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Modèle quantique basé sur l’Approximation des Champs Forts
Bien que le modèle en trois étapes donne une vision très intuitive de la GHOE, il ne permet pas de prendre en compte tous les effets quantiques associés. Pour cela, il faudrait résoudre la TDSE 1.13 pour un atome en champ fort. Cependant nous avons vu précédemment que sa résolution pouvait très rapidement devenir compliquée. En 1994, une théorie complètement quantique a été développée par Lewenstein et al. [133]. Cette théorie prend en compte les effets de diffusions du paquet d’ondes électronique lors de la propagation dans le champ et les effets quantiques associés à l’ionisation tunnel. Cette approche est basée sur l’approxi-mation des champs forts (SFA pour Strong Field Approximation), qui fait les simplications suivantes :
(i) Parmi tous les états élecroniques possibles, on ne prendra en compte que l’état fondamental
(ii) La déplétion de l’état fondamental est négligée
(iii) l’électron éjecté est considéré comme un électron libre, l’influence du potentiel coulombien est négligée (Up >> Ip)
À partir de ces approximations, la fonction d’onde dépendante du temps peut être écrite comme une superposition de l’état fondamental S0 et des états du conti-nuum Sv de vitesse v.
Emission harmonique macroscopique et accord de phase
Jusqu’à maintenant, nous avons considéré la réponse d’un émetteur unique, ce-pendant, le spectre harmonique mesuré résulte de la réponse macroscopique du milieu au champ infrarouge générateur et donc de la somme cohérente des champs XUV émis par les différents atomes du milieu.
La faible efficacité de ce processus reste une limite importante de la physique attoseconde, particulièrement pour les photons de haute énergie/faible longueur d’onde. Pour améliorer l’efficacité, il est important de comprendre la propagation des champs IR et XUV dans le milieu de génération. En effet, le champ macrosco-pique sera généré plus efficacement si les conditions d’accord de phase sont respec-tées. L’accord de phase correspond à l’égalisation des vitesses de phase de l’émis-sion XUV et de l’émission IR. Si on note kL et kq les vecteurs d’onde des champs laser et harmonique d’ordre q, respectivement, alors la condition locale d’accord de phase (les vecteurs d’onde peuvent dépendre de l’espace et du temps) s’écrit, en optique non linéaire classique : Dkkq qkL0(1.39)
Elle garantit l’interférence constructive entre la polarisation non linéaire induite par le laser, qui rayonne localement le champ harmonique, et le champ harmonique déjà existant qui se propage en parallèle. On définit également la longueur de co-hérence Lc = p~Dk, qui correspond à la longueur à partir de laquelle le champ harmonique q cesse d’augmenter en raison des interférences destructives entre la polarisation non linéaire en z et le champ harmonique généré plus tôt dans le mi-lieu (Boyd [22]). Pour simuler l’émission macroscopique correspondant à la GHOE, il faut calculer la propagation des impulsions laser IR et harmonique dans le milieu gazeux (Antoine et al. [5], Ruchon et al. [190]).
L’accord de phase pour la GHOE s’obtient alors en équilibrant ces différents termes. Salières et al. [193] ont établi que :
— lorsque le laser est focalisé avant le milieu générateur, le gradient de phase du dipôle sur l’axe optique peut compenser le désaccord de phase introduit par la dispersion géométrique. Cela est vrai pour les trajectoires courtes qui donnent la contribution dominante pour la GHOE.
— lorsque le laser est focalisé après le milieu, l’accord de phase peut être obtenu en dehors de l’axe optique pour les trajectoires longues . On peut noter que l’accord de phase dans la GHOE a été également étudié dans des configura-tions particulières, notamment dans des guides d’ondes (Durfee et al. [54]). Différents régimes dans lesquels le champ harmonique est construit de ma-nière cohérente ont été observés : i) équilibre entre les dispersions atomique et du guide d’onde, ii) accord de phase non-linéaire et iii) équilibre entre les dispersions atomique et électronique.
À la condition d’accord de phase, il faut ajouter le fait que le milieu utilisé pour la GHOE est absorbant, particulièrement dans la région XUV du spectre. La réab-sorption de l’émission XUV par le milieu limite la longueur utile du milieu à 5-10 fois la longueur d’absorption (Constant et al. [39]), définie par Labs nat sabs l avec sabs l la section efficace d’absorption, qui en général décroît avec l’ordre ()( ) =() harmonique. D’après Constant et al. [39], la conversion optimale est atteinte pour des conditions de génération – longueur L et densité du milieu, focalisation et éclairement laser – telles que L > 3Labs et Lcoh > 5Labs.
Finalement, on peut ajouter que, lorsque de bonnes conditions d’accord de phase sont atteintes, le signal macroscopique peut être traité comme une réplique « amplifiée » de la réponse de l’atome unique, comme cela a été étudié théorique-ment (Ruchon et al. [190]) et montré expérimentalement à plusieurs reprises (Varju et al. [240], Mairesse et al. [147], Doumy et al. [49], Dudovich et al. [53]). En particulier, la réponse macroscopique conserve les propriétés de phase de l’émis-sion microscopique. Cette caractéristique joue un rôle essentiel dans la spectro-scopie harmonique, qui vise à caractériser les processus microscopiques dans les atomes/molécules du milieu générateur, à partir de l’émission macroscopique de ces systèmes.
Dispositif expérimental de génération d’harmoniques d’ordre élevé
Maintenant que les concepts théoriques de la GHOE ont été établis, nous nous intéressons à la mise en oeuvre expérimental de la GHOE.
Le système laser utilisé au cours de cette thèse est un système commercial pro-duit par Amplitude Technologies. Il est basé sur une architecture Titane :Saphir CPA (Chirped Pulse Amplification, Strickland and Mourou [222]), et fournit des impul-sions centrées à 800 nm, de durée 50 fs et d’énergie maximale de 13 mJ à un taux de répétition de 1 kHz. Ce taux de répétition élevé est pratique pour les expériences de spectroscopie électronique réalisées dans cette thèse, utilisant un spectromètre à bouteille magnétique ou un spectromètre “COld Target Recoil Ion Momentum Spectroscopy” (COLTRIMS, développé dans le second chapitre), et nécessitant un long temps d’acquisition (Sec. 1.3.2). Une partie de l’impulsion (8 mJ) peut être utili-sée pour pomper un amplificateur paramétrique optique haute énergie (HE-TOPAS de la société Light Conversion) dont le fonctionnement est décrit en annexe. L’OPA permet d’obtenir des impulsions dans la gamme [1.1-2.2] µm (proche IR) avec une énergie d’environ 1.5 mJ. Le faisceau laser/OPA est ensuite mis en forme sur la table optique, divisée en deux parties : i) contrôle des faisceaux qui pilotent la GHOE (1.3.1) et ii) contrôle du faisceau pour la caractérisation de l’émission harmonique (1.3.2). La section 1.3.1 est un résumé de la publication
Flexible attosecond beamline for high harmonic spectroscopy and XUV/near-IR pump probe experiments requiring long acquisition times , S. J. Weber, B. Mansch-wetus, M. Billon, M. Böttcher, M. Bougeard, P. Breger, M. Géléoc, V. Gruson, A. Huetz, N. Lin, Y. J. Picard, T. Ruchon, P. Salières, and B. Carré, Rev Sci Instrum 86, 033108 (2015) ; doi : 10.1063/1.4914464
Montage conventionnel
Le montage généralement utilisé est représenté sur la Figure 1.7 (a). La table optique sert à la mise en forme de trois faisceaux, au moyen de lames séparatrices :
— Le premier faisceau de pompe (Beam1) vient exciter le milieu étudié (aussi bien le milieu de génération que le milieu « cible » de la photoionisation). Lors des expériences de spectroscopie harmonique résolue en temps, ce faisceau est généralement utilisé pour préparer un échantillon de molécules alignées grâce à la méthode d’alignement non-adiabatique (Seideman [208],Rosca-Pruna and Vrakking [188], détails donnés en Annexe). La direction d’aligne-ment moléculaire est contrôlée par la direction de polarisation du faisceau de pompe, choisie à l’aide d’une lame demi-onde. Une ligne à retard motorisée permet d’ajuster le retard entre le faisceau Beam1 et les deux autres.
— Le deuxième faisceau pompe (Beam2) est utilisé pour la GHOE.
— Le troisième faisceau ou faisceau « d’habillage » (Beam3) est nécessaire aux techniques de caractérisation de trains d’impulsions attoseconde comme le RABBIT (Paul et al. [175],Mairesse et al. [147]), décrite dans la section 1.3.2. Le délai entre les deux faisceaux (Beam2,Beam3) est contrôlé par une ligne à retard composée d’un piezo-électrique pouvant se déplacer sur une plage de 75 µm avec une résolution de 2 nm (Piezo Jena). Les deux faisceaux se recombinent au niveau d’un miroir troué dont le diamètre du trou varie de 4 à 8 mm, le faisceau de génération est alors annulaire (les profils spatiaux des faisceaux sont visibles sur la Fig. 1.7 (b)).
Les différents faisceaux sont alors focalisés grâce à une lentille de 80 cm de focale dans la chambre de génération sous vide. La chambre de génération contient un manipulateur XYZ sur lequel on peut fixer une cellule de gaz (longueur 3 mm , 1 bar de pression en amont) ou un jet continu de 200 µm de diamètre (également 1 bar de pression en amont). Ce diamètre a été choisi dans le but d’obtenir un bon degré d’alignement moléculaire (grâce à une température rotationnelle Trot faible), tout en conservant une longueur L de milieu suffisante et un bon niveau de signal harmonique. L’optimisation de la génération d’harmoniques se fait via l’accord de phase (Sec. 1.2.3). Dans notre cas, la longue focale permet de limiter la dispersion géométrique et minimise le gradient associé à la phase du dipôle dans l’eq. 1.43, les deux termes se compensant assez facilement. On travaillera également dans des conditions où l’ionisation est minimale afin de limiter la dispersion électronique, c’est–à–dire à éclairement relativement faible (bien en–dessous de l’éclairement de suppression de barrière). Finalement, on se placera dans des conditions optimisant la contribution des trajectoires courtes (i.e en focalisant le faisceau avant le milieu gazeux).
Dispositif utilisé pour l’OPA
L’OPA permet d’avoir une source accordable proche IR dans la gamme [1.1-2.0] µm. Nous avons montré l’intérêt de ce type de source dans la section 1.2.1. Selon la loi de coupure (Eq. 1.25), augmenter la longueur d’onde de génération permet d’étendre la coupure du spectre harmonique, grâce à la dépendance quadratique en longueur d’onde du potentiel pondéromoteur Up ∝ Il2. L’extension de la coupure est observable Fig. 1.8. On peut alors diminuer l’intensité de génération I et conser-ver un spectre large. Ceci permet l’étude de molécules à faible potentiel d’ionisa-tion (Trallero-Herrero et al. [232]) ou, dans le cadre de la spectroscopie harmonique, de limiter la probabilité des processus électroniques en champ fort et les contribu-tions multi-orbitalaires (Haessler et al. [77], Kraus et al. [115]), pour plutôt étudier la structure électronique provenant d’une seule orbitale, et, notamment, effectuer la reconstruction tomographique de l’orbitale moléculaire étudiée (Vozzi et al. [249]). L’autre avantage de la GHOE dans l’IR moyen est associé à l’accordabilité. Grâce à cette propriété, on peut décaler continument le spectre jusqu’à faire coïncider un ordre harmonique avec l’ordre précédent. On peut alors utiliser cette accordabilité pour sonder finement un état particulier ou une résonance comme cela sera pré-senté dans le chapitre 5 dans le cas de l’état doublement excité de l’Hélium S2s2p à 60.15 eV. La Figure 1.9 illustre cet exemple.
FIGURE 1.9 – Spectres non normalisés de photoélectrons obtenus dans un gaz d’hé-lium, en générant dans l’Argon et en détectant dans un spectromètre à bouteille ma-gnétique , pour différentes longueurs d’ondes de génération, de 1290nm (rouge) à 1320nm (gris) ; les spectres sont décalés en intensité pour plus de lisibilité. L’éclaire-ment de génération est le même pour tous les spectres, estimé à 1 − 1.5 × 1014W~cm2. Lorsqu’on augmente la longueur d’onde de génération jusqu’à 1310nm (courbe noire), l’énergie de l’harmonique 63 diminue progressivement, jusqu’à venir coïnci-der avec celle de la résonance de l’état S2s2p de l’Hélium à 60.15 eV. Pour les ordres harmoniques élevés (ordre 60 et plus), il suffit de modifier la longueur d’onde de génération de quelques dizaines de nm (40 dans notre cas) pour que l’ordre harmo-nique n coïncide avec l’ordre harmonique n − 1.
caractérisation de l’émission harmonique
Pour tirer pleinement profit de l’information contenue dans l’émission harmo-nique et étudier la réponse d’un système après excitation, il est nécessaire de carac-tériser l’émission harmonique en amplitude, phase et polarisation, dans le grand domaine spectral correspondant. Dans cette section, nous nous concentrerons sur la caractérisation en amplitude et en phase de l’émission. La caractérisation de l’état de polarisation sera étudiée spécifiquement dans le chapitre 4.
Caractérisation en amplitude
Après avoir été généré dans la chambre de génération, le faisceau XUV se pro-page dans une seconde chambre, appelée « chambre de caractérisation » ou « chambre
carrée » (voir Fig. 1.10), où un miroir plan en or mobile (22 × 6 cm) peut envoyer le faisceau XUV soit i) dans un spectromètre XUV résolu spatialement, soit ii), dans un spectromètre à électrons de type « bouteille magnétique à temps de vol », pour la caractérisation de la phase (ainsi que de l’amplitude) spectrale moyennée spatiale-ment.
Spectromètre XUV
Dans cette configuration (Fig. 1.7 (d)), le miroir plan est en incidence rasante (incidence 78.5○ / normale) et réfléchit le faisceau XUV dans un spectromètre XUV développé par nous. Il est constitué d’un réseau focalisant concave à pas variable (Hitachi 0266), lui–même en incidence rasante (87○ / normale), focalisant les diffé-rentes harmoniques de la gamme [15-100] eV sur un détecteur sensible en position de 80 mm de diamètre, composé de deux Galettes de micro-canaux (MCP pour Mi-cro Channel Plate) en chevron et d’un écran de phosphore (Photonis). Les tensions appliquées aux différents composants du détecteur étant élevées (VMCP = 1700V, VPhos = 2800V), il est important de conserver une pression résiduelle basse dans la chambre, de l’ordre de Pcarre = 10−5mbar, afin d’éviter tout arc électrique. Pour cela, une isolation partielle – cloison percée de deux trous différentiels de 6mm et 4mm – a été installée entre la chambre de génération et la chambre de caractérisation en plus du pompage standard. Le signal de fluorescence 2D est enregistré à l’aide d’une ca-méra CCD (ORCA Hamamatsu), située à l’extérieur de la chambre. Le détecteur et la caméra peuvent être translatés parallèlement au plan focal de façon à enregistrer continument le spectre harmonique. Les images enregistrées donnent ainsi accès à la fois à l’amplitude spectrale dans une direction et au profil spatial dans l’autre. Un spectre GHOE mesuré dans un gaz de SF6 est montré Fig. 1.11.
Spectromètre à électrons à temps de vol de type bouteille magnétique
Le signal harmonique peut également être caractérisé en amplitude par pho-toionisation d’un gaz cible, dans un spectromètre à électrons à temps de vol de type bouteille magnétique (MBES pour Magnetic Bottle Electron Spectrometer). Son principe a été développé par Kruit and Read [119] ; nous avons utilisé un MBES mis à notre disposition par M. Meyer et D. Cubaynes de l’ISMO, modifié par nous. Pour la mesure, on tourne le miroir plan de façon à envoyer le faisceau XUV sur un miroir torique refocalisant l’émission dans un deuxième jet de gaz « cible » (Fig. 1.10 b)). Le gaz est injecté dans le volume source du spectromètre par une ai-guille de diamètre 500mm. Un champ magnétique statique de 1T est produit par un aimant permanent conique. Le champ magnétique confine dans un angle solide de quelques degrés les photoélectrons éjectés initialement dans un angle solide de 4p steradians, de façon à ce qu’ils puissent rentrer dans un tube à temps de vol de 2 m de long. Les électrons sont ensuite guidés par un champ magnétique créé par une bobine enroulée autour du tube principal. L’ensemble est isolé des champs magnétiques parasites (par exemple, le champ magnétique terrestre)par un blin-dage cylindrique de µ-métal. Dans le champ magnétique, l’énergie cinétique reste constante ; elle peut donc être mesurée à partir de la composante de vitesse domi-nante des photo-électrons, suivant l’axe du temps de vol. Le détecteur est composé de deux MCP et d’une carte numérisante (Agilent DP1400, résolution de 500ps). Le choix du gaz de détection dépend de la gamme spectrale que l’on veut caractéri-ser ou des études qui nous intéressent. Quelques exemples de section efficace de photoionisation sont donnés Fig. 1.12. La Figure 1.12a) montreles sections efficaces de photoionisation de l’argon et du néon sur une large gamme spectrale ([13-95] eV). L’argon est un bon choix si on veut étudier les harmoniques basses (ordres 9 à 25 à 800nm), tandis que le néon offre une section efficace plus faible mais quasi constante sur toute la gamme observée. La Figure 1.12b) montre de nouveau la sec-tion efficace de photoionisation de l’argon zoomée sur la gamme [26-29.5] eV. On note que l’augmentation de la résolution permet l’observation d’une structure un peu plus fine. Dans le cas de 1.12 b, les variations rapides localisées de la section efficace de photoionisation correspondent à des résonances d’autoionisation, dont le profil est caractéristique (profil de Fano, Fano and Cooper [58]).
Caractérisation en Phase
Pour caractériser l’émission harmonique de manière complète, il est également nécessaire de mesurer sa phase en fonction des différents paramètres du système. Pour cela, différentes techniques ont été développées au cours des dernières années. Nous avons utilisé essentiellement deux techniques :
— l’interférométrie à deux sources (Two-Sources Interferometry, TSI) permet-tant la mesure de phase à énergie de photon donnée, en fonction d’un para-mètre de la génération tel que l’angle d’alignement des molécules ou l’ellip-ticité du faisceau de génération.
— la technique RABBIT pour Reconstruction of Attosecond Beating By Interference of two-photons Transitions (Véniard et al. [243], Paul et al. [175], Muller [164], permettant de mesurer, pour des paramètres de la génération donnés, la phase spectrale du train d’impulsions attoseconde, et de faire sa reconstruc-tion dans le domaine temporel.
Interférométrie à deux sources
Cette technique est une transposition des fentes de Young à l’émission har-monique ; elle a été notamment utilisée pour mesurer la cohérence temporelle de l’émission (Bellini et al. [18], Zerne et al. [261]). Par un dispositif optique adapté, on focalise le faisceau IR suivant deux « foyers » séparés spatialement (dans une dimen-sion transverse à l’axe de propagation), qui créent deux sources de GHOE dans le milieu. Les émissions XUV provenant respectivement de ces deux sources se pro-pagent et interfèrent en champ lointain (Voir Fig. 1.13 pour le schéma de principe). Différentes dispositifs optiques ont été utilisés (Interféromètre type Mach-Zender, utilisation d’un milieu biréfringent + polariseur (Salières et al. [194], Smirnova et al. [212]), Division d’amplitude (Zhou et al. [266])). Cependant, ces dispositifs étaient soit instables, soit difficiles à mettre en place. Pour pallier ces problèmes, nous utilisons une optique diffractive binaire constituée d’une lame mince gravée, utilisée en transmission dans le faisceau de génération, et permettant de mettre en forme la phase spatiale du faisceau. La lame mince gravée joue le rôle d’une marche de phase 0 − p. Les détails de l’utilisation de cet élément d’optique à la génération d’harmoniques sont donnés dans Camper [27] et Camper et al. [28]. Un spectre d’harmoniques obtenu dans cette configuration « à deux sources » est montré en Fig. 1.14.
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Table des matières
Introduction
1 Outils pour la Physique Attoseconde
1.1 Paquets d’ondes
1.1.1 Paquets d’ondes optiques : impulsions ultra brèves
1.1.2 Paquets d’ondes électroniques
1.2 Génération d’harmoniques d’ordre élevé
1.2.1 Emission harmonique microscopique : modèle semi classique en trois étapes
1.2.2 Modèle quantique basé sur l’Approximation des Champs Forts
1.2.3 Emission harmonique macroscopique et accord de phase
1.3 Dispositif expérimental de génération d’harmoniques d’ordre élevé
1.3.1 Montage conventionnel
1.3.2 caractérisation de l’émission harmonique
1.3.3 Stabilisation de la ligne
2 Outils de caractérisation de l’état de polarisation du rayonnement
2.1 Etats de polarisation de la lumière
2.1.1 Concepts généraux de la lumière polarisée
2.1.2 Quelques exemples d’états de polarisation
2.2 Description vectorielle de la lumière et propagation : Formalisme de Stokes- Mueller
2.3 Propagation de l’état de polarisation : Matrices de Mueller
2.4 Caractérisation expérimentale de l’état de polarisation via polarimétrie optique
2.4.1 Principe
2.4.2 Dispositif expérimental
2.4.3 Extraction des paramètres de l’ellipse
2.5 Caractérisation expérimentale de l’état de polarisation via polarimétrie moléculaire
2.5.1 Référentiels d’étude
2.5.2 Extraction des paramètres de Stokes : Mesure des distributions angulaires
2.5.3 Application de la polarimétrie moléculaire sur la ligne optique du laser PLFA
2.6 Caractérisation de la ligne optique
2.6.1 Principe des simulations
2.6.2 Résultats et comparaisons
2.6.3 Obtention de l’état de polarisation avant réflexion
3 Combinaison polarimétrie-interférométrie pour l’étude de la phase harmonique
3.1 GHOE à partir d’un champ IR polarisé elliptiquement
3.2 Modulateur ultra-rapide d’ellipticité
3.2.1 Principe
3.2.2 Dispositifs expérimentaux et validation de la méthode
3.3 Application à la mesure de la phase des harmoniques
3.3.1 Résultats obtenus dans SF6
3.4 Conclusion
4 Mesure complète de l’état de polarisation de l’émission harmonique
4.1 Génération dans N2 alignée à +60X
4.1.1 État de l’art
4.1.2 Résultats
4.1.3 Origine de la dépolarisation
4.1.4 Conclusions de l’étude de N2
4.2 Génération dans SF6 à partir d’un champ IR polarisé elliptiquement
4.2.1 État de l’art
4.2.2 Résultats
4.2.3 Conclusions de l’étude de SF6
4.3 Génération à 2 couleurs en polarisation circulaire
4.3.1 État de l’art
4.3.2 Résultats
4.4 Conclusions
5 Spectroscopie de photoionisation attoseconde près d’une résonance d’autoionisation
5.1 État de l’art
5.2 États autoionisants et profil de Fano
5.2.1 Photoionisation résonante à un photon
5.2.2 Photoionisation résonante à deux photons
5.2.3 Application à la résonance 2s2p de l’hélium
5.3 Résultats
5.3.1 Extraction de la phase RABBIT
5.3.2 Extraction de la phase résolue spectralement
5.3.3 Reconstruction du paquet d’ondes électronique
5.4 Conclusions
Conclusions générales et perspectives
A Unités Atomiques
B Matrices de Mueller et loi de Malus
B.1 Matrices de Mueller de quelques composants optiques
B.2 Application des matrices de Mueller
C Alignement moléculaire 209
C.1 Hamiltonien d’interaction
C.2 Résolution quantique
C.3 Observable de l’alignement et récurrence
C.3.1 Théorie
C.3.2 Observable expérimentale : le signal harmonique
D Tableaux récapitulatifs des résultats du chapitre 4
D.1 Génération dans N2 alignée à +60X
D.2 Génération dans SF6 à partir d’un champ IR polarisé elliptiquement
D.2.1 Polarimétrie Optique
D.2.2 Polarimétrie moléculaire
D.2.3 Combinaison des résultats de polarimétrie moléculaire avec ceux de polarimétrie optique
D.2.4 Combinaison des mesures de polarimétrie moléculaire
Bibliographie
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