Soufre Atmosphérique et Changements Climatiques

Le soufre atmosphérique

Les réservoirs de soufre

L’hydrosphère, la biosphère, l’atmosphère et l’asthénosphère sont des réservoirs de soufre. Les émissions de soufre dans l’atmosphère peuvent être naturelles ou anthropiques, océaniques ou continentales. Actuellement, les émissions anthropiques de composés soufrés sur l’ensemble du globe représentent approximativement 60 à 70% des émissions totales de soufre [Bates et al., 1992b; Rhode, 1999]. Elles sont liées à la combustion des énergies fossiles (pétrole, gaz naturel, charbon), à l’industrie (qui fabrique ou utilise des produits soufrés), aux feux de biomasse. . .. Smith et al. [2001] ont estimé la tendance historique des émissions anthropiques de soufre entre 1980 et 2000. Si l’émission totale globale a peu varié, les émissions des pays occidentaux (Europe, Amérique du Nord) ont sensiblement diminué alors que la contribution de l’Asie est devenue dominante. Ce travail porte sur la sensibilité du soufre aux changements climatiques, c’est pourquoi les émissions naturelles, bien qu’actuellement minoritaires, sont détaillées plus précisément ci-dessous.

L’océan
Les océans sont la principale source biogénique de soufre, qui est émis sous la forme de sulfure de diméthyle (CH3SCH3, DMS). Le DMS provient du DMSP (diméthyle sulfoniopropionate) qui semble agir comme osmolyte pour certaines espèces de phytoplanctons : il est utilisé pour maintenir la pression osmotique interne des cellules en cas de changement de salinité [Saltzman, 1995]. Le DMSP serait relargué dans l’océan lors de la mort du phytoplancton et se transforme en DMS une fois dans l’eau par clivage chimique ou enzymatique. Cette production de DMS induit une forte sursaturation de l’eau de mer par rapport à l’atmosphère. A cause d’un temps de vie très court dans l’eau de mer (photo-oxydation, activité bactérienne), seul le DMS produit près de la surface est susceptible d’être émis vers l’atmosphère [Liss et Merlivat, 1986]. Le flux de DMS vers l’atmosphère dépend des conditions météorologiques (notamment le vent de surface) et de la couverture de glace de mer qui réduit la surface d’eau libre. Le flux global annuel de DMS océanique généralement prescrit ou simulé dans les modèles est de 10 à 40 TgS.an−1 [Boucher et al., 2002]. Cette fenêtre très large est liée à la difficulté de mesurer les concentrations de DMS dans l’océan. L’oxysulfure de carbone (COS) et le disulfure de carbone (CS2) peuvent également être relargués par l’océan, en quantités très inférieures au DMS. D’autre part, les particules de sel de mer (embruns marins), libérées dans l’atmosphère lorsque des bulles éclatent à la surface de l’eau, comportent des composés soufrés. Cependant, ces aérosols gros et lourds, se redéposent rapidement à la surface. Ils n’ont donc pas d’impact radiatif important mais peuvent intervenir en tant que catalyseurs de processus chimiques dans la couche limite atmosphérique.

L’activité volcanique
C’est la seconde source naturelle de soufre et les composés émis sont principalement du SO2, mais aussi H2S, CS2, COS, S atomique et H2SO4. Selon les estimations de Andres et Kasgnoc [1998], le flux total des émissions volcaniques s’élèverait à environ 10,4 TgS.an−1 . En plus de ces émissions dites de bruit de fond, de grandes explosions volcaniques ont lieu sporadiquement (estimées au nombre de une tous les 10-15 ans). Elles peuvent jouer un rôle climatique important car leurs panaches peuvent atteindre de hautes altitudes. Ainsi, la dernière éruption stratosphérique en date est celle du Mont Pinatubo (1991, Philippines) ; elle a émis 20 Tg de SO2 [Bluth et al., 1997]) et induit un refroidissement d’environ 0,5◦C de la troposphère en 1992 [McCormick et al., 1995]. L’analyse des carottes de glace antarctiques permet d’estimer la quantité de dioxyde de soufre dans l’atmosphère et d’estimer l’impact climatique des grandes éruptions passées [Castellano et al., 2004, par exemple].

Le sol et la biosphère continentale

Le sol et la biosphère sont également émetteurs de soufre dans l’atmosphère car le soufre fait partie des éléments nécessaires à la croissance des végétaux. Les flux globaux provenant de la biosphère sont mal quantifiés mais probablement faibles : 0,3 TgS.an−1 [Bates et al., 1992b], 1,2 TgS.an−1 [Langner et Rhodes, 1991] ou 3,0 TgS.an−1 [Mc Donald et al., 2004].

Les feux de biomasse
Les inventaires ne font pas de distinction entre les feux de biomasse d’origine naturelle et anthropique. L’ensemble de ces flux est estimé à 2-3 TgS.an−1 [Andreae et al., 1990; Smith et al., 2001].

Le devenir du soufre atmosphérique

Une fois dans l’atmosphère, les composés soufrés sont transportés par les vents et oxydés . Les oxydations de H2S, CS2 et COS conduisent toutes à la formation de SO2. L’oxydation de SO2 conduit exclusivement au sulfate particulaire (SO2− 4 ) : le SO2 peut être dissout puis oxydé en phase aqueuse ; il peut aussi être oxydé en phase gazeuse en acide sulfurique (H2SO4) qui évolue alors vers la phase particulaire, soit par nucléation (conversion gaz-particule), soit par condensation sur un aérosol pré-existant. Le schéma d’oxydation du DMS, lui, est plus complexe. Une fois dans l’atmosphère, il est oxydé par les radicaux hydroxyle (OH) et nitrate (NO3), ainsi que par l’oxyde de brome (BrO) et l’ozone (O3). Pour des atmosphères non polluées comme c’est le cas des hautes latitudes Sud, l’oxydation par le radical OH est prépondérante [Saltzman, 1995]. En fin de chaîne, l’oxydation du DMS produit des espèces stables : majoritairement des particules d’acide methanesulfonique (CH3SO3H, MSA) et de sulfate (SO2− 4 ). L’oxydation du DMS est l’unique source de MSA dans l’atmosphère.

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Table des matières

1 Le Soufre et le Climat
1.1 Le soufre atmosphérique
1.1.1 Les réservoirs de soufre
1.1.2 Le devenir du soufre atmosphérique
1.2 Impact du soufre atmosphérique sur le climat
1.2.1 Le forçage radiatif
1.2.2 Les aérosols soufrés, des agents de forçage climatique
1.2.3 L’hypothèse CLAW
1.3 Le cycle naturel du soufre aux hautes latitudes Sud
1.3.1 L’Antarctique en tant que terrain d’étude
1.3.2 La chimie du DMS
1.4 La modélisation du climat et de la chimie atmosphérique
1.4.1 Les débuts de la modélisation du climat
1.4.2 Les Modèles de Circulation Générale Atmosphérique
1.4.3 L’utilisation des MCGA pour la simulation des changements climatiques
1.4.4 Le Dernier Maximum Glaciaire
1.4.5 La modélisation du climat Dernier Maximum Glaciaire
1.5 Les objectifs de ce travail
2 Le Modèle LMD-ZT
2.1 Notre choix pour cette étude : le Modèle de Circulation Générale Atmosphérique LMD-ZT
2.2 État de l’art du modèle LMD-ZT Soufre
2.2.1 La grille à résolution variable
2.2.2 La partie dynamique
2.2.3 La partie physique
2.2.4 Les spécificités de la modélisation du climat des régions polaires
2.2.5 Les conditions aux limites physiques spécifiques au climat du Dernier Maximum Glaciaire
2.2.6 Le traitement du soufre
2.3 Conclusion du second chapitre
3 Étude de Sensibilité liée aux Mises à Jour du Modèle
3.1 Présentation des simulations
3.2 Les observations disponibles pour les moyennes et hautes latitudes Sud
3.3 Une nouvelle version du modèle de circulation générale atmosphérique
3.4 La mise à jour de la chimie du soufre et des processus de dépôt
3.4.1 Mises à jour de constantes cinétiques
3.4.2 Les produits d’oxydation du DMS
3.4.3 Les produits d’oxydation du DMSO
3.4.4 La chimie aqueuse
3.4.5 Les processus de dépôt
3.5 Résultats et discussion
3.5.1 Changement de version du Modèle de Circulation Générale Atmosphérique LMD-ZT
3.5.2 Les modifications du schéma chimique
3.6 Analyse de l’apport de l’oxydation du DMS par l’ozone dans le schéma chimique
3.6.1 Le DMS atmosphérique
3.6.2 Conséquences sur les concentrations en aérosols soufrés
3.6.3 Bilan
3.7 Le rapport R [MSA]/[nss SO4]
3.7.1 Introduction
3.7.2 Comparaison avec les observations
3.7.3 Bilan
3.8 Conclusion du troisième chapitre
4 La Modélisation du Cycle du Soufre au Dernier Maximum Glaciaire 100
4.1 Les données des carottes de glace pour le Dernier Maximum Glaciaire
4.2 La représentation des flux de dépôt
4.3 Modélisation du cycle du soufre au Dernier Maximum Glaciaire
4.3.1 Les modifications apportées pour contraindre le modèle du cycle du soufre au Dernier Maximum Glaciaire
4.3.2 Les recommandations de PMIP
4.3.3 La couverture de glace de mer en climat glaciaire serait-elle mal représentée ?
4.3.4 La reconstruction d’un fichier de conditions aux limites de couverture de glace de mer
4.3.5 Résultats
4.4 Analyse de sensibilité du modèle
4.4.1 Présentation des simulations utilisées pour cette analyse de sensibilité
4.4.2 Résultats et discussion
4.5 Conclusion du quatrième chapitre
5 Conclusions générales