à l’expansion de volume et non à cause de la compression ou extension tectonique (Iyer et al., 2008).

Les unités structurales des montagnes d’Oman

Pour mieux comprendre la géologie et l’environnement de l’ophiolite d’Oman, il est nécessaire de la replacer dans la structure et l’histoire des montagnes d’Oman. Les montagnes d’Oman aussi appelées « Alhajar Mountains » forment une chaine de montagne sur environ 700 km de long et 50-150 km de large, qui s’étend de la péninsule Musandam aux Emirats-Arabes Unis au nord-ouest jusqu’à Ras Al Hadd au sud-est (Figure II.1). Cette chaîne de montagne fait partie de la ceinture orogénique Alpino-Himalayenne et s’est formée lors de la fermeture de l’océan Néo-Téthys. Les montagnes d’Oman et en particulier les structures
océaniques de l’ophiolite sont préservées car la collision continentale n’a pas encore eu lieu contrairement au nord de la péninsule arabique dans la région du Zagros où elle a eu lieu il y a environ 10 Ma. Les montagnes d’Oman sont composées de trois unités tectono-stratigraphiques principales : les unités autochtones et para-autochtones, les unités allochtones dont fait partie l’ophiolite d’Oman et les unités post-orogéniques (Coleman & Hopson 1981 ; Glennie et al., 1974 ; Lippard et al., 1986).

Les unités autochtones et para-autochtones

Les unités autochtones comprennent le socle cristallin néo-Protérozoïque et sédimentaire  Protérozoiïque-Paléozoïque, recouvert en discordance d’une plateforme continentale carbonatée, Hajar Super Group, mise en place du Permien moyen jusqu’au Crétacé tardif (Figure II.1 et 2).
Le socle cristallin et sédimentaire affleure principalement au nord et au centre de l’Oman (dans les massifs Jabal Akdar, Saih Hatat et Al Huqf ; Figure II.1 et 2). Le socle autochtone est composé de méta-sédiments ainsi que de leucogneiss, d’amphibolites, de tonalites, de pegmatites et granodiorites. Le socle cristallin faisait partie du Bouclier d’Arabie et a subi différents évènements magmatiques et métamorphiques autour de 850 Ma, suivi de différents évènements de glaciation-réchauffement et de transgression liés aux orogénèses panafricaine et hercynienne tardives du Carbonifère supérieur au Permien.
Les dépôts de la couverture sédimentaire autochtone, Hajar Super Group, sont exposés le long d’un axe de direction NNE-SSO, formant les massifs de Saih Hatat, Jebel Akhdar au nord de l’Oman et d’Al Huqf-Haushi au centre-est de l’Oman. Ces massifs sont composés essentiellement de sédiments carbonatés comprenant des calcaires dolomitiques, des carbonates oolithiques et des sherts radiolaires et parfois de séries volcano-sédimentaires, de quartzites et de séries métamorphiques dans le massif Saih Hatat (Gray et al., 2004a et b ; Gregory et al., 1998). Du Trias au Jurassique, la régression commencée à la fin du Permien, s’accentue sur la plateforme arabique, engendrant des épisodes d’extension à l’origine de l’effondrement de la plate-forme continentale et créant de nouvelles structures paléogéographiques. Ces évènements entraînent la succession de dépôts carbonatés depuis le Permien moyen jusqu’au Crétacé formant les massifs Jebel Akhdar et Saih Hatat. Ces massifs entourent les massifs ophiolitiques sud de Sumail et de Wadi Tayin, objet de notre étude (Figure II.2). Les massifs Jebel Akhdar et Saih Hatat forment des dômes antiformes (effondrés partiellement sous l’effet de l’érosion) topographiquement au-dessus des massifs ophiolitiques sud de Sumail et Wadi Tayin. Le Jebel Akhdar, culminant à près de 3000 m, est la plus haute montagne.
Les unités para-autochtones sont composées des formations syn-orogéniques du groupe Aruma. Elles constituent la formation Muti et le groupe Sumeini, composés de dépôts sédimentaires de bassin et récifaux. Ces formations recouvrent de façon discordante les unités autochtones.

Les unités allochtones et généralités sur l’ophiolite d’Oman

Les unités allochtones sont constituées de deux complexes qui ont été charriés et mis en place sur la plateforme arabique durant la fermeture de l’océan Néo-Téthysien à la fin du Crétacé. Elles comprennent les nappes de Hawasina constituées principalement de roches sédimentaires et la nappe ophiolitique d’Oman (de Samail), en contact direct avec les nappes de Hawasina ou les sédiments autochtones Hajar Super Group de la plate-forme arabique.
Nappes de Hawasina
Les nappes de Hawasina, exposées dans les monts Al Hajar (Figure II.1 et 2), sont composées de plusieurs unités tectoniques relativement minces, repliées et imbriquées. Ces nappes correspondent à des dépôts sédimentaires du Permien au Cénomanien formés dans un bassin qui occupait la frontière nord-est de la plate-forme arabique, le bassin Hawasina. Ce bassin peut être subdivisé en plusieurs domaines paléogéographiques distincts comprenant le bassin intercontinental de Hamrat Duru composé de sédiments principalement turbiditiques (Figure II.2).
Généralités sur l’ophiolite d’Oman
L’ophiolite d’Oman est composée de douze massifs, comprenant du NO au SE : Khawr Fakkan, Aswad, Fith, Hilti, Sarami, Wuqbah, Haylayn, Miskin, Nalkl-Rustaq, Bahla, Sumail et Wadi Tayin (objet de notre étude ; Figure II.2 et 3). Ces massifs ophiolitiques sont séparés par les dépôts sédimentaires des nappes Hawasina et de la couverture autochtone, Hajar Super Group. L’ophiolite représente une tranche d’environ 20 km d’épaisseur de lithosphère océanique (croûte océanique et du manteau supérieur) formée fin Crétacé au niveau de la dorsale océanique Néo-Téthys (formation de l’ophiolite d’Oman détaillée dans le chapitre suivant II.1.2).
La nappe ophiolitique repose sur une semelle métamorphique qui la sépare de la nappe d’Hawasina (Figure II.3). La semelle métamorphique est caractérisée par un fort gradient thermique inverse, comprenant des amphibolites à grenats déformés en contact avec la nappe ophiolitique, suivies de roches amphibolites et des schistes verts de bas gradient métamorphique en s’éloignant du contact avec la nappe. Le protolithe correspond à des basaltes marins, de cherts riches en Mn et des argilites. La semelle métamorphique est recoupée par des filons à affinité tholéiitique mis en place durant la formation de la lithosphère océanique, indiquant que le métamorphisme a lieu avant et/ou pendant le chevauchement océanique (Boudier et Coleman, 1981). Le fort gradient thermique engendrant
ce métamorphisme est produit durant la mise en place de l’ophiolite. Les conditions maximales du métamorphisme amphibolitique sont de l’ordre de 840-870°C et 11-14 kbar (Gnos, 1998 ; Searle and Cox, 2002). La semelle métamorphique a été datée par U-Pb sur zircon indiquant un âge de 96.1 à 94.8 Ma (Rioux et al., 2016).
La nappe ophiolitique est constituée de deux unités principales de bas en haut : la section mantellique (objet de notre étude ; détaillée dans le chapitre II.1.3) et la section crustal, séparées par la zone de transition MTZ (« Mantle Transition Zone »). L’ophiolite a donc une composition et une structure basée sur le modèle de « Penrose » (Figure II.3 et 4).
Figure II.3: Carte géologique comprenant les formations majeures de l’ophiolite d’Oman incluant la semelle métamorphique, le manteau, la MTZ (« Mantle Transition Zone »), les gabbros, le complexe filonien et les laves V1, V2 et V3 dans les douze massifs ophiolitiques, ainsi que la nappe d’Hawasina (d’après Nicolas et al., 2000). L’orientation principale de la foliation dans la section mantellique et crustale est également indiqué.
La section mantellique est l’unité la plus importante de l’ophiolite, représentant 52.8% de la surface de l’ophiolite avec une épaisseur variable de 5 à 12 km (Boudier et Coleman, 1981 ; Nicolas et al., 2000). Elle est essentiellement composée d’harzburgites et des intrusions mineures de dunites, de gabbros, de pyroxénites, de diabases et de chromites (Boudier et Coleman, 1981 ; Boudier et Nicolas, 1985 ; Figure II.3 et 4 ; détaillée dans le sous-chapitre II.1.3). La zone de transition, la MTZ (« Mantle Transition Zone », le « Moho ») marque la transition entre les roches ultramafiques composant le manteau et les roches mafiques et volcaniques composant la croûte.
La section crustale est composée de gabbros, d’un complexe filonien et des roches volcaniques, recoupés par de nombreuses intrusions de plagiogranite (Figure II.3 et 4). Les gabbros, représentant 31.1 % de la surface de l’ophiolite, ont une épaisseur qui varie entre 3 et 5 km. Ces gabbros ont différentes structures (stratifiés ou lités, foliés ou laminés) liées à la géométrie de la ou des chambre(s) magmatique(s). Ils sont subdivisés en deux unités :
(a) Les gabbros lités représentent l’unité principale de la section crustale. Ils sont composés principalement de gabbros à olivine (Lippard et al., 1986). Ils sont caractérisés par un litage magmatique particulièrement marqué, associé à une foliation et une linéation magmatique formées lors de l’écoulement magmatique. Le litage est caractérisé par une alternance et une variation d’abondance de certains minéraux (olivine, pyroxène, plagioclase) et parfois de la taille des grains. A la base de la section crustale, le litage est parallèle à la MTZ (Nicolas, 1989). Les gabbros lités sont probablement formés lors de plusieurs cycles successifs de remplissage et de cristallisation fractionnée dans la ou les chambres magmatiques (e.g., Pallister et Hopson, 1981).
(b) Les gabbros foliés sont caractérisés par une intense foliation magmatique. Ils séparent les gabbros lités des gabbros isotropes. Ils sont recoupés par de nombreuses intrusions de plagiogranite.
Le complexe filonien représentant 7.6 % de la surface de l’ophiolite, est constitué principalement de dykes sub-verticaux sous forme de diabase, ayant une composition tholéiitique (Lippard et al., 1986). Ils ont une épaisseur comprise entre 1 et 2 km. Le complexe filonien correspond aux conduits d’alimentation des produits magmatiques. Les roches volcaniques, représentant 5.5 % de la surface de l’ophiolite, sont situées au sommet de la section ophiolitique. Elles sont composées principalement de laves en coussins ainsi que de coulées massives, de dykes, de sills et de brèches de coulées, recoupés par endroit par des sédiments pélagiques de type cherts radiolaires.

Table des matières

Chapitre I: ETAT DE L’ART
I.1 Présentation des réactions de serpentinisation et de carbonatation dans les roches mantelliques
I.1.1 Le manteau terrestre et son instabilités à la surface de la Terre
I.1.2 La réaction d’altération des roches mantelliques
I.1.2.a Les réactions de serpentinisation
I.1.2.b Les réactions de carbonatation
I.2 Traçage des propriétés chimiques des fluides et des processus de serpentinisation et de carbonatation
I.2.1 Les éléments en trace
I.2.2 Les isotopes stables
I.2.2.a Isotopie de l’oxygène et du carbone d’une phase minérale
I.2.1.b Isotopie du carbone organique et production de méthane
I.3 Stabilités et Cinétiques des réactions de serpentinisation et de carbonatation
I.3.1 Gammes de stabilité des serpentines et des carbonates
I.3.1.a Gammes de stabilité des serpentines
I.3.1.b Gammes de stabilité des carbonates
I.3.2 Expérimentation : cinétiques chimiques des réactions de serpentinisation et de la carbonatation dans les roches mantelliques
I.4 Structures atomiques et fracturation mécanique liée au processus de serpentinisation et de carbonatation.
I.4.1 Structures atomiques des minéraux secondaires
I.4.1.a Structure atomique de l’olivine
I.4.1.b Structure atomique des serpentines
I.4.1.c Structure atomique des carbonates
I.4.2 Fracturation mécanique liée aux processus de serpentinisation et de carbonatation
I.4.2.a Augmentation du volume lors des réactions de serpentinisation et de carbonatation ?
I.4.2.b Le modèle de « reaction driven cracking »
Chapitre II: CONTEXTE GEOLOGIQUE
II.1 Généralités sur les montagnes et l’ophiolite d’Oman
II.1.1 Les unités structurales des montagnes d’Oman
II.1.1.a Les unités autochtones et para-autochtones
I.1.1.b Les unités allochtones et généralités sur l’ophiolite d’Oman
II.1.1.c Les unités post-orogéniques
II.1.2 Contexte de formation de l’Ophiolite d’Oman
II.1.2.a Modèles de formation de l’ophiolite d’Oman
II.1.2.b Mise en place de l’ophiolite et évolution actuelle
II.1.3 La section mantellique de l’ophiolite d’Oman et son altération
II.1.3.a La section mantellique de l’ophiolite d’Oman
II.1.3.b Altération du manteau de l’ophiolite d’Oman : serpentinisation et carbonatation
II.2 Zones d’étude
II.2.1 Wadi Dima
II.2.2 Batin
Chapitre III: METHODES
Introduction
III.1 Préparation des échantillons
III.2 Analyses microstructurales, minéralogiques et pétrographiques
III.2.1 Spectroscopie Raman
III.2.2 Cathodoluminescence
III.2.3 Electron BackScatter Diffraction (EBSD)
III.3 Analyses géochimiques
III.3.1 Analyses géochimiques in-situ des éléments majeurs : Microsonde électronique (EPMA)
III.3.2 Analyses géochimiques des éléments en traces en roche totale : Spectroscopie de masse couplée à un plasma inductif (ICP-MS)
III.3. 3 Analyses géochimiques in-situ des éléments en traces : ICP-MS par ablation laser (LA ICPMS)
III. 4 Analyses isotopiques
III.4.1 Analyses isotopiques en « micro-bulk-rock »
III.4.2 Analyse élémentaire du carbone : Carbone Totale (TC) et Carbone Total Organique (TOC).
III.4.3 Analyses isotopiques in-situ
III. 5 Analyses ESRF Synchrotron
III.5.1 Microtomographie aux rayons X
III.5.2 Microtomographie XANES : TomoXANES
Chapitre IV: SERPENTINISATION DE L’OPHIOLITE D’OMAN: ETUDE DE LA SERPENTINISATION DE BASSE TEMPERATURE DANS LES HARZBURGITES DE WADI DIMA (WADI TAYIN MASSIF)
Foreword
Serpentinization in the Oman Ophiolite: oceanic to continental alteration processes in the Wadi Dima harzburgite (Wadi Tayin massif, Sultanate of Oman).
IV.1 Introduction
IV.2 Geological Setting and Sampling
IV.3 Methods
IV.3.1 Whole-rock major and minor element composition
IV.3.2 “Micro-bulk-rock” trace element composition.
IV.3.3 “Micro-bulk-rock” carbon geochemistry
IV.3.4 Raman spectrometry
IV.3.5 Electron microprobe
IV.3.6 LA-ICP-MS: trace element composition
IV.3.7 SHRIMP-SI: oxygen isotope in serpentines
IV.4 Results
IV.4.1 Bulk geochemistry
IV.4.1.a Whole-rock major elements compositions
IV.4.1.b “Micro-bulk” trace elements compositions
IV.4.2 Microscale mineralogy and geochemistry
IV.4.2.a Petro-mineralogy study of serpentinized harzburgite
IV.4.2.b In situ major element compositions
IV.4.2.c In situ trace elements compositions
IV.4.3 Microscale oxygen isotopic compositions
IV.4.4 Organic carbon geochemistry
IV.5 Discussion
IV.5.1 Geochemical heterogeneity in the mantle basement
IV.5.2 Chemical compositions of fluids flow during serpentinization of highly altered harzburgites
IV.5.3 Serpentinization temperature and water/rock ratio
IV.5.4. Organic carbon sources
IV.6 Conclusion
Supplementary data
Chapitre V: SERPENTINISATION DE L’OPHIOLITE D’OMAN : EVIDENCE D’UNE REACTION DE SERPENTINISATION EN DESEQUILIBRE DANS LES DUNITES DE BATIN : « FINGER PRINT TEXTURE»)
Foreword
Origin and significance of “finger print” texture in serpentinized olivine of Batin dunites, Wadi Tayin, Oman Ophiolite
V.1 Introduction
V.2 Geological setting and Field mapping
V.3 Methods
V.3.1 X-ray microtomography.
V.3.2 Raman spectrometry
V.3.3 Electron microprobe
V.3.4“Micro-bulk-rock” trace element composition
V.3.5 SHRIMP-SI: oxygen isotope in serpentines
V.4 Results
V.4.1 Microstructures and mineralogy of serpentinized dunite
V.4.2 Micro-Bulk-rock trace element geochemistry
V.4.3 Microscale oxygen isotopic compositions and calculated temperatures of serpentinization
V.5 Discussion
V.5.1 Batin dunites
V.5.2 Serpentinization and flow pathways
V.5.3 Fingerprint texture: evidence of disequilibrium reaction during serpentinization
V.6 Conclusion
Chapitre VI: SERPENTINISATION DE L’OPHIOLITE D’OMAN: XANES TOMOGRAPHY: NOUVELLE TECHNIQUE DE VISUALISATION 3D DE L’ETAT REDOX DU FER DANS LES SERPENTINES
VI.1 Introduction
VI.2 Methods
VI.2.1 Sample preparation
VI.2.2 Data acquisition
VI.2.3 Data reduction
VI.3 Results
VI.4 Discussion and Conclusions
Supplementary data
Chapitre VII: CARBONATATION DE L’OPHIOLITE D’OMAN: ETUDE DES CARBONATES DANS LES HARZBURGITES DE WADI DIMA (WADI TAYIN MASSIF)
Foreword
VII.1 Introduction
VII.2 Geological Setting and Sampling
VII.3 Methods
VII.4 Results
VII.4.1 Field relationships and structural overview of the Wadi Dima area
VII.4.2 Microstructures and mineralogy of harzburgite-hosted carbonates
VII.4.3 Trace element geochemistry
VII.4.4 Oxygen and carbon isotope compositions
VII.4.4.a Micro-bulk compositions
VII.4.4.b In situ analyses
VII.5.Discussion
VII.5.1 Early diffuse and penetrative carbonate precipitation
VII.5.2 Carbonate veins, dynamic recrystallization and fluid flow
VII.5.3 Formation of late carbonate-vein network
VII.6. Summary and conclusions
Chapitre VIII: CARBONATATION DE L’OPHIOLITE D’OMAN: ETUDE DES CARBONATES DANS DES SITES VOISINS: BATIN, FALAIJ ET DUCK
VIII.1 Introduction
VIII.2 Contexte géologique
VIII.3 Résultats
VIII.3.1 Relations de terrain et orientations des veines de carbonate sur le site de Batin
VIII.3.2 Minéralogie des veines de carbonates des sites de Batin, Falaij et Duck
VIII.3.3 Eléments en traces des veines de carbonates des sites de Batin, Falaij et Duck
VIII.3.4 Compositions isotopiques en oxygène et en carbone dans les carbonates du site de Batin
VIII.4 Discussion
VIII.4.1 Veines de carbonate dans les dunites de Batin
VIII.4 2 Veines de carbonates dans les harzburgites de Falaij et Duck
VIII.5 Conclusion
Chapitre IX : DISCUSSION
IX.1. What are the temporal relationships between serpentinization and carbonatization reactions?
IX.2 How are the successive stages of mantle alteration related to different geodynamic settings from the ridge to the ophiolite emplacement?
IX.3 What are the preferential pathways for fluids circulation?
IX.4 Is there a micro-scale chemical variability during serpentinization and carbonatization reactions?
Chapitre X : CONCLUSION ET PERSPECTIVES
X.1 Contribution of serpentinization and carbonization to global hydrogen and carbon budget
X.1.1 Impact on the storage of atmospheric CO2
X.1.2 Impact on oceanic H2 production
X.1.3 Synchronous of CO2 capture and H2 production
X.2 Future works
X.2.1 14C and/or U-Pb dating in Oman Ophiolite carbonate
X.2.2 Magmatic contribution
X.2.3 Hydrology – Fracture relationships
X.2.4 Active serpentinization and biotic/abiotic contribution
REFERENCES

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