Réactivité des remblais miniers cimentés avec pyrrhotite

Le remblai minier cimenté pour la gestion des rejets de concentrateur sulfureux

Une des approches intéressantes pour la gestion des rejets de concentrateur sulfureux, pour les mines souterraines en opération, est de les enfouir dans les chantiers exploités, sous forme de remblai minier cimenté (RMC) (Hassani et Archibald, 1998; Aubertin, Bussiére et Bernier, 2002; Grice, 1998; Dorriott et Grice, 2002; Aubertin, Bussiére et Zagury, 2011).

Cette technologie permet, en plus de réduire le volume des rejets problématiques à entreposer en surface, d’optimiser la récupération du minerai en jouant un rôle de support secondaire de terrain durant les opérations de minage (De Souza, DeGagné et Archibald, 2001). L’ajout de liant dans le mélange de remblai permet non seulement d’augmenter la cohésion des rejets du concentrateur mais aussi de conférer au matériau des propriétés géoenvironnementales favorables à la réduction de la réactivité des sulfures et à la mobilité de la contamination (Benzaazoua et al., 2004; Benzaazoua et al., 2005; MEND, 2006; Benzaazoua et al., 2010; Coussy, 2011 ). Essentiellement, deux types de remblais destinés au remblayage des chantiers miniers souterrains sont fabriqués à partir de rejets de concentrateur soient : le remblai hydraulique cimenté (RHC) et le remblai en pâte cimenté (RPC) (Hassani et Archibald, 1998; Grice, 1998 et 2001; Dorricott et Grice 2002). Bien que la technologie du remblai en pâte gagne en popularité depuis quelques décennies (depuis le début des années 90), notamment au niveau des mines canadiennes (De Souza, De gagné et Archibald, 2001; De Souza, Archibald et Dirige, 2003), la technologie du remblai hydraulique est encore bien présente dans d’autres régions du monde (Cook, 2001; Grice 2001; Potvin, Thomas et Fourie, 2005; Sivakugan, Rankine et Rankine, 2005; Sivakugan et al., 2006).

OXYDATION DE LA PYRRHOTITE DANS LES REMBLAIS MINIERS CIMENTÉS

L’oxydation de la pyrrhotite dans les chantiers miniers souterrains remblayés devient de plus en plus préoccupante pour les opérateurs miniers car elle peut mener à de graves conséquences. D’un point de vue environnemental, les produits de l’oxydation de la pyrrhotite peuvent mener à la formation de drainage contaminé et affecter la qualité des eaux souterraines ( e.g. Wheeland et Payant, 1991; Evangelou, 1995; Levens, Marcy et Boldt, 1996; Aubertin, Bussiére et Bernier, 2002; Blowes et al., 2003; MEND, 2006). Au niveau des opérations, l’oxydation de la pyrrhotite dans les remblais cimentés peut affecter l’intégrité physique de la masse par la production de minéraux secondaires gonflants phénomène nommé  » attaque sulfatique  »  et ainsi ralentir les activités de minage. Sous des circonstances extrèmes, l’oxydation de la pyrrhotite peut aussi mettre en péril la santé et la sécurité des travailleurs miniers. En milieu fermé par exemple, la consommation d’oxygène associée à l’oxydation des sulfures peut entrainer un épuisement de l’oxygène de l’air (Bayah, Meech et Stewart, 1984; Philips et al., 2009). Elle peut aussi être suffisamment rapide pour mener à l ‘auto-ignition de la masse et provoquer, à de hautes températures, le dégagement de gaz toxiques tel le S02 (Bernier et Li, 1998 ; Liu, Bernier et Rosenblum, 1999; Benzaazoua, Belem et Bussiére, 2001; Rosenblum, Spira et Konigsmann, 1982; Rosenblum et Spira, 1995; Rosenblum, Ness et et Spira, 200 1; Bernier et Li, 2003).

Méthodes analytiques de discrimination des pyrrhotites

Des méthodes analytiques telles que la microscopie (optique ou électronique à balayage couplée à l’analyse EDS) ou la diffraction des rayons X sont capables de discriminer les principales formes de pyrrhotite. Par exemple, la troilite peut être discriminée de la pyrrhotite monoclinique simplement par microscopie optique (Carpenter et Bailey, 1973) puisque la structure cristalline d’un minéral influence ses propriétés optiques (réflectivité notamment).

La microscopie électronique à balayage couplée à l’analyse EDS permet d’identifier l’ensemble des pyrrhotites par l’analyse de la teneur en fer et en soufre du minéral (Zapletal, 1969). Enfin, l’analyse des pics obtenus par diffraction des rayons X permet de discriminer les principales formes cristallines de pyrrhotite soient: pyrrhotite hexagonale, monoclinique et troilite (Carpenter et Desborough, 1964; Keller-Bestrest, Collin et Cornes., 1982; Powell et al., 2004; Skala, Cisarova et Drabek, 2006).

D’autres méthodes, basées sur la susceptibilité magnétique du minéral, peuvent également être utilisées (Zapletal, 1969; Craig et Vaughan, 1981; Lianxing et Voke, 1996) pour discriminer la pyrrhotite magnétique des formes non magnétiques.

PHÉNOMÈNE D’AUTO-IGNITION

L’auto-ignition représente la combustion d’une substance causée par son oxydation sans apport extérieur de chaleur (Tsuchiuya et Sumi, 2000). Elle a lieu lorsque la chaleur émise par la substance excède la chaleur dissipée du milieu. Selon des études faites sur des concentrés de sulfures par Rosenblum et Spira (1995) et Rosenblum, Nesset et Spira (2001), un épisode d’auto-ignition se développerait, pour la plupart des minéraux sulfureux, en trois stades: un stade A qui commence à des températures ambiantes et se poursuit jusqu’à 100°C (ou jusqu’à ce que toute l’humidité soit évaporée), un stade intermédiaire B, entre 100°C et 24 350°C, nommé le point d’ignition et finalement un stade C qui dépasse des températures de 500°C. Le stade C est fortement exothermique et est caractérisé par la génération de quantités importantes de SO2 . Pour la pyrrhotite par ailleurs, l’auto-ignition se produirait en deux phases : la première phase amenant la roche de la température ambiante jusqu’à 100°C (caractérisée par la formation exothermique de soufre élémentaire) et la deuxième phase excédant cette température (caractérisée par l’oxydation du soufre élémentaire formé dans la phase I en SO2).

MÉCANISMES DE TRANSFERT DE L’OXYGÈNE

Tel que souligné précédemment, l’oxygène est considéré comme le principal agent oxydant de la pyrrhotite dans des remblais miniers cimentés. De plus, dans cette étude, on opte pour des méthodes misant sur sa consommation pour évaluer la réactivité des remblais miniers cimentés contenant de la pyrrhotite. Cette section s’intéresse aux mécanismes de transfert de l’oxygène à travers un milieu poreux. Elle vise plus particulièrement à définir les mécanismes responsables de son transfert à travers les remblais miniers cimentés.

Le transfert de masse à travers un milieu poreux a lieu sous l’effet d’un gradient énergétique. Ce gradient énergétique peut être un gradient de pression (advection) ou un gradient de concentration (diffusion) (Rolston 1986; Refsgaard, Christensen et Ammentorp 1991; Hillel 1998; Clifford, 2006). Ces deux mécanismes peuvent être subdivisés en divers procédés, expliqués dans ce qui suit.

Transfert advectif
Lorsque le fluide est un gaz le contact entre les molécules gazeuses et les parois des pores provoque une modification du profil des vitesses d’écoulement du fluide. il en résulte deux types d’écoulement : soit un écoulement visqueux (fonction de la viscosité du fluide), soit un écoulement par glissement (indépendant de la viscosité du fluide).

Transfert diffusif
Le transfert diffusif représente le phénomène selon lequel le gradient de concentration entre deux milieux tend à être équilibré par le passage de molécules, du milieu le plus concentré vers le milieu le moins concentré. Dans les matrices cimentaires (comme les pâtes cimentaires et les bétons), la diffusion est le résultat de deux mécanismes soient: la diffusion moléculaire et la diffusion de Knudsen (Cerny et Rovnanikova, 2002).

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Table des matières

CHAPITRE I INTRODUCTION 
1.1 Sujet de la recherche 
1. 2 Contexte de l’ étude 
1.2.1 Le remblai minier cimenté pour la gestion des rejets de concentrateur sulfureux
1.3 Oxydation de la pyrrhotite dans les remblais miniers cimentés
1.4 Objectifs, envergure et limites de la recherche 
1. 5 Structure de la thèse 
1.6 Contributions anticipées 
CHAPITRE II RÉACTIVITÉ DES REMBLAIS MINIERS CIMENTÉS CONTENANT DE LAPYRRHOTITE ET MÉCANISMES DE TRANSFERT DE L’OXYGÈNE
2.1 Pyrrhotite 
2.1.1 Minéralogie et cristallographie
2.1.2 Réactions et produits de l’oxydation pour des conditions standards
2.1.3 Réactions et produits de l’oxydation dans les matrices cimentaires
2.1.4 Mécanismes d’oxydation
2.1.5 Taux d’oxydation et facteurs d’influence
2.2 Phénomène d’auto-ignition 
2.2.1 Mécanismes impliquant l’oxydation de la pyrrhotite
2.2.2 Méthodes de prédiction du potentiel d’auto-ignition
2.2.3 Potentiel d’auto-ignition des remblais miniers cimentés
2.2.4 Sommaire sur l’auto-ignition des RMC et sa prédiction
2.3 Mécanismes de transfert de l’oxygène 
2.3.1 Transfert advectif
2. 3. 2 Transfert diffusif
2.3.3 équations à la base des mécanismes de transfert dans les RMC
2.4 Paramètres clés
2.4.1 Flux diffusif de l’oxygène
2.4.2 Perméabilité
2.4.3 Courbe de rétention d’eau
2.4.4 techniques d’évaluation des paramètres clés (Fon, K et CRE)
2.5 Besoins en recherche et défis
CHAPITRE III RÉACTIVITÉ DES REMBLAIS MINIERS CIMENTÉS AVEC PYRRHOTITE
3.1 Programme expérimental 
3.1.1 Matériaux
3.1.2 Préparation des recettes de remblais
3. 1.3 Méthode CO
3.2 Présentation des résultats 
3.2.1 Essais CO
3.2.2 Essais de résistance en compression uniaxiale
3.2.3 Degré de saturation en eau
3.2.4 Analyse post-essais
3.3 Analyse des résultats
3.3.1 Passivation des surfaces et réactivité de la pyrrhotite
3.3.2 Saturation et réactivité de la pyrrhotite
3.3.3 Couche indurée et réactivité de la pyrrhotite
3.4 Sommaire et contributions liées au chapitre réactivité 
CHAPITRE IV PERMÉABILITÉ DES REMBLAIS MINIERS CIMENTÉS 
4.1 Liens avec l’étude antérieure de Godbout (2005) 
4.2 Programme expérimental 
4.2.1 Validation de la procédure d’essai
4.2.2 Essais de perméabilité sur les remblais
4.2.3 Matériaux
4.2.4 Préparation des recettes de remblais
4.2.5 Méthodes
4.3 Présentation des résultats
4.3.1 Résultats des essais de perméabilité au gaz
4.3.2 Résultats des essais de perméabilité à l’eau
4.3.3 Interaction eau/matrice cimentaire durant l’essai de perméabilité à l’eau
4.4 Analyse des résultats
4.4.1 Porosité et perméabilité des remblais non cimentés
4.4.2 Porosité et perméabilité des remblais miniers cimentés
4.4.3 Comparaison entre les valeurs de k,w mesurées et prédites
4.5 Sommaire et contributions liées au chapitre perméabilité 
CHAPITRE V CAPACITÉ DE RÉTENTION D’EAU DES REMBLAIS MINIERS CIMENTÉS
5.1 Liens avec l’étude antérieure de Godbout (2005) 
5.2 Programme expérimental 
5.2.1 Matériaux et préparation des recettes de remblais
5.2.2 Méthodes
5.3 Présentation des résultats 
5.3.1 Courbe de rétention du remblai en pâte
5.3.2 Courbe de rétention du remblai hydraulique
5.3.3 Comparaison entre la courbe de rétention d’eau des remblais hydraulique et en pâte
5.4 Analyse du programme expérimental
5.4.1 Succions générées par l’hydratation des liants
5.4.2 Conditions non stationnaires dans l’essai de succion modifié
5.4.3 Hétérogénéité du remblai hydraulique dans les colonnes
5.5 Analyse des résultats
5.5.1 Porosité et capacité de rétention d’eau
5.5.2 Liens eau et matrice cimentaire
5.6 Sommaire et Contributions liées au chapitre rétention d’eau 
CHAPITRE VI CONCLUSIONS, CONTRIBUTIONS ET RECOMMANDATIONS

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