Pulvérisation induite par ralentissement électronique

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Interactions des particules chargées énergétiques dans le système solaire

Dans le système solaire, la majeure partie des particules chargées énergétiques proviennent du vent solaire4, des éruptions solaires et des rayons cosmiques. L’activité volcanique est une autre source de particules chargées. Par exemple, la lune Io éjecte, par volcanisme, des ions soufre et carbone dans la magnétosphère de Jupiter [Johnson 1992]. Toutes ces particules peuvent contribuer à la pulvérisation et à la chimie par implantation [Leblanc 2007, Lv 2014]. Les photons peuvent aussi interagir avec le milieu environnant.
En fonction de leur vitesse, les particules pulvérisées peuvent s’échapper du champ gravitationnel de l’astre ou contribuer à la formation d’une atmosphère. Différentes études soutiennent le fait que la pulvérisation de glaces est le phénomène le plus probable dans la génération de l’atmosphère de nombreux satellites, tels que Ganymède et Europa [Johnson 1996, Madey 2002]. La pulvérisation de Na provenant des minéraux présents à la surface de Mercure et de la Lune semble être la source la plus importante du sodium présent dans leur exosphère [Leblanc 2007]. La néphéline est un matériau modèle de ces surfaces [Sangiorgio 2014]. Dans le chapitre 4, nous décrirons l’effet des ions rapides et lents sur cet analogue.
La pulvérisation génère aussi des phénomènes d’érosion, de chimie de surface et de redéposition. Ils peuvent ainsi induire des changements de composition et de stœchiométrie de la surface [Loeffler 2008, Meyer 2011].
L’interaction entre les ions lents ou rapides avec les surfaces astrophysiques provoque la genèse de plusieurs phénomènes issus de la pulvérisation. Il nous a donc semblé important d’étudier ce mécanisme.

Régime de cascade non linéaire ou cascade de pointe

Lors d’un dépôt d’énergie important aux atomes du réseau par les projectiles incidents, la plupart des particules se trouvant à l’intérieur d’un petit volume de la cascade de collision, appelé pointe, sont mises en mouvement. La densité d’atomes en mouvement est telle que les atomes collisionnent entre eux, ce qui induit des effets non linéaires. Il n’existe plus de séquence de collisions entre un atome au repos et un atome en mouvement pour définir une cascade linéaire.

Résultats expérimentaux

De nombreux matériaux ont fait l’objet d’études, comme les isolants [Betz 1994, Sporn 1997, Winter 2000, Aumayr 2003], les métaux [Hansen 1998, Wahl 1994] ou les semi-conducteurs [Haranger 2006, Boudjadar 2005]. Dans ce paragraphe, nous décrirons l’évolution des rendements en fonction du pouvoir d’arrêt nucléaire Sn et de l’angle d’incidence δ (par rapport à la normale à la surface), les distributions en angle et en énergie.
– Evolution des rendements en fonction du pouvoir d’arrêt nucléaire Sn
Les rendements, en fonction du pouvoir d’arrêt nucléaire, présentent une dépendance linéaire [Sporn 1997, Baragiola 2003, Haranger 2006]. Ces résultats sont en accord avec le modèle de la cascade linéaire développé par P. Sigmund [Sigmund 1981b].
– Evolution des rendements en fonction de l’angle d’incidence δ
Les rendements de particules issues de la pulvérisation de métaux (Cu, Ag, …), de semi-conducteurs (GaAs) et d’isolants (glace d’eau) induits par des ions lents décrivent une dépendance des rendements en cos-n δ, avec 1 ≤ n ≤ 2 (figure 1-3) [Aoyama 1996, Vidal 2005, Fama 2008, Wei 2008, Johnson 2013]. Lorsqu’un ion pénètre dans le matériau avec une incidence différente de la normale, il parcourt une distance plus grande sous la surface. En faisant l’hypothèse que la profondeur d’échappement est constante, le dépôt d’énergie par unité de profondeur devient de plus en plus important avec l’augmentation de l’angle d’incidence.
– Distribution en angle
L’obtention des distributions en angle permet, entre autre, de connaître la direction préférentielle d’éjection des particules pulvérisées. Dans le cas de projectiles de basses énergies, diverses expériences ont été réalisées afin de mesurer les distributions en angle des neutres pour des cibles d’UO2 et de fer [Matsuda 1986, Haranger 2003]. Ces expériences ont montré que les distributions en angle sont de la forme cosn θ où 1 ≤ n ≤ 2.
– Distribution en énergie
Il a été observé que les données expérimentales des neutres éjectés de cibles d’aluminium, d’argent et de calcium sont bien décrites par le modèle de la cascade linéaire [Husinsky 1993, Wahl 1994, Hansen 1998].

Pulvérisation potentielle

Lors de l’interaction entre des ions lents multichargés et la matière, un phénomène d’excitation électronique à la surface de la cible peut se produire. Le projectile, hautement chargé, peut capturer plusieurs électrons de la cible, conduisant à une forte ionisation de sa surface.
L’énergie déposée est dépendante de la charge des ions projectiles [Winter 2000, Aumayr 2003]. L’énergie potentielle est définie comme la somme des potentiels d’ionisation successifs depuis l’atome neutre jusqu’à l’ion dans son état de charge final.
Afin d’expliquer la pulvérisation potentielle, deux interprétations sont proposées :
– La première interprétation s’appuie, suite à la création d’un volume fortement ionisé au voisinage de la surface, sur une mise en mouvement initiale des atomes par répulsion coulombienne. L’onde de choc générée par cette explosion coulombienne peut conduire à l’ablation de la surface et à la pulvérisation de particules [Bitensky 1979, Parilis 2001].
– Une seconde interprétation est proposée par Aumayr et collaborateurs [Aumayr 1999]. Ils considèrent la formation de défauts électroniques localisés (trous auto piégés et excitons auto piégés), en réponse à l’excitation de la bande de valence du solide par l’ion multichargé [Sporn 1997, Aumayr 1999]. Dans le cas du LiF, l’exciton auto piégé, à température ambiante, se scinde rapidement en deux centres colorés H (ion moléculaire F2 à la position d’un anion du réseau) et F (un électron localisé sur un site anionique). Le centre F peut neutraliser un cation Li+ pour former un atome neutre Li0. Le centre H s’annihile pour former un atome neutre F0. Ces centres colorés diffusent ensuite vers la surface induisant l’éjection de particules neutres.

Résultats expérimentaux

Ce paragraphe concerne les résultats expérimentaux obtenus dans le cas de la pulvérisation potentielle. Nous nous focaliserons sur l’évolution des rendements en fonction de l’énergie potentielle et sur les distributions en angle.
– Evolution des rendements en fonction de l’énergie potentielle
Neidhart et collaborateurs [Neidhart 1995], par une technique de mesure de perte de masse par microbalance à quartz, ont mesuré les rendements de pulvérisation pour différents isolants tels que le LiF. Ils concluent que les rendements augmentent en fonction de la charge du projectile (figure 1-4). Des résultats similaires ont été obtenus avec des cibles d’UO2 [Boudjadar 2005] et de SiO2 [Sporn 1997].
– Les distributions en angle
Haranger et collaborateurs [Haranger 2003, Haranger 2006] ont étudié les distributions en angle des neutres en fonction de l’état de charge de l’ion incident sur des cibles d’UO2.
Pour réaliser cette étude, ils ont utilisé la technique du “catcher”1. Ils déduisent que les distributions en angle sont de la forme cosn θ (figure 1-5). Aucune évolution du profil de la distribution en angle en fonction de l’état de charge n’a été observée.

Pulvérisation induite par ralentissement électronique

Contrairement à la pulvérisation nucléaire, la pulvérisation électronique est un phénomène indirect qui implique l’existence de mécanismes de couplage permettant de convertir l’excitation électronique en mouvement d’atomes. Plusieurs modèles décrivent les processus de transfert d’énergie du projectile aux atomes-cibles, conduisant à la pulvérisation électronique. Dans la suite de ce chapitre, nous décrirons les principaux modèles théoriques concernant la pulvérisation électronique.

Modèle de la pointe thermique

Après le passage de l’ion, les électrons “chauds” vont transférer leur énergie par couplage électron-phonon aux atomes froids du milieu. Le fort dépôt d’énergie autour de la trajectoire de l’ion peut ainsi provoquer la fusion d’une région cylindrique le long du parcours de l’ion. L’évolution de la température au cœur du cylindre va dépendre de la quantité d’énergie déposée, de son extension spatiale, de la diffusion des électrons et des propriétés thermiques du matériau. L’élévation subite de la température au niveau de la surface peut conduire à l’émission de particules par deux mécanismes : pulvérisation par évaporation thermique [Urbassek 1984, Johnson 1993] et pulvérisation par flux gazeux [Sunner 1988, Urbassek 1991].
– Pulvérisation par évaporation thermique (processus individuel) : elle est similaire au régime de pointe présenté au paragraphe B-1-c. Les atomes au cœur du cylindre sont émis un par un, suite à une évaporation très locale dans le cœur du cylindre.
– Pulvérisation par flux gazeux (processus collectif) : la zone de la cible où l’énergie est déposée se vaporise instantanément et toutes les particules sont émises en une seule fois. Elle correspond à une transition solide/gaz irréversible.
Il existe un seuil en pouvoir d’arrêt en dessous duquel la pulvérisation n’a pas lieu. Ce seuil est défini par l’énergie de liaison de surface dans le cas de la pulvérisation par évaporation thermique, et par la température de condensation lors de la pulvérisation par flux gazeux. Enfin, le modèle de pulvérisation par évaporation thermique prédit une variation quadratique du rendement en fonction du pouvoir d’arrêt électronique, dans le cas d’un dépôt d’énergie élevé et une variation linéaire pour les faibles densités d’excitations [Evatt 1980]. Le modèle de pulvérisation par flux gazeux prédit une variation en du rendement de pulvérisation [Urbassek 1987].
1 La technique du catcher permet de mesurer les neutres issus de la pulvérisation. Ils sont captés à l’aide de deux arcs de cercle en aluminium. A l’aide de la technique ERDA (“Elastic Recoil Detection Analysis”) [Jalowy 2004a], il est possible de déterminer les distributions en angle ainsi que les rendements totaux de pulvérisation [Toulemonde 2003].

Modèle de l’onde de choc et de l’impulsion de pression

La présence d’un fort gradient de densité d’énergie provoque la création d’une onde de choc qui s’étend depuis la zone excitée vers le reste du matériau. Lorsque l’onde se propage, elle se réfléchit sur la surface et peut conduire à l’émission macroscopique des particules par l’ablation “mécanique” de la surface. Elle peut engendrer des changements significatifs dans les paramètres thermodynamiques du matériau : la température, la pression et la densité.
Les modèles de pulvérisation par choc traitent la pulvérisation comme un processus collectif et reposent sur une approche hydrodynamique. Deux modèles sont proposés pour expliquer l’émission des particules :
– Le modèle de l’onde de choc :
Ce modèle considère un volume sphérique dans lequel l’énergie est déposée par le projectile lors d’une interaction. L’éjection de particules peut avoir lieu si l’énergie moyenne des atomes permet de franchir une barrière de surface. Le rendement de pulvérisation varie avec le pouvoir d’arrêt en [Bitensky 1987].
– Le modèle par impulsion de pression :
Ce modèle, basé sur l’équation de diffusion de la chaleur, suppose une diffusion classique de l’énergie, et non de la température, depuis la zone initialement excitée du solide vers le reste du matériau [Johnson 1989, Fenyö 1990]. L’évolution temporelle du gradient de densité d’énergie lors de la diffusion peut être assimilée à une impulsion de pression locale. Lorsque la pression appliquée sur les atomes est suffisamment forte, une fracture est déclenchée dans le matériau. La pulvérisation des particules secondaires peut ainsi se produire [Hayashiuchi 1977]. Ce modèle prédit une distribution en angle de pulvérisation sous incidence normale fortement anisotrope et piquée à 45° autour de la normale à la surface. Le rendement de pulvérisation doit évoluer en fonction du pouvoir d’arrêt comme [Hedin 1985].

Modèle de l’explosion coulombienne

Le modèle de l’explosion coulombienne s’appuie sur le fait que l’ion incident laisse dans son sillage un volume fortement ionisé. Cette accumulation de charges positives entraîne une forte répulsion électrostatique entre les ions. Ce déplacement peut produire des zones de défauts, mais aussi la pulvérisation d’atomes en surface à des énergies de plusieurs dizaines d’eV [Lesueur 1993, Fleischer 1967, Schenkel 1998]. Pour que ce phénomène puisse se réaliser, il est nécessaire que les atomes ionisés aient le temps d’interagir entre eux avant qu’il n’y ait neutralisation de la trace. Il faut donc que les électrons aient une faible mobilité. Cette condition n’est remplie que pour les isolants. Ce modèle prévoit une dépendance de la pulvérisation électronique avec la perte d’énergie en avec n > 2.

Résultats expérimentaux

Dans ce paragraphe, nous exposerons les principaux résultats obtenus dans le cas de la pulvérisation induite par ralentissement électronique. Nous nous intéresserons, tout particulièrement, à l’évolution des rendements en fonction du pouvoir d’arrêt électronique Se, de l’angle d’incidence δ et des distributions en angle et en énergie.
– Evolution des rendements en fonction du pouvoir d’arrêt électronique Se
Elle a été étudiée à de nombreuses reprises avec des matériaux de nature et de propriétés électriques différentes : métaux [Toulemonde 2003, Assmann 2007], isolants [Bringa 2000, Johnson 1987, Toulemonde 2003] ou semi-conducteurs [Schlutig 2001]. Quel que soit le matériau étudié, les rendements suivent une loi en (Se)n, avec n variant de 1 à 4. Ces résultats expérimentaux sont en accord avec les prédictions des différents modèles théoriques décrits dans la partie B-2 de ce chapitre.

Spectromètre à une grille

Avant 2013, nous avons utilisé un spectromètre de temps de vol à deux zones (figure 2-9). Le plan de collision de la cible est dans le plan de son support. Les ions secondaires sont extraits par un premier champ électrique uniforme dû à une différence de potentiel U1 (500 V < U1 < 6.5 kV) entre la cible et la grille (grille à la masse). L’homogénéité du champ d’extraction est assurée par une succession de trente électrodes équidistantes (d1 = 103.4 mm), reliées entre elles par un pont de résistances (R = 1 MΩ). L’ion émis traverse cette zone d’accélération en un temps t1. L’ion atteint ensuite une zone de post-accélération (d2 = 12 mm) où il est accéléré par une tension U2 = – 2 kV afin d’augmenter l’efficacité de détection.
L’ion traverse cette seconde zone d’accélération en un temps t2. Le temps de vol des ions secondaires est donc égal à : (se référer au paragraphe 3-5-a et à l’annexe 2).

Spectromètre à deux grilles

En 2013, il a été planifié d’installer une tête froide dans la chambre d’irradiation d’AODO permettant la production de glaces. La polarisation de la cible n’est plus possible. En conséquence, une seconde grille a été installée dans le spectromètre, devant la cible à une distance de 10 mm (figure 2-10). Cette grille est polarisée afin de permettre l’extraction des ions.
Le dispositif à une grille est bien adapté pour les projectiles rapides. Par contre, pour les projectiles lents, le champ d’extraction peut dévier le faisceau. Dans la zone de temps de vol, présente dans le cas du spectromètre à deux grilles, aucun champ électrique ne règne. Le faisceau n’est pas dévié. Les ions traversent cette zone en un temps t1-2.
Le temps de vol des ions est donc égal à : au paragraphe 3-5-a et à l’annexe 2). (se référer

Détection des ions et amplification du signal

Les galettes à micro canaux permettent de détecter les ions secondaires. Lorsqu’un ion entre dans un canal, les électrons secondaires émis à partir de la paroi du canal sont accélérés par un champ électrique.
Ces électrons secondaires peuvent induire l’émission d’autres électrons (figure 2-10). Les parois de ces canaux sont inclinées de 60° par rapport à la normale des faces d’entrée afin de garantir que les ions tombent sur les parois de ces canaux et créent une avalanche d’électrons secondaires. Pour un empilement de deux galettes, le gain total dans la multiplication des électrons est de l’ordre de 106-107 électrons par particule incidente (photons, ions secondaires). L’impulsion générée à partir de la face arrière des galettes est utilisée comme signal “stop” pour la mesure du temps de vol. Cette avalanche d’électrons secondaires est ensuite collectée sur l’anode filaire sensible en position (imagerie XY) (se référer au paragraphe D-6).
Lorsqu’un ion frappe une galette, il n’engendre pas forcément l’émission d’électrons secondaires. Le rendement d’une galette n’est pas de 100 %. L’efficacité d’une galette dépend de la surface couverte par les canaux (efficacité géométrique εgéométrique) et de la probabilité d’émettre au moins un électron et de créer une avalanche d’électrons secondaires (efficacité statistique εstatistique).

Table des matières

Introduction
A – Le milieu interstellaire
1 – Un milieu interstellaire multi-phase
a – Milieu diffus
b – Nuage dense ou nuage moléculaire
2 – Cycle du milieu interstellaire
3 – Les grains de poussière
4 – Interaction des particules énergétiques avec le milieu interstellaire
B – Le système solaire
1 – Interaction des particules chargées énergétiques dans le système solaire
Chapitre 1 : Interaction ion-matière
Introduction
A – Perte d’énergie du projectile
1 – Le pouvoir d’arrêt et le parcours
2 – Pouvoir d’arrêt nucléaire : domaine des collisions élastiques
3 – Pouvoir d’arrêt électronique : domaine des collisions inélastiques
a – Régime des grandes vitesses v1 >> Z1 2/3 v0
b – Régime des vitesses intermédiaires v1 ≈ Z1 2/3 v0
c – Régime des basses vitesses v1 << Z1 2/3 v0
4 – Programme SRIM2013
B – Pulvérisation par impact d’ions
1 – Pulvérisation induite par ralentissement nucléaire
a – Régime de collisions simples
b – Régime de cascade linéaire
c – Régime de cascade linéaire ou cascade de pointe
d – Résultats expérimentaux
2 – Pulvérisation potentielle
a – Résultats expérimentaux
3 – Pulvérisation induite par ralentissement électronique
a – Modèle de la pointe thermique
b – Modèle de l’onde de choc et de l’impulsion de pression
c – Modèle de l’explosion coulombienne
d – Résultats expérimentaux
C – Conclusion
Chapitre 2 : Dispositifs expérimentaux
Introduction
A – Dispositif PDMS présent à Rio de Janeiro
B – Le GANIL
1 – Aire expérimentale D1
2 – Plateforme ARIBE
C – Système d’imagerie fonctionnant sous ultra-vide : AODO
D – Le spectromètre de temps de vol (TOF) et de positions (XY)
1 – Le détecteur d’ions secondaires
2 – Extraction des ions secondaires
a – Spectromètre à une grille
b – Spectromètre à deux grilles
3 – Détection des ions et amplification du signal
4 – Temps de vol TOF (Time Of Flight)
5 – Pulsation du faisceau
6 – Localisations des ions : Anode à lignes de retard
E – Electronique de détection et système d’acquisition
F – Analyse des données : Principe et étalonnage
1 – Introduction
2 – La ligne de gaz
a – Spectromètre à une grille
b – Spectromètre à deux grilles
3 – Etalonnage en positions X et Y
a – Détermination de l’origine en positions X0 et Y0
b – Etalonnage des positions X et Y en mètre
4 – Etalonnage en temps de vol TOF et en masse
5 – Calculs des composantes du vecteur vitesse
a – Spectromètre à une grille
b – Spectromètre à deux grilles
G – Préparation des échantillons
1 – Le fluorure de lithium LiF
2 – Silicates
3 – Glaces
Chapitre 3 : Emission des agrégats : Fluorure de lithium et glaces d’eau
Introduction
A – Effets des ions rapides sur des cibles de LiF polycristallin
1 – Distributions en masse
2 – Evolution des rendements en fonction de la taille des agrégats et de l’épaisseur de la cible
3 – Distributions en énergie
a – En fonction de la taille de l’agrégat
b – En fonction de l’épaisseur de la cible
B – Effets des ions lents sur des cibles de LiF monocristallin
1 – Distributions en masse
2 – Evolution des rendements en fonction de la taille des agrégats
3 – Effets de la charge et de l’énergie cinétique sur les rendements
4 – Rendement du monomère Li+ en fonction de l’angle d’incidence δ
5 – Distributions en énergie
C – Effets des ions lents sur des glaces d’intérêt astrophysique : H2O
1 – Distributions en masse
2 – Evolution des rendements en fonction de la taille des agrégats
3 – Contribution des ions de la magnétosphère de Jupiter à la pulvérisation
D – Bilan
Chapitre 4 : Simulation en laboratoire des effets des ions lourds sur des silicates d’intérêt astrophysique
Introduction
A – Simulation en laboratoire des effets des rayons cosmiques sur des surfaces de météorites : effets des ions rapides sur la néphéline
1 – Distributions en masse
2 – Rendements des ions secondaires positifs
3 – Pulvérisation : contribution des rayons cosmiques
4 – Distribution en masse des ions négatifs
B – Simulation en laboratoire des effets du vent solaire sur des matériaux modèles des surfaces de Mercure : effets des ions lents sur la néphéline
1 – Distribution en masse
2 – Evolution des rendements en fonction de la fluence
3 – Pulvérisation : contribution du vent solaire
4 – Distributions en énergie
C – Bilan
Conclusion
Annexes
Annexe 1 : Expression du temps de vol TOF de la ligne de gaz
1 – Spectromètre à une grille
a – Calcul de t1 (extraction)
b – Calcul de t2 (post accélération)
c – Calcul de tS
2 – Spectromètre à deux grilles
Annexe 2 : Expression du temps de vol TOF des ions secondaires
1 – Spectromètre à une grille
a – Deuxième loi de Newton
b – Théorie de l’énergie cinétique
2 – Spectromètre à deux grilles
Annexe 3 : Calcul du vecteur vitesse
Annexe 4 : Incertitudes
1 – Incertitudes sur les positions X et Y
2 – Incertitudes sur le temps de vol TOF
3 – Incertitudes sur les distributions en énergie N(E)
4 – Incertitudes sur les distributions en angle N(θ)
Annexe 5 : Méthode d’étalonnage
1 – Etalonnage en positions X et Y
2 – Etalonnage en temps de vol et en masse
Annexe 6 : Energie de libération
Annexe 7 : Fluorure de lithium
Annexe 8 : Silicates d’intérêt astrophysique
1 – L’anorthite
2 – La jadéite
3 – Le SiO2
4 – La néphéline
Bibliographie

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