Diffusion moléculaire de 1 ‘oxygène à travers les matériaux poreux non saturés non gelés
Contextualisation de l’étude et problématique
Depuis quelques années, les activités de l’industrie minière connaissent un nouvel essor. En effet, l’exploitation minière, qui pendant longtemps était beaucoup plus pratiquée dans les régions tempérées, est maintenant de plus en plus fréquente dans les régions nordiques. Ces dernières ont pendant longtemps été un défi pour l’exploitation car réputées pour leur climat très froid. Peu importe la région dans laquelle 1′ exploitation se fait, il existe des particularités à 1′ exploitation en elle-même qui ne changent pas, notamment la production de rejets miniers et les problèmes environnementaux qui y sont associés. En effet, les rejets miniers causent un véritable problème à l’industrie minière car lorsqu’ils contiennent des sulfures et génèrent le drainage minier acide (DMA) si le potentiel de neutralisation est faible. Leur entreposage en vue d’éviter des problèmes de drainage acide reste complexe. Le DMA est le résultat de l’oxydation de certains sulfures métalliques (pyrite, pyrrhotite … ) en présence d’eau et d’oxygène et cela a pour conséquence l’acidification des eaux avec solubilisation des métaux ( Singer & Stumm, 1970;Down & Stocks, 1977; Blowes et al., 1994; Aubertin et al., 2002a). Dans de telles conditions, les eaux minières contaminées ne peuvent pas être rejetées dans la nature sans être traitées au préalable. Au Québec, la Directive 019 (MDDEP, 2012) sur l’industrie minière définie les critères de qualité de l ‘effluent final. Le DMA reste un grand défi autant dans les zones tempérées que nordiques (arctiques) du Canada (Davé et al., 1996).
Au début, face à ce problème, la tendance était surtout axée sur le traitement des eaux contaminées entre autres par les méthodes actives de neutralisation des eaux acides. Mais avec le temps, l’approche a évolué car les projets de recherche se tournent vers la prédiction et la prévention (limitation) de la génération du DMA. L’objectif principal de la prédiction est de pouvoir qualifier la capacité des rejets à être générateurs d’acide mais aussi quantifier l’acide qui sera produit (Nordstrom, 2011, 2012). La prévention ou limitation du DMA quant à elle fait référence à des méthodes mises en place pour diminuer, voire même arrêter, la production de DMA (Aubertin et al., 2002b ). De nombreuses études ont été menées dans ce sens et elles ont permis la mise au point de différentes méthodes de contrôle du DMA, soit le conditionnement des rejets, l’exclusion de l’eau, l’ exclusion de l ‘ oxygène, la neutralisation et la limitation de l’action des bactéries (Aubertin et al., 2002b; Bussière et al., 200S). Une méthode bien connue pour exclure l’eau et/ou l’oxygène est 1 ‘utilisation de recouvrements.
On compte dans la littérature, plusieurs types de recouvrements dépendamment de l’objectif recherché. Il y’a entre autres les recouvrements en eau, les recouvrements étanches, les couvertures avec effets de barrière capillaire (CEBC), les recouvrements de type emmagasinement et relargage (store-and-release) et de type emmagasinement, déviation et relargage, et les recouvrements isolants thermiques (Rykaart & Hockley, 2009). Les recouvrements jouant le rôle de barrière à 1 ‘eau et/ou à l’oxygène ou d’isolant thermique sont favorisés dans les régions nordiques (Rykaart & Hockley, 2009; Rykaart & Hockley, 2010; Coulombe, 2012; MEND, 2012). L’utilisation des recouvrements est une pratique très répandue et qui a fait ses preuves dans bien des cas, notamment dans les régions à climat humide tempérés selon le rapport MEND 1.61. Sa (Rykaart & Hockley, 2009) et selon les résultats des. travaux de recherche réalisés depuis 20 ans par différentes structures et chaires conjointes entre l’Université du Québec en Abitibi-Témiscaminuqe (UQAT) et l’École Polytechnique Montréal (e.g., Aubertin et al., 201S; Aubertin et al., 2016).
Les études menées sur le mécanisme par lequel l’oxygène migre à travers les recouvrements jusqu’aux résidus ont permis d’établir que c ‘est la diffusion moléculaire qui est le mécanisme préférentiel du mouvement des gaz dans les milieux poreux relativement fins (Collin and Rasmuson, 1988; Mbonimpa & Aubertin, 2003; Mbonimpa et al., 2003; Kim and Benson 2004). Cette diffusion peut être décrite pas les lois de Fick. Dans les matériaux inertes, c’est le coefficient de diffusion effective de 1 ‘oxygène (De) qui contrôle le flux qui va entrer en contact avec les résidus miniers (Y anful1993; Aubertin et al. 2000a; Mbonimpa & Aubertin, 2003; Mbonimpa et al. 2003 ). Dans certains cas, des matériaux qui consomment de 1 ‘oxygène peuvent aussi être utilisées dans les recouvrements. Cela peut être des résidus faiblement sulfureux mais non générateurs de DMA (Cas du site LT A) et des matériaux organiques (copeaux de bois … ) (Bussière et al., 200 Sa; Pep as et al., 2000; Demers et al., 2008; Demers et al., 2009; Demers et al., 2010).
Dans ce cas, il faut tenir compte du coefficient du taux de réaction de l’oxygène (Kr) dans les matériaux de recouvrement et modifier les lois de Fick en conséquence (Mbonimpa et al., 2003). Il est aussi connu que la réactivité des résidus influence le profil de concentration d’ oxygène à travers une couverture avec effet de barrière capillaire (CEBC), ce qui affecte directement le flux d’oxygène qui traverse ce type de recouvrement (Mbonimpa et al., 2008). De plus, la migration de l’oxygène dans les résidus avant la mise en place du recouvrement est un paramètre important lorsqu’on vise à évaluer 1 ‘efficacité d’un recouvrement à jouer un rôle de barrière à 1 ‘oxygène en termes de flux d’oxygène qui peut atteindre les résidus. Dans ce cas, on compare le flux d’oxygène consommé par les résidus avant et après la mise en place du recouvrement.
Structure du rapport
Afin d’aborder le sujet de manière détaillée et d’en faire ressortir les tenants et les aboutissants, le rapport aura une structure incluant un article soumis à une revue scientifique. Dans le chapitre 1, il est question de 1 ‘introduction, soit la présentation du sujet, les objectifs et 1 ‘agencement du rapport. Le chapitre 2 pour sa part présente une revue critique de la littérature. Il revient sur les caractéristiques des milieux poreux non saturés non gelés et gelés, le mécanisme de diffusion de l’oxygène dans les matériaux inertes et réactifs et les types de recouvrements en sol jouant les barrières à l ‘oxygène selon le type de climat. Les besoins de la recherche sont aussi présentés pour justifier cette étude et revenir sur son originalité. Le chapitre 3 porte sur la méthodologie utilisée pour réaliser les travaux de recherche prévus. Il décrit le processus de développement du dispositif de mesure ainsi que les différents défis rencontrés et relevés. Il présente ensuite les matériaux étudiés, la procédure de réalisation des essais de diffusion de l’oxygène sur des matériaux gelés et d’interprétation des résultats ainsi que tous les défis rencontrés et relevés.
Il présente enfin des pistes de solutions pour décrire la dépendance du coefficient de diffusion De avec la température [i.e., De(T)]. Le chapitre 4 présente les principaux résultats sous la forme d’un article soumis pour publication à la revue Acta Geotechnica par Nyameogo, G., Mbonimpa, M., Bussière, B. et Awoh, A. S. Cet article répond aux objectifs spécifiques du projet en présentant le dispositif développé, les essais réalisés ainsi que les résultats obtenus, sans oublier le modèle préliminaire développé pour estimer De(T) et particulièrement le coefficient De de matériaux gelés. Le chapitre 5 est consacré à la discussion générale dans laquelle on revient principalement sur l’influence du diamètre de l ‘échantillon sur les lectures de la sonde 5TM de mesure de la TEVnG et de la température, sur la possibilité d’utiliser le dispositif de mesure développé pour effectuer des essais de diffusion et de consommation (DCO) et déterminer le coefficient du taux de réaction Kr sur des matériaux gelés, et sur une proposition préliminaire d’amélioration empirique du modèle modifié pour la prédiction de De pour des matériaux gelés. Pour finir, le chapitre 6 présente les conclusions et les recommandations à ce projet de recherche.
Méthode d’interprétation avec le code numérique POLLUTE
Le code numérique POLLUTE, développé par Rowe et al. (1994) peut être utilisé pour résoudre les lois de Fick. Initialement conçu pour la modélisation unidimensionnelle du transport de contaminants en milieu saturé comme pour le cas des sites d’entreposage des déchets, ce logiciel a été adapté par Aubertin et al. (1995, 1999, 2000a, 2000b) et Aachib (1997) pour les cas de la diffusion gazeuse en milieu non saturé. De ce fait, le coefficient de dispersion hydrodynamique D jusque-là encore utilisé pour décrire la diffusion moléculaire et la dispersion mécanique du contaminant, a été remplacé par le coefficient apparent D *. La porosité n est remplacée par la porosité équivalente Beq (voir éq. 2.9). Il est possible de tenir compte du facteur dégradation radioactive dans le logiciel POLLUTE en introduisant le temps de demi-vie apparent tm*. La simplicité d’utilisation de POLLUTE en fait un outil de choix pour modéliser les phénomènes impliquant la diffusion et consommation gazeuse dans des milieux poreux.
On peut retrouver l’utilisation du logiciel POLLUTE dans diverses études concernant la diffusion de l’ oxygène dans des milieux poreux inertes et réactifs (Tremblay, 1995; Aachib, 1997; Yanful et al., 1999; Mbonimpa et al., 2002, 2003, 2011; Dagenais, 2005; Renken et al., 2005; Martin et al., 2006; Gosselin et al., 2007; Hamdi, 2011). 2.3.4.3 Méthode d’interprétation pour les essais en colonnes L’interprétation de l’ essai de consommation d’oxygène en colonne fait appel à la méthode analytique proposée par Elberling et al. (1994) et par Elberling et Nicholson (1996). Dans cette méthode, l’objectif n’était pas de déterminer les valeurs exactes de De et Kr mais plutôt d’obtenir le flux d’ oxygène à la surface en régime permanent (en utilisant l’équation 2.24). Cette approche d’interprétation est basée sur la solution de la deuxième loi de Fick (éq. 2.12) pour un état stationnaire sous les conditions frontières suivantes (C(z)=Co à z=O et C(z)=O lorsque z~w) (Nicholson et al., 1989): (2.25) Quant au flux en condition stationnaire à travers la surface, il peut être décrit par l’équation (2.24). La variation de la concentration d’oxygène C(t) dans le réservoir clos peut être déterminée selon Elberling et al. (1994) et Elberling et Nicholson (1996) par l’équation suivante en prenant comme conditions initiales à t=O, C=Co, C=O à Z ~w lnC- = -t jkk; DD ; -A Co r e V (2.26) Où A représente 1 ‘aire du réservoir et V son volume.
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Table des matières
CHAPITRE 1 INTRODUCTION
1.1 Contextualisation de l’ étude et problématique
1.2 Objectif du mémoire et contribution scientifique
1.3 Structure du rapport
CHAPITRE 2 REVUE CRITIQUE DE LA LITTÉRATURE
2.1 Relations de phase des milieux poreux non saturés et non gelés
2.2 Milieux poreux non saturés gelés
2.2.1 Relations de phase
2.2.2 Courbes de gel et de rétention d’eau
2.3 Diffusion moléculaire de 1 ‘oxygène à travers les matériaux poreux non saturés non gelés
2.3.1 Matériaux poreux inertes
2.3.2 Matériaux poreux réactifs
2.3.3 Solutions aux équations de Fick
2.3.4 Mesure des paramètres De et Kr au laboratoire
2.3.5 Prédiction du coefficient De
2.3.6 Estimation du coefficient Kr
2.3.7 Effet de la température et du gel sur De et Kr
2.4 Recouvrements en sol jouant le rôle de barrière à l’oxygène
2.4.1 Climat tempéré
2.4.2 Climat nordique (pergélisol)
2.4.3 Évaluation de l’efficacité des recouvrements en termes de flux d’oxygène
2.5 Besoins en recherche
CHAPITRE 3 MÉTHODOLOGIE
3.1 Développement d’un dispositif de mesure
3 .1.1 Choix des sondes et instruments
3.1.2 Évaluation de l’influence de l’épaisseur de l’échantillon sur les mesures fournies par la sonde 5TM
3.1.3 Cellule de diffusion modifiée
3.2 Matériaux testés
3.3 Réalisation des essais de DO
3.3.1 Procédure et programme d’essais
3.3.2 Problématique d’augmentation de la concentration d’oxygène
3.3.3 Procédure de réalisation des essais de DO sur le matériau gelé
3.3.4 Définition des paramètres requis pour la procédure d’interprétation et du critère de non gonflement de l’échantillon
3.3.5 Interprétation des résultats
3.4 Pistes de solution pour intégrer la température au modèle prédictif de De
3.4.1 Effet de la température sur la constante de Henry (H)
3.4.2 Effet de la température sur le coefficient de diffusion libre de l’ oxygène dans l’eau
3.4.3 Effet de la température sur le coefficient de diffusion libre de l’oxygène dans l’air.
3.4.4 Modèle estimatif pour De en fonction de la température
CHAPITRE 4 ARTICLE 1: INFLUENCE OF FROZEN CONDITIONS ON THE OXYGEN DIFFUSION COEFFICIENT IN UNSATURATED PO ROUS MA TE RIALS
Abstract
4.1 Introduction
4.2 Development of a measurement approach for oxygen diffusion coefficients in frozen unsaturated porous materials
4.2.1 Modified oxygen diffusion test
4.2.2 Procedure for the oxygen diffusion test and experimental pro gram
4.3 Theoretical influence of temperature on the oxygen diffusion coefficient (De)
4.3.1 Existing model.
4.3.2 Effect of posit ive and sub-zer o temperatures on De
4.4 Experimental results of influence of T on De
4.4.1 Material characterization
4.4.2 Measured test temperature and volumetrie water contents
4.4.3 OD tests results
4.5 Discussion
6 Conclusion
REFERENCES
CHAPITRE 5 DISCUSSION GÉNÉRALE
5.1 Effet du diamètre de la cellule sur la sonde 5TM
5.2 Effet des conditions gelées sur le coefficient du taux de réaction Kr
5.3 Piste de solution pour améliorer le modèle prédictif de Aachib et al. (2004) modifié
5.4 Erreur sur 1 ‘interprét ation des essais de DO
CHAPITRE 6 CONCLUSION ET RECOMMANDATIONS
6.1 Conclusions
6.2 Recommandations
BIBLIOGRAPHIE
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