Soutenance mémoire
L’électronique de spin est un domaine nouveau de la physique du solide qui étudie les propriétés de transport de charge et les propriétés liées à la présence de spins sur les porteurs de charges. Avec des configurations magnétiques particulières et grâce aux propriétés de transport dépendant du spin il est possible de contrôler les résistances électriques. L’inverse est valable aussi : il est possible de contrôler une configuration magnétique particulière avec des courants de spins d’intensité suffisante. L’étude des nanoparticules est intéressante à cause de leurs propriétés magnétiques et de transport, propriétés différentes de celles des matériaux massifs. Ces caractéristiques particulières résultent de l’interaction entre les propriétés intrinsèques dues à la dimension finie des nanoparticules et les effets collectifs dus aux diverses interactions entre particules. Une conséquence directe de la dimension finie est le superparamagnétisme qui est un inconvénient pour les applications à l’enregistrement magnétique car il introduit une déstabilisation thermique.
Propriétés de transport des matériaux granulaires
L’étude systématique des systèmes à base de particules métalliques dans une matrice diélectrique débute réellement avec, d’une part, l’étude des propriétés électriques de gouttelettes métalliques obtenues par dépôt atomique sur surface [Neu62] et, d’autre part, par l’étude d’alliages massifs métal-céramique [Abe75]. Dans le premier cas, des mesures de transport sur des films de particules d’or évaporées sur NaCl ont permis de mettre en évidence le phénomène de blocage de Coulomb. Quant aux alliages métal-céramique – les Cermets – ils ont d’abord et avant tout été développés pour l’industrie aéronautique, l’objectif étant d’obtenir une bonne résistance thermique et une certaine plasticité pour une utilisation dans les réacteurs. Les propriétés électriques de ces matériaux ont cependant rapidement été exploitées pour la fabrication de résistances électriques.
De façon générale les propriétés de transport de ces matériaux varient énormément en fonction de la taille des particules et de la proportion relative métal/isolant. Notamment la résistivité électrique, qui peut varier de 13 ordres de grandeur . pour l’alliage Aux(Al2O3)(1–x) [Abe75]. Dans le régime métallique, lorsque le contenu métallique est élevé mais que la taille des particules est comparable au libre parcours moyen électronique mais que celles-ci forment un réseau continu, les propriétés de transport sont modifiées par les phénomènes de diffusion et la présence de nombreux joints de grains. Pour l’alliage Aux(Al2O3)(1 x) le régime métallique couvre la plage de concentration 0.5 <x≤1.0, avec de résistivités qui varient de quelques µ.cm à 10² µ.cm. Dans le régime intermédiaire les inclusions isolantes sont assez nombreuses pour former un réseau continu alors que les particules métalliques sont, pour leur part, graduellement isolées les unes des autres. On observe alors une faible variation de la résistivité en fonction de la température et, souvent, l’apparition d’un minimum de résistivité à une température intermédiaire. Les mécanismes de transport sont ceux rencontrés dans un alliage amorphe ou désordonné et font appel à la localisation faible et au phénomène de percolation. Dans ce régime la variation de la résistivité en fonction de la concentration est beaucoup plus rapide. Toujours dans l’alliage Aux(Al2O3 (1–x) , le régime intermédiaire se situe dans la plage de concentration 0.38 < x < 0.5, avec des résistivités qui varient de quelques 10² à 10⁷ µ.cm. Finalement, dans le régime diélectrique (ou régime tunnel), les particules sont isolées et le transport se fait alors par saut tunnel entre agrégats métalliques, ou alors par saut via les impuretés de l’isolant. On observe dans ce régime une très forte décroissance de la résistivité en fonction de la température, le plus souvent exponentielle, qui peut atteindre plusieurs ordres de grandeurs. Ce régime correspond dans le système Aux(Al2O3)(1–x) aux alliages avec x < 0.38 avec des résistivités dépassant rapidement les 10¹⁴ µ.cm. Nous allons dans les sections suivantes décrire quelques propriétés liées au transport électronique dans ces matériaux, qui permettront de mieux comprendre le comportement observé dans nos couches minces d’agrégats cœur-coquille.
Dépendance en température
Quels que soient le matériau ou le système considérés les mécanismes contribuant à la résistivité sont toujours multiples. Lorsqu’ils sont indépendants on peut sommer les contributions en utilisant la règle de Matthiessen :
ρ = ρ1 + ρ2 + ρ3
Selon cette même règle la variation en température de la résistivité est la somme de l’évolution de chaque contribution. Par exemple :
– La résistivité due aux phonons entraîne, selon la théorie de Debye, une variation en ρ ∝ T⁵ à basse température et en ρ ∝T à plus haute température ;
– La résistivité due aux magnons entraîne à très basse température, typiquement sous 20 K, une variation en ρ ∝ T² . À plus haute température la variation est plus complexe, mais la contribution magnétique semble négligeable devant la contribution due aux phonons, qui la masque [Goo63].
Les différentes courbes correspondent à différents échantillons. La variation de la valeur à très basse température dépend de la quantité de défauts, variable d’un échantillon à l’autre. Par contre au dessus de 40 K, où domine la résistivité dues aux phonons, l’allure des courbes est semblable dans tous les cas. Pour indication, si on calcule le libre parcours moyen selon le modèle présenté précédemment on trouve λ = 6 nm à 300 K et λ = 600 nm à basse température.
Résistivité dans les matériaux granulaires
Comparant la valeur de ρsat et les valeurs de résistivité pour les alliages Au-Al2O3, on constate que les alliages granulaires s’écartent très rapidement du domaine de validité du modèle de Drude-Sommerfeld. La description du transport électronique dans un milieu désordonné est relativement complexe et nécessite la prise en compte de plusieurs phénomènes physiques qu’il n’est pas toujours facile de modéliser ou d’identifier dans un matériau donné.
Une des propriétés les plus caractéristiques des métaux désordonnés est la localisation faible, ou localisation d’Anderson. Lorsque le libre parcours moyen est court, que le mouvement des électrons est diffusif et que les processus de diffusion sont élastiques (donc à basse température), la mobilité des électrons est réduite à cause de l’interférence constructive des trajectoires rétrodiffusées [And58, Ber84]. Lorsque la température augmente la diffusion inélastique diminue les effets de localisation et, les électrons pouvant à nouveau participer à la conduction, la résistivité diminue. Au dessus d’une certaine température la variation de résistivité en fonction de la température retrouve un caractère normal et croît. La résistivité des systèmes granulaires où les effets de localisation sont présents possède donc un minimum à une certaine température, le plus souvent entre 10 et 100 K. La description de ce régime est complexe, surtout si on considère qu’en plus de la localisation faible, des effets de corrélation électronique peuvent aussi se manifester par un minimum de résistivité dans les systèmes 2D [Alt80]. Ces effets ont surtout été étudiés dans les alliages désordonnés [Ber84], mais quelques travaux plus récents étendent l’étude aux alliages granulaires [Bia05, Bla06].
|
Table des matières
INTRODUCTION
1. PROPRIETES DE TRANSPORT DES MATERIAUX GRANULAIRES
1.1 Introduction
1.2 Résistivité
1.2.1 Dépendance en température
1.2.2 Critère de Ioffe-Regel, corrélation de Mooij
1.2.3 Résistivité dans les matériaux granulaires
1.3 Magnétorésistance
1.3.1 Magnétorésistance anisotrope (AMR)
1.3.2 Magnétorésistance géante (GMR)
1.3.3 Magnétorésistance tunnel (TMR)
1.3.4 Magnétorésistance dans les matériaux granulaires
1.3.5 Résultats expérimentaux : résistivité et magnétorésistance
1.4 Effet Hall
1.4.1 Définition
1.4.2 Effet Hall dans les ferromagnétiques
1.4.3 Effet Hall dans les matériaux granulaires
1.5 Corrélations magnétiques
2. SYNTHESE DES AGREGATS ET METHODES DE CARACTERISATION
2.1 Bâti de dépôt d’agrégats
2.1.1 Introduction
2.1.2 Description du bâti
2.1.3 Source d’agrégats
2.1.4 Dépôt
2.1.5 Spectromètre à temps de vol
2.2 Formation et structure des agrégats
2.2.1 Formation des agrégats
2.2.2 Théorie de la nucléation homogène
2.2.3 Mesure des paramètres de la source
2.2.4 Croissance
2.2.5 Croissance par adjonction d’atomes
2.2.6 Résultats du modèle
2.2.7 Structure des agrégats – agrégats de cobalt
2.2.8 Agrégats cœur-coquille Co/CoO
2.2.9 Oxydation du cobalt
2.2.10 Oxydation des agrégats
2.3 Magnétisme des agrégats
2.3.1 Magnétisme des agrégats de cobalt
2.3.2 Superparamagnétisme
2.3.3 Couplage d’échange dans les agrégats cœur-coquille Co/CoO
2.4 Description des échantillons réalisés
2.4.1 Dépôts
2.4.2 Contacts électriques macroscopiques
2.4.3 Échantillons lithographiés
Lithographie optique
Lithographie électronique
2.5 Mesures d’aimantation
2.5.1 SQUID
2.5.2 Méthode de mesure
Mesure en fonction du champ magnétique M(H)
Mesure en fonction de la température M(T)
2.6 Mesures de transport
2.6.1 Cryostat
2.6.2 Types de mesures
Mesures en fonction du champ magnétique R(H)
Mesures en fonction de la température R(T)
Conclusions du chapitre
3. RESULTATS ET DISCUSSIONS
3.1 Résistivité
3.1.1 Introduction
3.1.2 Variation de résistivité en fonction de la température
Caractéristiques générales
Variation en fonction de T
Échantillons très oxydés
3.1.3 Discussion
3.2 Propriétés magnétiques des nanoparticules ferromagnétiquesantiferromagnétiques (cœur-coquille)
3.2.1 Couplage d’échange
3.2.2 Dépendance en fonction de la température des champs d’échange et coercitif
3.2.3 Dépendance en fonction de la taille de particule des champs d’échange et coercitif
3.2.4 Décalage sur la verticale de la courbe d’hystérésis
3.2.5 Aimantation à saturation
3.2.6 Superparamagnétisme
3.2.7 Effet de traînage
3.2.8 Agrégats de cobalt dans une matrice métallique (14% Co-86% Ag)
3.2.9 Discussion
3.3 Magnétorésistance (MR)
3.3.1 Introduction
3.3.2 Mesures selon différentes configurations
3.3.3 Variation en fonction de la composition
3.3.4 Comparaison entre MR et aimantation
3.4 Corrélations magnétiques, magnétorésistance à haut champ
3.4.1 Corrélations
3.4.2 Magnétorésistance à haut champ
3.5 Effet Hall
4. PERSPECTIVES
CONCLUSION
BIBLIOGRAPHIE
ANNEXES
