Soutenance mémoire
Structure électronique du graphène
Le carbone est le 15eme élément naturel le plus présent sur terre. Il se présente sous de nombreux allotropes dont le plus anciennement connu est le graphite, utilisé comme mine de crayon dès le 16eme siècle . La structure atomique lamellaire du graphite lui confère un caractère friable qui permet de l’utiliser pour écrire. Cette structure est constituée d’un empilement de plan d’atomes de carbones, faiblement liés entre eux. Par contre, au sein d’un plan les atomes de carbone forment des liaisons covalentes robustes. En utilisant ces propriétés mécaniques particulières, André Geim et Konstantin Novoselov [79] ont pu isoler un des plans atomiques constituant le graphite. Reproduisant le geste de l’écriture, ils ont frotté un morceau de graphite sur un substrat de silicium oxydé en surface. En observant les traces de graphite au microscope, ils ont recherché les fragments les plus fins, en les discriminant par leur transparence à la lumière. Le caractère monoatomique de ces cristaux a ensuite été mis en évidence par des mesures de microscopie à force atomique, révélant une hauteur de l’ordre de la distance interplan dans le graphite. Cette méthode a permis la production routinière de « graphène », nom attribué aux cristaux bidimensionnels de carbone depuis 1962 [17].
La fabrication de tels cristaux bidimensionnels constitue déjà un exploit, mais ce sont les premières mesures de magnétorésistance sur le graphène qui révélèrent ses propriétés électroniques uniques. Ces mesures ont mis en évidence un Effet Hall Quantique « anormal », où la quantification de la conductance diffère des résultats usuels obtenus sur d’autres systèmes électroniques bidimensionnels, comme les hetérostuctures semi-conductrices ou les transistors à effet de champ. Ce résultat surprenant fut immédiatement relié à la structure de bande atypique du graphène, qui diffère fortement de celle de l’électron libre. Paradoxalement, le premier calcul de la structure de bande du graphène remonte à 1946 [104]. L’enjeu de ce travail était alors de comprendre les propriétés électroniques du graphite, et ce calcul était considéré comme une première étape vers la structure de bande du graphite. Depuis, ce calcul a été repris dans le cadre de la redécouverte du graphène [22]. Ces travaux ont mis en évidence une analogie nouvelle : l’hamiltonien des liaisons fortes utilisé dans le calcul peut être approximé dans la limite des basses énergies par un hamiltonien de Dirac, décrivant le comportement de particules relativistes de spin 1/2. C’est pourquoi on utilise l’expression « électrons relativistes » pour décrire le comportement des porteurs de charge du graphène. Bien sûr, ces électrons ne sont pas réellement relativistes, dans la mesure où leur vitesse de Fermi est trois cent fois inférieure à la vitesse de la lumière. Le graphène permet toutefois de tisser des liens théoriques entre deux pans de la physique actuelle.
Toutefois un ingrédient supplémentaire est nécessaire pour expliquer une transmission parfaite de la barrière : la conservation du pseudospin au cours du temps. L’électron incident ne peut être réfléchi car ce processus aurait pour effet de retourner le pseudospin. La seule possibilité de propagation pour l’électron incident est alors de traverser la barrière. Ce résultat n’est vrai que pour une incidence normale, et la transmission dépend de l’angle d’incidence de l’électron. Pour du graphène bicouche, Il existe également des états disponibles pour la conduction dans la barrière mais le résultat est différent et on retrouve une probabilité décroissant exponentiellement avec la hauteur de barrière . Plusieurs remarques sont à faire sur l’absence de rétrodiffusion dans le graphène. Tout d’abord le tunneling de Klein n’est possible que si l’énergie de Fermi des électrons est inférieure à la hauteur de la barrière de potentiel. Ensuite, la conservation du pseudospin n’est garantie que par l’existence de certaines symétries de l’hamiltonien. Certains défauts peuvent briser ces symétries et autoriser la rétrodiffusion [73]. Par exemple un défaut localisé à l’échelle de la distance interatomique rompt la symétrie entre les deux-sous réseaux et tombe dans cette catégorie. Ces défauts peuvent également être la source de diffusion entre les vallées du graphène, auquel cas le raisonnement utilisé ci-dessus ne tient plus. Le tunneling de Klein a été observé expérimentalement par deux groupes [90][109], montrant ainsi que la nature chirale des électrons dans le graphène peut être mise en évidence à l’aide de dispositifs adaptés.
Phénoménologie du transport électronique dans le graphène
Un cristal strictement bidimensionnel comme celui présenté au chapitre précédent est un objet purement théorique. En effet le théorème de Mermin-Wagner démontre par l’absurde qu’un cristal à une ou deux dimensions fondrait sous l’action des fluctuations thermiques à température finie. Le graphène existe cependant, mais doit être considéré comme un cristal bidimensionnel plongé dans un espace à trois dimensions. Le couplage entre les fluctuations thermiques dans le plan et hors du plan sauve le graphène de cette instabilité thermodynamique. Le prix à payer est l’apparition de vaguelettes statiques (« ripples ») à la surface d’une membrane de graphène. La morphologie du graphène est également affectée par le substrat sur lequel il est déposé.
Fabrication d’échantillons
Exfoliation du graphite
Le travail effectué durant cette thèse porte sur des échantillons de graphène obtenus par exfoliation. Cette méthode mise au point en 2004 par la groupe de Manchester est la première ayant permis de synthétiser du graphène sur un substrat isolant. Elle consiste à extraire un feuillet de graphène d’un cristal de graphite par voie mécanique. Dans sa première version cette technique consiste à frotter un cristal de graphite sur un substrat isolant. Elle fut ensuite améliorée afin de produire du graphène avec un plus grand rendement à l’aide d’un outil de pointe de la recherche actuelle : le scotch de bureau.
La procédure est la suivante : un morceau de graphite est déposé sur la face collante d’un morceau de scotch. celui-ci est ensuite plié en deux et déplié afin de cliver le morceau de graphite en deux. La procédure est répétée un dizaine de fois, et on obtient ainsi de nombreux morceaux de graphite couvrant la totalité de la surface du scotch. Le morceau de scotch est ensuite appliqué sur un wafer de silicium oxydé en surface puis retiré. Des cristallites de graphite sont alors transférées sur la surface du substrat et parmi celles-ci se trouvent des échantillons de graphène.
Commence alors la recherche du graphène à l’aide d’un microscope optique. L’expérimentateur examine minutieusement le substrat de silicium, et cherche les cristaux les plus fins. Ceux-ci sont reconnaissables par leur transparence à la lumière : ils présentent une couleur très proche de celle du substrat. D’une manière surprenante, cette technique permet de distinguer sans ambigüité les échantillons monocouches de ceux plus épais. une comparaison entre une image otique d’un échantillon obtenu par exfoliation durant la thèse et une image par microscopie à force atomique de ce même échantillon. L’image optique permet de visualiser les marches atomiques avec un contraste égal à celui de l’AFM.
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Table des matières
Introduction
I Introduction à la physique du graphène
1 Structure électronique du graphène
1.1 Structure cristallographique
1.2 Hybridation des orbitales
1.3 Structure de bande
1.3.1 Réseau réciproque
1.3.2 Méthode des liaisons fortes et pseudospin
1.3.3 Relation de dispersion
1.4 Des électrons « relativistes »
1.4.1 Hamiltonien de Dirac
1.4.2 Chiralité
1.4.3 Tunneling de Klein
1.5 Conclusion
2 Phénoménologie du transport électronique dans le graphène
2.1 Fabrication d’échantillons
2.2 Un matériau ambipolaire
2.2.1 Effet de champ
2.2.2 Résistance finie au point de Dirac
2.3 Influence du désordre sur le transport
2.3.1 Rôle des impuretés chargées
2.3.2 Impuretés ponctuelles
2.3.3 Influence du substrat
2.4 Conclusion
II Phénomènes mésoscopiques dans le graphène
3 Effet Hall quantique dans le graphène
3.1 Formalisme de Landauer-Büttiker
3.1.1 Formule de Landauer
3.1.2 Généralisation à plusieurs contacts
3.2 Introduction à l’effet Hall quantique
3.2.1 Niveaux de Landau
3.2.2 Canaux de bord
3.3 Observation expérimentale de l’effet Hall dans le graphène
3.3.1 Géométrie à deux contacts
3.3.2 Géométrie en barre de Hall
3.3.3 Géométrie à trois contacts
3.4 Conclusion
4 Fluctuations universelles de conductance
4.1 Concepts fondamentaux
4.1.1 Nature des fluctuations
4.1.2 Amplitude
4.1.3 Principe d’ergodicité et statistique
4.1.4 Moyennage des fluctuations
4.1.5 Corrélations des fluctuations
4.2 Localisation faible
4.3 Fluctuations universelles de conductance dans le graphène
4.3.1 Description de l’échantillon
4.3.2 Fluctuations en fonction de la grille
4.3.3 Fluctuations en fonction du champ
4.3.4 Corrélation des fluctuations
4.3.5 Fluctuations sous champ magnétique élevé
4.4 Conclusion
III Graphène et supraconductivité
5 Effet de proximité
5.1 La jonction métal normal-supraconducteur
5.1.1 Réflexion d’Andreev
5.1.2 Rétro-réflexion et réflexion spéculaire
5.1.3 Le modèle BTK
5.1.4 Effet du désordre dans le métal normal
5.1.5 Fluctuations universelles de conductance
5.2 Jonctions SNS
5.2.1 Effet Josephson
5.2.2 Jonctions SNS
5.3 Travaux expérimentaux sur les jonctions SGS
6 Fluctuations de conductance dans une jonction Aluminium-Graphène
6.1 Introduction
6.2 Réalisation de jonctions SGS
6.2.1 Géométrie
6.2.2 Contacts en Aluminium
6.3 Dispositif de mesure
6.3.1 Géométrie de l’échantillon
6.3.2 Montage expérimental
6.4 Evolution en température de la résistance
6.5 Effet de proximité à haute densité de porteurs
6.5.1 Réflexions d’Andreev multiples
6.5.2 Effet du champ magnétique
6.5.3 Courant critique
6.6 Effet de proximité au point de Dirac
6.6.1 Amplification des fluctuations universelles de conductance
6.6.2 Mesures de résistance différentielles
6.7 Conclusion
7 Localisation forte dans une jonction SGS
7.1 Introduction à localisation forte
7.1.1 Transition d’Anderson
7.1.2 Critère de Ioffe-Regel
7.1.3 Critère de Thouless
7.2 Interactions électron-électron
7.3 Résultats expérimentaux
7.3.1 Géométrie de l’échantillon
7.3.2 Effet de champ
7.3.3 Fluctuations universelles de conductance
7.3.4 Mesures de résistance différentielle
7.3.5 Etude en champ magnétique de la résistance au point de Dirac
7.4 Conclusion
Conclusion
