Rendements de production des ions secondaires 

Pouvoir d’arrêt nucléaire ou collisions élastiques

Les interactions entre l’ion incident et les atomes de la cible sont traitées, en général, comme des chocs élastiques de deux particules, régis par les lois de lamécanique classique.
Le transfert d’énergie conduit à des déplacements d’atomes, et à grande énergie l’interaction est purement coulombienne.
La grandeur qui décrit les interactions ion-atome est la section efficace (du processus de collision) (σ), définie comme la probabilité pour que le projectile cède de l’énergie à une particule-cible lors de son interaction. L’ion incident (d’énergie cinétique initialeE1, de numéro atomique Z1et de masse M1) déplace un atome de la cible (de numéro atomique Z2et de masse M2) de son site, en lui communiquantune certaine quantité d’énergie T. Ainsi la section efficace (donnée par la relation (II-4)) de collision s’écrit [Lehmann 1997] :

Pouvoir d’arrêt électronique ou collisions inélastiques

La description des interactions inélastiques est beaucoup plus complexe, car ces interactions ne peuvent plus êtredécrites comme des interactionsindividuelles entre deux corps, l’ion projectile interagissant avec plusieurs électrons de la cible à la fois, eux-mêmes liés aux noyaux. Dans le cas des ions que nous allons utiliser, les ions interagissant dans une première étape avec les électrons auxquels ils vont transférerune partie de leur énergie. Les électrons secondaires (électrons delta), suite à l’ionisation dela cible après passage de l’ion, peuvent êtresuffisamment énergétiques pour générer une cascade électronique.
Trois domaines de vitesses sont à distinguer pour évaluer la perte d’énergie électronique : ils sont définis par rapport à la quantité Z1 2/3 v0où v0est la vitesse orbitalede l’électron 1s de l’atome d’hydrogène, c’est-à-dire la vitesse de Bohr : v0= 2.2×10 6 m/s.Z1 2/3 v0 est typiquement la vitesse moyenne des électronsliés au projectile dans le modèle de Thomas-Fermi. En considérant v1comme la vitesse du projectile, on définit :

Régime des vitesses intermédiaires v1 ≈Z1 2/3 v0

Quand la vitesse du projectile diminue, le processus de capture entre en concurrence avec celui d’ionisation. Dans ce domaine, l’ion projectile n’est alors plus totalement épluché : il capture des électrons de la cible et son état de charge diminue. Sa charge électrique moyenne devient inférieure à Z1e, et le pouvoir d’arrêt électronique devient ainsi plus faible que ne le prévoit la formule de Bethe. La domaine de validité de cette dernière peutalors être étendu en introduisant une charge effective Z1*. Ainsi, aux vitesses intermédiaires, dû aux effets antagonistes entre la variation dela vitesse et de la charge effective (captureet perte des électrons), le dépôt d’énergie passe par un maximum, appelé pic de Bragg.Il dépend de Z1 comme Z1 2/3 , il est à 0.15 MeV/u pour les protons et à 5 MeV/u pour l’uranium.

Régime des basses vitesses v1<< Z1 2/3 v0

A faible vitesse, l’ion possèdela plus grande partie de ses électrons. Au cours de lacollision entre l’ion et un atome cible, les nuages électr oniques des deux partenaires se recouvrent. Un réarrangement des niveaux électroniques a lieu au cours de l’interaction, engendrant la formation d’une quasi-molécule possédant ses propres états électroniques qui évoluent en fonction de la distance interatomique (“molecular orbitals“). Seuls les électrons faiblement liés de la cible contribuent à la perte d’énergie de l’ion. Lindhard, Scharff et Schi¢tt [Lindhard 1961] (théorie LSS) et indépendamment Firsov [Firsov 1959] ont montré que le pouvoir d’arrêt électronique est proportionnel à la vitesse de l’ion dans ce domaine de vitesse.

Pulvérisation par impact d’ion ; état des connaissances

L’irradiation d’une cible solide par des ions multichargés peut conduire à l’émission d’atomes, d’agrégats et des neutres, à travers ou depuis la surface. Cette matière pulvérisée depuis le solide peut résulter d’un transfert de quantité de mouvement des ions projectiles aux atomes de la cible, ou de processus indirects impliquant les électrons du solide.
En fonction de l’énergie des ions incidents,on distingue la pulvérisation induite par le pouvoir d’arrêt nucléaire dans le domaine des collisions élastiques (pulvérisation nucléaire), et par le pouvoir d’arrêt électronique(pulvérisation électronique) dans le domaine des collisions inélastiques.
Dans ce chapitre nous présentons les modèles et résultats expérimentaux se rapportant à la pulvérisation induite dans les deux régimes de ralentissement nucléaire et électronique par des ions multichargés. Dans les deux cas, nous présentons les aspects théoriques et les principaux résultats de la littérature en rapport avec le travail de cette thèse.

Pulvérisation induite par ralentissement nucléaire

Lors de l’excitation d’un solide par le passaged’un ion projectile, certains atomes mis en mouvement à proximité de la surface peuvent êtreéjectés du matériau : ce phénomène est appelé pulvérisation (“sputtering“ en anglais). En fonction du nombre d’atomes de recul créés par le passage de l’ion, on distingue trois régimes depulvérisation nucléaire : régimes de simples collisions, de cascades linéaires et de cascadesnon linéaires ou “de pointe“ (figure II-5).

Régime de collision simple

Dans le régime de collision simple, la pulvérisation est caractérisée par le faible nombre d’atomes mis en mouvement lors du ralentissementde l’ion projectile. Cette situation correspond à la pulvérisation induite par des ions de faible énergie cinétique ou par des ions légers (H, He de quelques keV). Dans ce régime, la pulvérisation est alors induite par de très courtes séquences de collisions pouvant mener à l’éjection (figure II-5a). Bien que les rendements de pulvérisation soient faibles (Y < 0.1), il existe de nombreuses données concernant la pulvérisation dans ce régime.
La pulvérisation dans le régime de collision simple a été intensivement étudiée expérimentalement, et des simulations numériques, en particulier le code TRIM, ont été développées [Ziegler 1985]. Les résultats obtenus ont pu être validés par comparaison aux données expérimentales [Takeuchi 1983,Biersack 1984, Biersack 1987].
En ce qui concerne le régime de pulvérisation par cascade linéaire et le régime de pointe, les atomes de reculs primaires sont assez énergétiques pour générer des reculs secondaires, voire d’ordre plus élevé. Certains peuvent s’approcher de la surface de lacible et franchir la barrière de surface.

Régime de cascade linéaire

Dans le régime de cascade linéaire, les collisions entre le projectile et les atomes de la cible produisent des atomes de recul énergétiques qui peuvent à leur tour produire une autre génération d’atomes de recul. Cependant, la densité d’atomes impliqués dans une cascade est suffisamment faible pour que les collisions entre les atomes mis en mouvement soient très rares (figure II-5b). Dans ces conditions, les séquences de collisions peuvent êtredécrites dans le cadre de la théorie du transport linéaire. Ce régime de collision est rencontré pour des projectiles dont l’énergie cinétique est de l’ordre du keV jusqu’à quelques centaines de keV, excepté pour les ions très lourds qui induisent une trop forte densité d’atomesen mouvement dans la cascade [Sigmund 1981].
L’étude théorique de la pulvérisation dans ce régime de cascade de collision linéaire a été menée en détail par P. Sigmund [Sigmund 1969]. Le processus complet de pulvérisation peut être divisé en trois étapes, la première étant le ralentissement et la dissipation de l’énergie de l’ion, la seconde le développementde la cascade de collision etla troisième le passage d’un atome de la cascade de collision à travers la surface (atome ou ion pulvérisé).

Pulvérisation induite par ralentissement électronique

Quand un ion rapide d’énergie de l’ordre de quelques MeV/u pénètre dans une cible solide, le processus de ralentissement est dominé par l’interaction avec les électrons de la cible.
Les ions lourds rapides induisent une forte excitation électronique locale autour de leur trajectoire. Cette forte perturbation locale du système électroniquepeut conduire à la mise en mouvement des atomes de la cible.Le mouvement des atomes de lacible peut former des défauts dans le volume autour de la trajectoire [Huber 1998].
Cette forte perturbation locale du système électronique peut aussiengendrer l’émission d’atomes de la cible. Dans ce cas là, onparle de “pulvérisation électronique“. Contrairement à la pulvérisation nucléaire, la pulvérisation électronique est un phénomène indirect qui implique des mécanismes de couplage permettant de convertir l’excitation électronique en mouvement des atomes. Ainsi,dans ce régime, les propriétés spécifiques du matériau jouent un rôle prépondérant. Dans les cristaux ioniques ou les cristaux de gaz rares solides dans lesquels les mécanismes excitoniques sont efficaces pour créer des défauts, la pulvérisation électronique est observée à faiblepouvoir d’arrêt [Brown 1993, Itoh1987]. Plusieurs modèles ont été conçus pour décrire la formation des défauts et la pulvérisation électronique lors de la pénétration d’un ion rapide dans un solide. Jusqu’à présent la question reste ouverte : quel modèle est capable de décrire ces phénomènes pour tous les types des matériaux ?
Dans cette partie, nous présentons les modèles théoriques principaux concernant la pulvérisation électronique.

Modèles de la pointe thermique

Dans ce modèle, les électrons et les atomessont décrits comme deux systèmes couplés [Mieskes 2003]. L’énergie cinétique de l’ion incident est transférée aux électrons du milieu qui vont se thermaliser en ≈10 -15 sec après le passage del’ion. Ces électrons chauds vont transférer leur énergie par couplage (= diffusion) électron-phonon aux atomes froids du milieu. L’équilibre thermique entre les atomes froids et les électrons chauds est atteint après ≈10 -13 sec, qui est typiquement la période de vibration des atomes du réseau cristallin. La diffusion de l’énergie thérmique, de ces électrons au réseau atomique, est décrite par des équations classiques où la perte d’énergie électronique est la source de chaleur. Le terme d’échange de chaleur est donné par le produit ) ( a e T T g − × avec gla constante de couplage et (Te –Ta)la différence de température entre les électrons et les atomes. Les deux équations différentielles de la chaleur sont exprimées dans une géométrie cylindrique car les trajectoires des ions rapides sont rectilignes.

Modèle de désorption par migration de défauts

Ce modèle considère la formation de défauts électroniques localisés, en réponse à l’excitation de la bande de valence du solide [Aumayr 1999, Sporn 1997] par l’ion multichargé.
Dans certains matériaux isolants, tels que les halogénures d’alcalins et SiO2, cette excitation de la bande de valence conduit à une déformation du réseau agissant comme piège pour les trous ou excitons créés. Ces défauts constituent alors respectivement des trous auto piégés et des excitons auto piégés (figure II-9).
La figure II-9 montre l’application du modèle de pulvérisation par migration de défauts dans le cas de LiF. L’excitation de la bande devalence par l’ion multichargé peut conduire à la formation d’un exciton auto piégé, notamment par neutralisation Auger du projectile (figure II-9). A température ambiante, cet exciton auto piégé va rapidement se scinder en deux centres colorés, un centre H (ion moléculaire F2à la position d’un anion du réseau) et un centre F (un électron localisé sur un site anionique) (figure II-10). Les centres F et H créés au cœur du matériau peuvent ensuite diffuser vers la surface,où le centre H s’annihile pour former un atome neutre F 0 et le centre F peut neutraliser un cation Li + pour former un atome neutre Li 0 (figure II-10).

Evolution des rendements de pulvérisation en fonction de δ

Certaines prédictions théoriques sur la dépendance des rendements des ions émis en fonction de l’angle d’incidence δ, δreprésentant l’angle d’incidence des ions projectiles par rapport à la normale à la cible, ont été proposées par Bitensky & Parilis [Bitensky 1987]. Les calculs de ces auteurs sont basés sur un mécanisme d’onde de choc et indiquent que Yest proportionnel à (Se) , comme nous l’avons vu précédemment. Or, pour des petits angles δ, l’énergie déposée près de la surface est proportionnelle à (cos δ) -1 . Par conséquent, le rendement de pulvérisation, Y, devient proportionnel à (cos δ) -1.5 . En revanche en incidence rasante (pour des grands angles δ), le modèle prédit une dépendance de Yen (cos δ) -1 . Ces résultats sont en accord avec les courbes expérimentales obtenues lorsde la pulvérisation decibles d’acide aminé, d’ergosterol, de CsI et de UO2présentant des variations de l’exposant x de l’expression (cos δ) -x de 1 à 2 suivant l’ion éjecté et l’échantillon considéré [Schlutig 2001, Bolbach 1987, Håkansson 1982].
Des dépendances de l’exposant x entre 1 et 2 ont été aussi observées pour des cibles de LiF, de CaF2, d’Au et de SiO2par W. Assmann et collaborateurs [Assmann 2007] figure II-15.

Aire expérimentale D1

Toutes les expériences ont été réalisées dans lasalle D1 (figure III-2). Elle est constituée de trois lignes d’irradiation. Deux d’entre elles sont des lignes de Moyenne Energie délivrée par CSS1 (typiquement 10 MeV/u). Il s’agit de laligne IRASME destinée principalement à l’irradiation d’échantillons avec balayage, et de la ligne dite de “physique atomique“ (faisceau achromatique). La troisième ligne IRABAT délivre des ions de haute énergie utilisés notamment en radiobiologie.

Table des matières
Chapitre 1 : Introduction
Chapitre 2 : Interaction ions lourds-matière
Introduction
A – Perte d’énergie du projectile
I. Le pouvoir d’arrêt dE/dx d’une particule chargée dans la matière et le parcours Rp
II. Diffusion de Rutherford
III. Calcul de la perte d’énergie due aux chocs coulombiens
IV. Pouvoir d’arrêt nucléaire ou collisions élastiques
V. Pouvoir d’arrêt électronique ou collisions inélastiques
V.1 Régime des grandes vitesses v1>> Z1 2/3 v0 (<< c, non relativiste)
V.2 Régime des vitesses intermédiaires v1 ≈Z1 2/3 v0
V.3 Régime des basses vitesses v1<< Z1 2/3 v0
VI. Comparaison entre la perte d’énergie électronique et nucléaire
B – Pulvérisation par impact d’ion ; état des connaissances
I. Pulvérisation induite par ralentissement nucléaire
I.1 Régime de collision simple
I.2 Régime de cascade linéaire
I.3 Régime de cascade non linéaire ; régime de pointe
I.4 Résultats expérimentaux
II. Pulvérisation induite par ralentissement électronique
II.1 Modèles de la pointe thermique
II.2 Modèle de l’explosion coulombienne
II.3 Modèle de l’onde de choc etde l’impulsion de pression
II.4 Modèle de désorption par migration de défauts
II.5 Résultats expérimentaux depulvérisation électronique
II.5.a Les rendements de pulvérisation en fonction du Se
II.5.b Evolution des rendements depulvérisation en fonction de δ
II.5.c Les distributions en énergie
II.5.d Les distributions angulaires
Conclusion
Chapitre 3 : Dispositif expérimental
Introduction
A – Production des ions projectiles
I. Le GANIL
II. Aire expérimentale D1
B – Chambre d’irradiation
I. Système Ultra-Vide AODO
I.1 Préparation des cibles de LiF monocristallin-polycristallin
II. Le spectromètre du temps de vol(TOF) et des positions (XY)
II.1 Détecteur des ions secondaires
II.2 Extraction des ions secondaires
II.3 Détection des ions et amplification du signal
II.4 Efficacité des galettes à micro-canaux
II.5 Temps de vol TOF (Time Of Flight)
II.6 Localisations des ions : Anode à lignes à retard
III. Electronique de détection etle système d’acquisition
IV. Traitement avec le programme ROOT et C ++
C- Système du temps de vol (Van de Graaff – PUC-Rio de Janeiro)
I. Introduction
II. Faisceaux délivrés par l’accélérateur Van de Graaff
III. Fragments de fissions et PDMS
IV. Dispositif expérimental
V. Préparation de cible LiF polycristalline
D- Analyse des données : principe et étalonnage
I. Introduction
II. Etude de la ligne de gaz
III. Etalonnage en position X et Y
III.a Détermination de l’origine en position X0et Y0
III.b Etalonnage en mètre de “l’image du détecteur“
IV. Etalonnage en temps de vol et en masse
IV.a Détermination de l’origine en temps TOF0 (v0z = 0)
V. Calcul des composantes du vecteur vitesse
VI. Incertitudes des paramètres X, Y et TOF
Chapitre 4 : Résultats sur les  distributions en masse 
Introduction
IV. Distribution en Masse
IV.1 Expériences réalisées avec des Fragments de Fissions (irradiation à Rio)
IV.2 Rendements de production des agrégats (LiF)nLi + en fonction de n : comparaison entre LiF polycristallin préparés “in-situ“ et“ex-situ“ (irradiation au GANIL)
IV.3 Effet de la préparation et du contrôle des surfaces : comparaison pour LiF monocristallin entre surface non traitée et préparée (irradiation au GANIL)
IV.4 Expériences réalisées avec des ions lourds (SME-GANIL)
II.4.1. Ions secondaires positifs
IV.5 Expériences VDG (Vande Graaff-Rio)
IV.5.1. Ions secondaires positifs
IV.5.2. Ions secondaires négatifs
IV.6 Multiplicité et perte d’énergie
Chapitre 5 : Rendements de production des ions secondaires 
Introduction
V. Le rendement total des ions secondaires
V.1 Rendement en fonction de la taille n de l’agrégat : Y=f(n)
V.2 Rendements des agrégats en fonction de l’épaisseur du LiF (SME-GANIL)
V.2.1 Bilan
V.3 Rendement en fonction de n : comparaison entre ions positifs et ions négatifs (FF)
V.4 Rendement en fonction de la perte d’énergie électronique Se : Y=f(Se) (GANIL)
V.5 Rendement des agrégats en fonction de la charge q du N q+ (VDG)
V.6 Rendement en fonction de l’angle d’incidence δ: Y=f(δ)
Chapitre 6 : Distributions en énergie et en angle des ions secondaires
Introduction
VI.1 Imagerie : détermination des positions X etY en fonction du temps de vol TOF
VI.1.1 Etude de la position Y en fonction du temps de vol : Y=f(TOF)
VI.1.2 Etude de la position X en fonction du temps de vol : X=f(TOF)
VI.2 Distributions en énergie
VI.2.1 Distribution en énergie du monomère 7 Li + et du premier agrégat (LiF)Li+
VI.2.1.a L’évolution des distributionsen énergie en fonction de Se
VI.2.1.b L’évolution de distribution en énergie en fonction de δ
VI.2.2 Comparaison des distributions entre 7 Li + et (LiF)Li +
VI.2.3 Modèle simple de l’explosion coulombienne
VI.2.4 Application et comparaison de N(E)
VI.3 Distributions angulaires
VI.3.1 Distribution angulaire du monomère 7 Li +
VI.3.1.a L’évolution de la distribution angulaire en fonction de Se et de δ
VI.3.2 Distributions angulaires du monomère Li + et des agrégats (LiF)nLi +
VI.3.4 Distribution angulaire: dépendance en (cosθ) n
VI.3.5 Comparaison ions – neutres
Conclusion et perspectives 
Annexes 
Expression du temps de vol (TOF) de la ligne de gaz
Expression du temps de vol TOF des ions secondaires 
Calcul du vecteur vitesse
Technique du “catcher“ 
CASP
Explosion Coulombienne pour les forts Se
Bibliographies

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