Techniques de caractérisation de miroir multicouche

Principe des miroirs multicouches

Les miroirs sont des optiques réfléchissantes. Depuis environ six mille années avant Jésus-Christ, des roches polies comme l’obsidienne (verre volcanique naturel) sont utilisées pour confectionner des miroirs. Des métaux polis tels que le bronze, le cuivre, l’argent ou l’or ont été utilisés deux mille ans plus tard. Les améliorations continues avec des verres métallisés et d’autres techniques de fabrication voient le jour à la fois en Europe mais aussi en Chine.
Aujourd’hui les miroirs sont encore sujets à des améliorations, en particulier avec le développement de nouveaux domaines de la physique.
C’est ainsi que les miroirs multicouches apparus dans les années 1980, ont trouvé une utilisation importante dans le domaine des rayons X. En effet, les optiques adaptées aux rayons X doivent tenir compte de leur pouvoir de pénétration dans la matière. Un miroir avec une seule interface entre l’air et le matériau du miroir peut produire une réflexion, en fonction de l’énergie du faisceau et de la valeur de l’angle d’incidence par rapport à la surface du miroir. Les lois de Snell-Descartes permettent de définir l’angle critique, par rapport à la rasance, θc =√2δ en dessous duquel la réflexion est totale ; δ correspondant au décrément à l’unité pour la partie réelle de l’indice optique n = 1 − δ + iβ. Dans le domaine des rayons X , cet angle critique est très faible de même que le coefficient de réflexion produit par une seule interface. Au-delà de cet angle et selon l’épaisseur totale de la multicouche, les rayons X traversent le matériau du miroir en étant partiellement ou totalement absorbés.
Cependant, alors qu’une interface permet de réfléchir une très faible fraction d’un faisceau, la multiplication des interfaces peut augmenter le pouvoir réfléchissant du miroir, à condition que celles-ci soient correctement positionnées de manière à pouvoir générer un effet d’interférences constructives. Dans ce cas les amplitudes des ondes réfléchies sur les différentes interfaces s’additionnent. Ces interfaces sont produites par l’alternance de deux matériaux aux indices optiques différents, en formant alors des empilements de bicouches.
La réflexion n’est plus produite via une seule interface mais globalement dans un volume. C’est-à-dire que différents chemins optiques sont possibles pour les ondes réfléchies par les différentes interfaces. Cela établit des contraintes dans la construction des bicouches définies par la loi de Bragg).
La loi de Bragg donne les conditions de réflexion liant la longueur d’onde, l’angle d’incidence et l’épaisseur de la bicouche (c’est-à-dire la période de la multicouche) pour que toutes les ondes réfléchies (peu importe l’interface) soient en phase. Dans les autres cas, la somme complexe de ces ondes réfléchies réduira l’intensité totale réfléchie jusqu’à être nulle si les ondes sont en opposition de phase.

Conception de miroirs multicouches

D’une manière générale, les deux matériaux utilisés doivent être choisis de manière à avoir des indices optiques suffisamment différents pour une bonne réflectivité. Un des matériaux joue le rôle de réflecteur et l’autre d’espaceur.
Le premier a besoin d’une densité électronique importante (grand numéro atomique Z, et donc relativement absorbant) pour une plus grande réflectivité. Un petit numéro atomique est préférable pour le second matériau, ce afin de limiter l’absorption. Si plusieurs possibilités existent, le matériau réflecteur avec l’absorption la plus faible est préféré. Enfin, il est nécessaire de s’assurer de la stabilité et de la qualité des interfaces entre les matériaux choisis .
Le choix de la période de la multicouche est établi en vertu de la loi de Bragg et de contraintes géométriques, (car les angles rasants des miroirs multicouches conduisent à des longueurs de miroir importantes). Un grand miroir augmente les surfaces de polissage et de dépôt ainsi que les coûts de fabrication.
La réflectivité maximale augmente avec le nombre de bicouches, jusqu’à atteindre une limite liée à l’extinction de l’onde incidente dans la structure multicouche). La largeur du pic de réflexion diminue avec un plus grand nombre de bicouches, jusqu’à atteindre la limite liée à l’extinction de l’onde incidente.
Cette largeur de pic peut être un critère de sélection important si le miroir multicouche est utilisé comme élément de monochromateur. C’est-à-dire lorsque le miroir est utilisé comme un filtre (sélecteur) d’énergie des photons issus d’un faisceau avec un large spectre d’énergie (comme c’est le cas du rayonnement émis par un aimant de courbure dans les sources synchrotrons). Le spectre d’énergie du faisceau réfléchi (filtré) est centré sur l’énergie correspondante aux conditions de Bragg et sa largeur dépend de la largeur du pic de réflectivité. La réflectivité intégrée d’un miroir multicouche permet de déterminer le flux de photons X réfléchi. Elle est maximale pour le nombre de bicouches correspondant à l’extinction du faisceau incident dans la structure multicouche. Le choix du nombre de périodes s’optimise selon l’application.

Fabrication des miroirs multicouches

Il existe de nombreuses techniques de dépôt de multicouche. En 1923 Koeppe a produit des couches de Cd/Ag avec une méthode d’électrolyse, mais la structure de couche était relativement instable et se dégradait rapidement. En 1935 l’utilisation d’un procédé par évaporation thermique d’or et de cuivre a permis la production d’une multicouche, peu stable.
Les améliorations de ce procédé par évaporation thermique rendront les couches plus stables pour la fabrication de miroirs multicouches pour les gammes UV et XUV. La technique de pulvérisation cathodique est connue et est largement utilisée. Ce sont les progrès du début des années 1970 jusqu’aux années 90 qui ont transformé les capacités de la pulvérisation cathodique magnétron. Cette technique de dépôt, connue depuis plusieurs années et capable de déposer de nombreux matériaux est devenue la plus répandue pour la fabrication de miroirs multicouches pour les rayons X. Le procédé de dépôt par laser pulsé a aussi été développé.
Dépôt multicouche en général et à l’ESRF : Les paramètres géométriques des multicouches et la composition des couches sont définis en fonction de différents facteurs. Il faut pour cela considérer la gamme spectrale d’utilisation mais aussi l’environnement futur du miroir soient : les risques potentiels d’altération des couches par réaction chimique et l’instabilité temporelle selon l’ambiance (air, gaz, ou vide) ou la charge thermique.
Les combinaisons de matériau les plus courantes sont par exemple, W/Si, Mo/Si, Pd/B4C, Ni/C, Cr/Sc, W/B4C, La/B4C.
Dans le cadre des rayons X, de nombreuses bicouches doivent être déposées sur des surfaces de plusieurs dizaines de centimètres (dans un monochromateur, le miroir multicouche peut atteindre un mètre de long).
Des performances optimales des miroirs multicouches exigent une uniformité des couches. La tolérance sur la variation d’épaisseur est inférieure à l’Angström (1% de la période sur 1cm).
Les principaux avantages de la technique de pulvérisation cathodique magnétron (magnetron sputtering en anglais) pour des dépôts de haute qualité, sont la stabilité du processus et les forts taux de déposition possibles. Avec ce procédé, les particules pulvérisées ont une grande vitesse et permettent d’obtenir des couches minces, à la fois denses et lisses .
Le laboratoire de multicouches à l’ESRF est équipé d’une machine où le dépôt de couches minces est uniforme à l’échelle du nanomètre .
Des gradients de dépôt sont possibles par utilisation de masque et par variation de la vitesse de translation du support de miroir, par rapport à la position des cibles .

Motivation d’étude des lignes d’intensité des multicouches

Problématique des multicouches à l’ESRF :Le développement des techniques de micro-imagerie dans les synchrotrons a commencé vers la fin des années 80 . L’avènement des synchrotrons de troisième génération conduit à des capacités de mesure d’imagerie de haute résolution . Les performances de micro-imagerie dépendent fortement des performances de cohérence et du flux de photons X avec un faisceau monochromatique. Un flux de photons important est avantageux pour plusieurs raisons. La première est le temps d’exposition nécessaire pour une image. Ainsi, des mesures comme la micro-tomographie peuvent exiger plus de mille images. Or, l’échauffement de l’échantillon (par absorption des rayons X) ou des événements extérieurs peuvent perturber la mesure. Une autre raison est la détection des contrastes de densité de matière qui dépendent aussi du flux de photons.
Dans ce cadre, les miroirs multicouches peuvent être dimensionnés pour une utilisation spécifique ; la période et donc la longueur d’onde des photons peuvent être ajustées, tout comme la bande passante ∆E/E qui permet un flux de photons typiquement cent fois plus important lorsque l’on utilise un miroir multicouche par rapport à un cristal. Les géométries courbes sont plus faciles à réaliser. Des optiques plus complexes comme les lentilles multicouches de Laue  sont aussi possibles.
Malgré ces avantages en comparaison avec les optiques à cristaux, les propriétés du faisceau réfléchi sont dégradées. L’effet négatif le plus important de la réflexion par un miroir multicouche pour la micro-imagerie (et l’imagerie d’une manière générale) est l’apparition de motifs d’intensité irréguliers en forme de lignes d’intensité dans le faisceau réfléchi). Ces motifs d’intensité et leurs effets compliquent l’exploitation des données et ne peuvent pas être totalement supprimés par les corrections de ’champ plat’ .
De plus, il a été observé que la cohérence du faisceau réfléchi est dégradée par le miroir multicouche . En conséquence, les techniques d’imagerie sensibles à la phase voient leur contraste diminuer.
En conclusion, les problématiques créées par la dégradation du faisceau avec les miroirs multicouches, doivent être résolues pour les applications telles que la micro-imagerie où ces miroirs sont nécessaires pour fournir un flux de photons important. C’est pourquoi des études sur les matériaux, les paramétrages (période, nombre de couches) ont été effectuées.

Caractéristiques de la ligne de lumière BM05

La ligne de lumière BM05 de l’ESRF est une ligne de lumière principalement dédiée à la caractérisation et au développement d’instrumentation pour les rayons X.
La source de rayons X est un aimant de courbure (« Bending Magnet » en anglais). Cela implique une taille de source différente verticalement et horizontalement (largeur à mi-hauteur : horizontale : 270 µm, verticale : 80 µm) et donc des largeurs de cohérence spatiale différentes vu qu’elles dépendent de la taille de la source. Les dispositifs expérimentaux utilisés pour mettre en œuvre ces diverses techniques sont : Monochromateur à deux cristaux : Il permet d’obtenir un faisceau de rayons X monochromatique avec une intensité homogène sur toute la section du faisceau (contrairement au faisceau issu d’un monochromateur multicouche, objet de ce sujet de thèse). Toutes les mesures sur les multicouches ont été effectuées pour à une énergie de 15 keV, laquelle présente un compromis satisfaisant entre le flux de photons disponible, l’angle de rasance pour les multicouches 091116 et 091124  et la taille des miroirs multicouches.
Pour une énergie E de 15 keV, la résolution relative ∆E/E ∼ 2.1 10−4 de ce monochromateur (à double réflexion) donne une longueur de cohérence longitudinale de 0.39 µm. Les cohérences spatiales de la source, mesurées à 40 m, sont de 31 µm dans la direction verticale et de 9 µm dans la direction horizontale.
Réflectomètre : Le réflectomètre permet de positionner le miroir dans le faisceau et d’appliquer des rotations. L’intérêt de ce réflectomètre est d’être positionné à environ 6 m du bras mobile du diffractomètre 3 axes, où est positionnée la caméra. Cela permet d’obtenir des images du faisceau réfléchi à des distances plus importantes que lorsque l’on utilise le diffractomètre 3 axes.
Diffractomètre 3 axes : Ce diffractomètre possède trois axes de translation permettant de positionner le détecteur, mais aussi d’autres éléments comme des berceaux pour appliquer des rotations à des échantillons placés proches du détecteur. Ici, le détecteur est positionné sur un axe mobile avec une course d’environ 1 m dans la direction du faisceau incident. Selon que la multicouche est positionnée sur un axe du diffractomètre 3 axes ou sur le réflectomètre, le faisceau réfléchi peut être observé sous plusieurs angles de réflexion et à des distances du miroir comprises respectivement entre 0.2 − 1.2 m et entre 6 − 7 m.
Diffractomètre 6 axes : Ce diffractomètre est celui utilisé pour les mesures de RCI et diffraction θ/2θ Imaging. La résolution angulaire de rotation appliquée à l’échantillon est de 0.175µrad. Un bras rotatif sur lequel peut être fixé un détecteur permet de garder le plan de détection perpendiculaire au faisceau réfléchi. De plus le détecteur peut effectuer une translation dans la direction du faisceau réfléchi sur environ 1 m.
Détecteur 2D : Le détecteur principal utilisé est une caméra FRELON avec un capteur CCD sensible à la lumière visible associé à un scintillateur qui convertit les photons X incidents en lumière visible. La fonction d’étalement du point (ou réponse percussionnelle) est une fonction lorentzienne de largeur 1.5 µm à mi-hauteur. Le capteur est composé d’un damier (2048 × 2048) de pixels de 15 × 15µm2, avec un grossissement ×20 (la taille effective du pixel est de 0.75 × 0.75µm2). Le champ de vue de l’ensemble est alors de 1.53 × 1.53 mm2. Le temps d’acquisition est choisi en fonction du flux de photons dans le détecteur.

Table des matières

1 Miroir multicouche pour rayons X 
1.1 Introduction 
1.2 Les multicouches 
1.2.1 Principe des miroirs multicouches
1.2.2 Conception de miroirs multicouches
1.2.3 Fabrication des miroirs multicouches
1.3 État de l’art sur les multicouches 
1.3.1 Challenge de fabrication
1.3.2 Méthode de caractérisation
1.3.3 Motivation d’étude des lignes d’intensité des multicouches
1.4 Plan du manuscrit de thèse 
2 Techniques de caractérisation de miroir multicouche
2.1 Introduction 
2.2 Étude des multicouches par interférométrie Fizeau
2.3 Caractérisation des multicouches par imagerie X en diffraction de Bragg 
2.3.1 « Rocking Curve Imaging »
2.3.2 « θ/2θ Imaging »
2.4 Caractérisation par contraste de phase des multicouches 
2.4.1 Méthode de reconstruction holographique
2.4.2 Méthode de reconstruction de front d’onde par tavelures en champ proche
2.5 Caractéristiques de la ligne de lumière BM05
3 Résultats expérimentaux 
3.1 Introduction
3.2 Principales multicouches caractérisées 
3.3 Observation des lignes d’intensité sur BM05 
3.3.1 Effets des distances de propagation et qualité du substrat
3.3.2 Rotations des multicouches
3.3.3 Origine du contraste en forme de ligne
3.4 Imagerie par diffraction de Bragg
3.4.1 Différences entre cristaux et multicouches
3.4.2 Image du faisceau diffracté
3.4.3 Traitement et analyse des données
3.4.4 Résultat θ/2θ : multicouche 091116
3.4.5 Résultat RCI : multicouche 091116
3.4.6 Conclusion imagerie par diffraction de Bragg
3.5 Méthode des tavelures en champ proche 
3.5.1 Mesures des tavelures
3.5.2 Résultats
3.5.3 Conclusion méthode des tavelures en champ proche
3.6 Holographie 
3.6.1 Mesures par Holographie
3.6.2 Résultats
3.7 Conclusion des mesures de caractérisation 
4 Modélisation numérique des multicouches par l’approche Takagi Taupin 
4.1 Introduction 
4.2 Équations de Takagi-Taupin 
4.2.1 Description du choix de la théorie de Takagi-Taupin
4.2.2 Équations fondamentales
4.3 Réfraction dans l’équation de Bragg 
4.3.1 Effet de réfraction
4.3.2 Modification des conditions de Bragg
4.4 Résolution numérique des équations de Takagi-Taupin 
4.4.1 Conditions aux limites
4.4.2 Méthode de résolution numérique
4.4.3 Limites et approximations du modèle
5 Extension du modèle numérique 
5.1 Introduction 
5.2 Implémentation des défauts 
5.2.1 Champ de déplacement de la structure, introduit par les écarts de hauteur
5.2.2 Simulation de multicouche dans le volume et cartographie des hauteurs .
5.2.3 Test d’implémentation et commentaire sur le modèle
5.3 Propagation et détecteur 
5.3.1 Méthode d’implémentation
5.3.2 Test d’implémentation
5.3.3 Commentaire sur le module de propagation
5.4 Cohérence du faisceau 
5.4.1 Implémentation numérique
5.4.2 Commentaire sur le module des largeurs de cohérence
5.5 Conclusion intermédiaire sur le modèle 
6 Simulations
6.1 Introduction
6.2 Préambule aux simulations 
6.3 Simulation de défaut simple 
6.3.1 Descriptif des simulations
6.3.2 Simulation avec défauts de type créneau
6.3.3 Simulation avec défaut sinusoïdal
6.3.4 Comparaison des intensités mesurées avec les distances de propagation
6.3.5 Conclusion des premières simulations
6.4 Simulations pour la recherche des défauts de hauteur 
6.4.1 Procédé itératif de reconstruction de défaut
6.4.2 Résultats miroirs 091116, 091124 et 170906
6.4.3 Conclusion des résultats
6.5 Propagation des ondes réfléchies
6.5.1 Résultats des miroirs 091116, 091124 et 170906
6.5.2 Conclusion des résultats
6.6 Conclusion du modèle 
7 Conclusion 
7.1 Conclusions générales 
7.1.1 Discussions
7.1.2 Perspectives
Annexes 
A Modélisation de multicouche avec la solution analytique des équations de Takagi-Taupin 
A.1 Principe de modélisation
A.2 solution analytique des équations de Takagi-Taupin
B Résultats Imagerie par diffraction de Bragg multicouche 091124
B.1 Image du faisceau diffracté
B.1.1 Configuration expérimentale
B.1.2 Paramètres de la mesure du miroir 091124
B.2 Résultat imagerie θ/2θ : multicouche 091124
B.2.1 Comparaison résultats imagerie θ/2θ 091116 et 091124180
B.3 Résultat RCI : multicouche 091124
C Imagerie par diffraction de Bragg : traitements des données et contraintes 
C.1 Traitements des données numériques à appliquer : RCI
C.2 Contraintes dans la mesure RCI
C.3 Traitements des données numériques à appliquer θ/2θ Imaging
C.4 Contraintes dans la mesure θ/2θ Imaging
C.5 Différents types de défaut rencontrés
D Solution expérimentale à la RCI pour les multicouches 
D.1 Solution expérimentale
E Guide d’utilisation et Nouvelles variables 
E.1 Détails d’utilisation pour les simulations
E.1.1 Généralités sur les simulations
E.1.2 Simulation des multicouches avec défauts
E.1.3 Simulation de propagation des résultats de tt-int
E.1.4 Simulation avec la cohérence spatiale de la source
E.2 Nouvelles variables
E.3 Exemple
Bibliographie

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