Soutenance mémoire
La biomasse
Définition Le terme « biomasse » désigne au sens large l’ensemble de la matière vivante. Depuis le premier choc pétrolier, ce concept s’applique aux produits organiques végétaux et animaux utilisés à des fins énergétiques ou agronomiques. D’après l’échelle établie par Hoogwijk et al., la production de biomasse peut être divisée en huit catégories [Thermya06] :
– biomasse produite par le surplus des terres agricoles, non utilisées pour l’alimentation humaine ou animale : cultures dédiées , appelées cultures énergétiques ;
– biomasse produite par le déboisement (entretien de forêt) ou le nettoyage de terres agricoles ;
– résidus agricoles issus des cultures de céréales, vignes, vergers, oliviers, fruits et légumes, résidus de l’agroalimentaire,… ;
– résidus forestiers issus de la sylviculture et de la transformation du bois ;
– résidus agricoles issus de l’élevage (fumier, lisier, litières, fientes,…) ;
– déchets organiques des ménages (papiers, cartons, déchets verts,…) ;
– biomasse directement utilisée à des fins non alimentaires et non énergétiques (bois pour le papier) ;
– déchets organiques des déchets industriels banals (papiers, cartons, bois, déchets putrescibles,…).
Certains distinguent la « biomasse sèche » constituée des divers déchets de bois et résidus agricoles (déchets ligneux) également appelée « bois-énergie », et la « biomasse humide » constituée des déchets d’origine agricole (fumiers, lisiers…), agroalimentaire ou urbaine (déchets verts, boues d’épuration, fraction fermentescible des ordures ménagères…) et pouvant être transformée en énergie ou en engrais/amendement.
Valorisation énergétique de la biomasse
Contexte La pénurie du pétrole ainsi que la pollution sans cesse croissante obligent les pays à diversifier leur moyen de production d’énergie et en particulier à penser aux énergies renouvelables. L’une des menaces les plus préoccupantes à l’heure actuelle est le changement climatique causé par les émissions croissantes de gaz à effet de serre. En extrapolant la tendance actuelle, les émissions mondiales de CO2, qui représentent 75 % des émissions de gaz à effet de serre, augmenteront de 55 % d’ici 2030. Si une politique énergétique vigoureuse n’est pas mise en place, le niveau des émissions en 2050 sera le double du niveau de 1990. Le réchauffement associé pourrait alors être de 1,1 à 6,4°C. Il est admis par les scientifiques spécialistes dans le domaine que le réchauffement des vingt prochaines années est déjà inéluctable ; les décisions environnementales et énergétiques prises aujourd’hui sont donc cruciales pour la deuxième moitié du XXIè siècle [enr07]. La Commission européenne a proposé en janvier 2007 une « politique énergétique pour l’Europe » qui comporte à l’horizon 2020 trois axes majeurs [enr07] :
– la réduction volontaire des émissions de CO2 de 20 % pour les pays de l’Union Européenne,
– l’amélioration de l’efficacité énergétique de 20 %,
– l’acceptation d’un objectif de 20 % d’énergie renouvelable dans la consommation globale.
La production d’énergie primaire de source renouvelable se situant en France dans la moyenne européenne aux environs de 7 % des besoins globaux d’énergie, l’adoption de l’objectif moyen européen (20 %) à l’horizon 2020 signifie un triplement, tous secteurs confondus, de la production actuelle. S’il n’est pas donné, dans les années à venir, un rôle plus prépondérant aux énergies renouvelables, l’objectif de la réduction des gaz à effet de serre de 20 % n’aura pas la moindre chance d’être atteint. Cela suppose donc des efforts considérables de la part de l’ensemble des secteurs énergétiques. L’objectif est ambitieux mais réalisable, grâce, notamment, à une importante augmentation de la part des énergies éolienne et solaire et à une plus grande utilisation de la biomasse. Cette dernière jouera certainement un rôle non négligeable dans l’énergie du futur.
La biomasse : source d’énergie
La biomasse assure actuellement environ 12 % des besoins en énergie primaire de la planète et 4 % de ceux de l’Union Européenne. Selon les hypothèses et scénarios pris en compte, elle pourrait assurer de 15 à 35 % des besoins énergétiques mondiaux à l’horizon 2030 – 2050. L’avantage de l’utilisation de la biomasse comme source d’énergie est qu’elle participe au cycle naturel du carbone. La quantité de dioxyde de carbone libérée lors du traitement thermique de la biomasse correspond sensiblement à celle absorbée par la biomasse par photosynthèse lors de la croissance [Total06]. Cependant, l’idée d’utiliser la biomasse à des fins énergétiques ne peut se concrétiser que si les besoins, les ressources et les moyens technologiques sont bien identifiés. L’habitat et l’industrie ont besoin d’énergies telles que la chaleur et l’électricité. Concernant le domaine des transports, l’énergie doit être embarquée et, de ce point de vue, les biocarburants et l’hydrogène produits à partir de biomasse présentent un intérêt majeur [Johnston05, Solomon06].
Procédés de pyrolyse rapide
La pyrolyse rapide nécessite un transfert rapide d’énergie entre la biomasse et le milieu environnant dans un temps caractéristique de l’ordre de la seconde. Pour satisfaire cette contrainte, plusieurs types de réacteurs et de procédés ont été développés. Trois types de moyens de transfert existent [Boissonnet06] :
– chauffage par gaz ou matériau caloporteur : gaz inerte ou vapeur d’eau, billes métalliques, sable, métaux fondus, sels fondus ;
– chauffage direct par contact à la paroi : le transfert de chaleur se fait à travers les parois du réacteur ;
– oxydation partielle : un débit d’oxygène assure une combustion partielle de la biomasse.
Certains procédés utilisent une combinaison de deux systèmes.
Très souvent, on distingue donc :
– les procédés avec caloporteurs comme par exemple le lit fluidisé dense, le lit fluidisé circulant et le cône rotatif
– les procédés sans caloporteur comme le réacteur à flux entraîné (oxydation partielle) et le réacteur cyclone (chauffage paroi).
Le lit fluidisé est constitué d’un ensemble de particules solides (lit inerte ou catalyseur et particules de biomasse) traversé de bas en haut par un gaz dont le débit est tel que le frottement du fluide sur les grains équilibre leur poids. On parle dans ce cas de réacteur à lit fluidisé dense. Au delà d’un certain débit de gaz, on assiste à l’entraînement du lit. Le solide évacué du lit en tête de réacteur peut être séparé du fluide par un cyclone et recyclé à la base. On parle dans ce cas de réacteur à lit fluidisé circulant. Dans ce type de réacteur, les vitesses de chauffage sont très élevées. Cependant, la fluidisation n’est possible qu’avec des particules de petites tailles (2 à 5 mm), ce qui nécessite généralement un broyage préalable de la biomasse. Le réacteur à flux entraîné n’est pas techniquement viable car le temps de séjour dans le réacteur fonctionnant à 500°C (production d’huiles) ne permet pas de transformer complètement des particules de l’ordre du mm. De plus, la faible granulométrie du solide implique des coûts de préparation importants. Le cône rotatif et le réacteur cyclone sont difficilement extrapolables à l’échelle industrielle. Nous nous proposons de présenter quelques procédés faisant intervenir ces différentes technologies. Le procédé BioTherm est un procédé de pyrolyse rapide en réacteur à lit fluidisé appartenant à la société Dynamotive. La Figure I-7 représente le schéma de principe du procédé. La matière première utilisée est essentiellement de la biomasse telle que de la sciure de bois ou de l’écorce et des sous-produits agricoles comme la canne à sucre ou la paille de blé. Dans le réacteur, la matière première est rapidement chauffée entre 450°C et 500°C en absence d’oxygène. La biomasse est convertie en huiles de pyrolyse (qui sortent du réacteur sous forme de vapeurs), en gaz non condensables et en char. La phase solide est séparée de la phase gazeuse grâce à un cyclone. Le char est récupéré et les gaz sont rapidement refroidis dans une tour par l’intermédiaire d’un liquide de refroidissement. Les huiles de pyrolyse sont collectées dans un réservoir. Les gaz non condensables sont employés dans le réacteur de pyrolyse comme gaz vecteur et comme combustible pour fluidiser et chauffer le lit. Une installation a démarré en 2005 à West Lorne au Canada. Elle peut traiter 100 t/j de biomasse, produit 70 t/j de bio-huiles, 20 t/j de solide et 10 t/j de gaz non condensables. Le gaz vecteur caloporteur est un mélange d’azote, de dioxyde de carbone et de vapeur d’eau. Le temps de séjour est en moyenne de 0,6 s. La température finale est de 490°C. Les vapeurs sont séparées des particules sur cyclone. Les huiles sont condensées dans un laveur venturi alimenté en huiles refroidies sur échangeur à eau ; une séparation finale se fait sur dévésiculeur. Les gaz sont envoyés à la torchère et brûlés. Le rendement en huile est assez faible et le résidu solide est produit en quantité importante. Le procédé n’a pas donné des résultats satisfaisants et n’a fonctionné que de fin 1991 à 1993. Le procédé PyRos (Figure I-9) est un procédé de pyrolyse basé sur un réacteur de pyrolyse cyclonique avec une filtration à chaud des gaz. La température moyenne du procédé varie entre 500 et 600°C. Le temps de séjour des gaz dans le réacteur est de 0,5 à 1 s. Ce type de réacteur permet :
– des taux élevés de transfert thermique
– un faible temps de séjour des gaz
– une possibilité de contrôle du temps de séjour des particules
– la conversion des grosses particules
– la production de gaz filtré.
Une unité pilote de capacité de 30 kg/h, entièrement intégrée avec combustion de charbon/gaz, a été réalisée en Hollande. Le procédé BTG est un procédé de pyrolyse rapide (Figure I-10) basé sur un réacteur à cône tournant (300 tr/min). Le réacteur de pyrolyse est intégré dans la partie basse d’un système de circulation de sable chaud d’une chambre de combustion du charbon, à lit fluidisé circulant. Les particules de biomasse à température ambiante et les particules chaudes de sable sont introduites dans le cône et l’effet rotatif du cône permet leur mélange et leur entraînement vers le haut. Dans ce type de réacteur, un chauffage rapide et un court temps de séjour des gaz peuvent être réalisés. Une partie de la charge est brûlée pour fournir la chaleur nécessaire au processus de pyrolyse. Une unité de 2 tonnes/h a été réalisée à l’échelle commerciale en Malaisie [ADEME/PROCEDIS04].
Décomposition de la biomasse en groupements fonctionnels
Plusieurs auteurs ont envisagé la décomposition de la biomasse en groupements fonctionnels (groupement éther, groupement méthyl,…) en intégrant dans leur modèle des lois qui décrivent la manière dont se rompent les liaisons chimiques pour donner les différents produits de pyrolyse. C’est le cas du modèle CPD développé par Grant et Fletcher, du modèle « Flashchain » proposé par Niksa [Niksa91] ou encore de celui dit FG-DVC (Functional Group-Depolymerization Vaporization Crosslinking), conçu par l’équipe de Solomon [Solomon93]. Ces modèles structuraux supposent de connaître précisément la structure macromoléculaire du matériau initial. Ils ont été mis en œuvre avec succès pour simuler la pyrolyse du charbon. Nous ne présenterons ici que le modèle FG-DVC, qui est le modèle le plus utilisé. Le modèle FG-DVC combine deux sous modèles pour prédire le comportement de la pyrolyse primaire [Solomon88], [Solomon92] :
– le modèle FG qui décrit l’évolution des gaz et les changements au niveau de la composition des groupes fonctionnels dans le char et les goudrons
– le modèle DVC qui décrit les rendements, la masse moléculaire et certaines propriétés des vapeurs condensables et du char. Dans le but d’améliorer le modèle et de le rendre applicable dans le cas de réactions secondaires de pyrolyse, Serio et al. ont intégré deux sous modèles supplémentaires de réactions secondaires [Serio87] :
– le modèle de craquage des hydrocarbures qui décrit le craquage des paraffines et des oléfines pour former des espèces gazeuses légères lignine matières volatiles + char
– le modèle d’équilibre qui décrit le comportement des espèces gazeuses contenant de l’oxygène, de l’hydrogène et du carbone à haute température. Le sous-modèle FG est le plus employé pour prédire la dévolatilisation du charbon. Ses principales caractéristiques sont les suivantes:
– Tous les charbons peuvent être caractérisés par un ensemble de groupes fonctionnels et diffèrent par la concentration de ces différents groupes. Dix neuf groupes fonctionnels ont été choisis par Solomon et Serio et al. pour représenter les structures des charbons [Serio87], [Solomon88].
– Le nombre de groupes fonctionnels correspondant à chaque espèce gazeuse individuelle est déterminé par thermogravimétrie couplée à un Spectromètre Infrarouge à Transformé de Fourier
– Les réactions du charbon sont représentées par un ensemble de réactions de groupes fonctionnels supposés ne pas interagir entre eux. Le modèle FG a été validé sous différentes conditions opératoires et permet de prédire correctement la distribution des produits de pyrolyse primaire du charbon. Ce modèle, tout comme les modèles « Flaschain » et CPD, a été modifié par certains auteurs dans le but d’être appliqué à la biomasse. Toutefois, le manque de données expérimentales ainsi que la diversité de la biomasse sont des sources d’erreurs et de difficultés rencontrées lors de la modélisation de la décomposition thermique de la biomasse par cette approche structurale.
Influence de la taille des particules
Comme nous l’avons indiqué précédemment, les rendements et les compositions en gaz sont liés à la vitesse de chauffage des particules de biomasse. Des vitesses de chauffage élevées produisent beaucoup de gaz légers et peu de char et de vapeurs condensables. A cause des limitations par les transferts de chaleur au sein des grosses particules, ces dernières subissent des vitesses de chauffage moins élevées que les petites particules. Elles forment donc plus de gaz légers. La taille des particules a donc une influence sur les rendements en gaz et leurs compositions [Lv04]. Lv et al. ont étudié l’effet de la taille des particules (entre 0,2 et 0,9 mm) sur la gazéification de sciure de pin réalisée à 1073 K en présence d’air et de vapeur d’eau. Leurs résultats montrent que les petites particules forment plus de CH4, de CO et de C2H4 et moins de CO2 que les grosses particules. C’est la raison pour laquelle le rendement en gaz ainsi que le PCI du gaz sont plus élevés lorsque les particules de biomasse sont petites [Lv04]. C’est également ce que montrent Rapagnà et al. dans leurs travaux sur la gazéification sous vapeur d’eau de coquilles d’amande dans un gazéifieur à lit fluidisé. Ils ont testé l’effet de la température (873 à 1073 K) et de la taille des particules (300 à 1000 µm) sur les produits de gazéification. A haute température, les limitations par transfert thermiques ne sont pas négligeables ; l’effet observé de la taille des particules sur la gazéification est moins important qu’à plus basse température. En effet, les particules de petite taille (moins de 300 µm) forment relativement peu de char et de goudrons lourds, et ce quelle que soit la température de réaction. Par contre, les particules de plus grosse taille (1 mm) forment jusqu’à 20 % (par rapport à la masse de biomasse injectée) de char à 1073 K et cette valeur augmente quand la température diminue [Rapagnà97].
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Table des matières
INTRODUCTION
CHAPITRE I : BIOMASSE ET PRODUCTION D’ENERGIE
1 Introduction
2 La biomasse
2.1 Définition
2.2 Composition élémentaire de la biomasse
2.3 Composés de la biomasse ligno-cellulosique
2.3.1 La cellulose
2.3.2 Les hémicelluloses
2.3.3 La lignine
3 Valorisation énergétique de la biomasse
3.1 Contexte
3.2 La biomasse : source d’énergie
3.3 Gisements de biomasse
3.4 Les différentes filières de conversion énergétique de la biomasse
3.5 Les vecteurs d’énergie
3.5.1 Les gaz de gazéification
3.5.2 Les solides carbonés (chars) issus des procédés de traitement thermochimique de la biomasse
3.5.3 Le biogaz
3.5.4 Les biocarburants
3.5.5 L’hydrogène
4 Procédés de pyrolyse et de gazéification
4.1 Procédés de pyrolyse rapide
4.2 Procédés de gazéification associés à des vitesses de chauffage élevées
4.3 Procédés de pyro-gazéification à deux étages
5 Conclusions
CHAPITRE II : LA PYROLYSE ET LA GAZEIFICATION : ETUDE BIBLIOGRAPHIQUE
1 Introduction
2 La pyrolyse
2.1 Définitions et généralités
2.2 Influence des paramètres opératoires sur les produits de la pyrolyse rapide
2.2.1 Les produits de la pyrolyse rapide
2.2.2 Influence de la température
2.2.3 Influence de la vitesse de chauffage
2.2.4 Influence de la taille des particules
2.3 Schémas réactionnels de pyrolyse
2.3.1 Décomposition de la biomasse comme un seul élément homogène
2.3.2 Décomposition de la biomasse en fonction de ses constituants
2.3.3 Décomposition de la biomasse en groupements fonctionnels
3 La gazéification
3.1 Définitions et généralités
3.2 Influence des paramètres opératoires sur les produits de la gazéification
3.2.1 Influence de la température
3.2.2 Influence de l’excès d’air
3.2.3 Influence du rapport vapeur / biomasse
3.2.4 Influence de la taille des particules
4 Influence de la composition de la biomasse sur les produits de pyrolyse et de gazéification
4.1 Effet de la composition de la biomasse en cellulose, hémicellulose et lignine
4.1.1 Pyrolyse de la biomasse et de ses composés en ATG
4.1.2 Pyrolyse et gazéification de la biomasse et de ses composés dans des dispositifs expérimentaux autres que l’ATG
4.2 Effet de la matière minérale
4.2.1 Imprégnation de la biomasse
4.2.2 Lavage de la biomasse
5 Conclusions
CHAPITRE III : DISPOSITIFS EXPERIMENTAUX ET SOLIDES UTILISES
1 Introduction
2 Réacteur à Flux Entraîné
2.1 Description générale
2.2 Alimentation en solide
2.3 Préchauffage de l’écoulement gazeux
2.4 Le four
2.5 Dispositifs d’échantillonnage
2.5.1 La canne d’échantillonnage
2.5.2 La canne « échangeur »
2.6 Détermination des temps de séjour
2.6.1 Temps de séjour du gaz
2.6.2 Temps de séjour du solide
3 Four tubulaire
3.1 Description
3.2 Protocoles expérimentaux
4 Analyseurs de gaz
5 Biomasses et composés utilisés
5.1 Sélection des biomasses et des composés utilisés et compositions chimiques
5.1.1 Composition en cellulose, hémicellulose et lignine des différentes biomasses
5.1.2 Analyse immédiate et analyse ultime
5.2 Préparation de la tranche granulométrique utilisée
5.2.1 Les composés purs
5.2.2 Les biomasses
5.3 Préparation des mélanges de composés
5.4 Préparation du hêtre « lavé » et du hêtre « imprégné »
6 Conclusion
CHAPITRE IV : PREVISION DES RENDEMENTS EN GAZ D’UNE BIOMASSE LIGNO-CELLULOSIQUE EN FONCTION DE SA COMPOSITION
1 Introduction
2 Détermination des conditions opératoires
2.1 Influence de la température
2.2 Influence du temps de séjour
2.3 Influence de la vitesse de chauffage
2.4 Influence du débit de solide injecté
2.5 Influence de l’humidité du solide
2.6 Influence de la taille des particules
2.7 Synthèse des conditions opératoires de pyrolyse
3 Pyrolyse de biomasses ligno-cellulosiques et prévision des rendements en gaz
3.1 Composition de la phase gaz
3.2 Recherche d’une corrélation simple entre les rendements en gaz et la proportion de C, H et O dans les biomasses
3.3 Recherche d’une corrélation simple entre les rendements en gaz et la proportion de cellulose, hémicellulose et lignine dans les biomasses
4 Conclusions
CHAPITRE V : VERS L’IDENTIFICATION DE MECANISMES INFLUENCANT LA PYROLYSE DE LA BIOMASSE
1 Introduction
2 Pyrolyse de composés d’origines diverses
2.1 Les celluloses
2.2 Les hémicelluloses
2.3 Les lignines
2.4 Comparaison des rendements en gaz de composés d’origines diverses
3 Interactions entre composés
3.1 Pourquoi pyrolyser un mélange simple et un mélange intime?
3.2 Pyrolyse de mélanges de trois composés
3.3 Pyrolyse primaire de mélanges de trois composés
3.4 Pyrolyse de mélanges de composés deux à deux
4 Effet de la matière minérale
4.1 Introduction
4.2 Effet du lavage du bois sur les rendements en gaz
4.3 Effet de l’ajout de cendres au bois sur les rendements en gaz
4.4 Conclusions sur l’effet de la matière minérale
5 Conclusions
CHAPITRE VI : VERS L’APPLICATION INDUSTRIELLE
1 Introduction
2 Pyrolyse de particules de biomasse de taille millimétrique et centimétrique
2.1 Introduction
2.2 Evolution de la quantité de produits de pyrolyse en fonction de la taille des particules
2.2.1 Pourquoi ne pas réaliser les expériences de pyrolyse des fines particules dans le four tubulaire horizontal ?
2.2.2 Rendements en gaz et en chars de particules de hêtre de tailles différentes
2.2.3 Vérifications expérimentales
2.2.3.1 Le sac d’échantillonnage a t’il un impact sur l’analyse des gaz?
2.2.3.2 Les particules de tailles différentes proviennent-elles d’une essence de hêtre similaire?
2.3 Conclusions
3 Valeur énergétique des gaz avant et après vaporeformage autotherme
3.1 Introduction
3.2 Pouvoir calorifique des gaz de pyrolyse « bruts »
3.3 Valeur énergétique du gaz après reformage
3.3.1 Introduction
3.3.2 Définitions et conditions adoptées
3.3.2.1 Reformage
3.3.2.2 Réaction de Water Gas Shift (WGS)
3.3.3 Conditions communes aux simulations
3.3.4 Effet de la taille des particules
3.3.5 Influence du type de biomasse utilisé
3.4 Conclusions
4 Conclusions
CONCLUSIONS ET PERSPECTIVES
REFERENCES BIBLIOGRAPHIQUES
ANNEXE 1 : Programme Matlab : Recherche de composés théoriques
ANNEXE 2 : Logiciel DSMOKE
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