Procédé de vitrification par la technique du creuset froid

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Méthode numérique : méthode de Boltzmann sur réseau

La méthode de Boltzmann sur réseau (Lattice Boltzmann en anglais – LB) [17]-[39] a connu un développement important depuis plus de vingt ans. L’intérêt de cette mé-thode est lié au succès qu’elle rencontre pour la simulation de problèmes de mécanique des fluides monophasiques et diphasiques. Pour l’écoulement de deux phases fluides im-miscibles, de nombreux articles utilisant cette méthode sont publiés, par exemple sur les instabilités de Rayleigh-Taylor [41], la coalescence [94] et les écoulements liquide/gaz en interaction avec une paroi solide [52]. La méthode de Boltzmann, grâce au caractère local des collisions et à la prise en compte aisée des conditions aux limites, permet éga-lement de simuler ces problèmes diphasiques dans le domaine des milieux poreux [34]. Dans ces milieux, il est nécessaire de gérer, en plus du suivi de l’interface entre les deux phases fluides, la structure géométrique complexe de la phase solide.
Dans cette thèse, on utilisera la méthode LB pour simuler à la fois le modèle hy-drodynamique mais aussi le modèle de solidification. En eﬀet, des développements ont déjà été mis en œuvre dans le laboratoire pour simuler les écoulements diphasiques. Afin de rester cohérent sur les approches numériques mises en œuvre, on propose de simuler le problème de solidification en s’appuyant sur les méthodes LB. La méthode proposée s’appuie sur les mêmes réseaux et les mêmes concepts de « collision » et de « déplacement » d’une fonction de distribution, comme ceux utilisés en dynamique des fluides.

Apports de ce travail de thèse

Méthode de Boltzmann pour la solidification

Dans la littérature, les modèles de solidification tels que ceux de [29] et celui de [74] ont déjà été simulés par plusieurs méthodes numériques telles que les diﬀérences finies [67], les volumes finis avec raﬃnement de maillage [86] et les éléments finis (également avec raﬃnement local du maillage) [83]. Une méthode de Boltzmann a été proposée pour la solidification d’un alliage binaire dans [62], mais le modèle mathématique n’est pas celui présenté dans [29] ou [74]. De plus, la méthode LB n’a pas été appliquée pour la simulation du modèle à champ de phase mais pour les écoulements. Dans toutes les publications qui couplent un modèle de solidification avec l’écoulement, la méthode LB n’est utilisée que pour simuler le modèle hydrodynamique. On pourra citer par exemple [60, 80].
Dans cette thèse, on propose tout d’abord de nouveaux schémas, basés sur la mé-thode LB, qui permettent de simuler les modèles à champ de phase présentés dans [29] et [74] (Voir « Originality I » sur la Fig. 1.3.1). La méthode LB est donc adaptée et éten-due pour résoudre et simuler le modèle de la croissance cristalline. Les méthodes mises en œuvre seront présentées en détail dans le chapitre 3 de ce manuscrit. Un nombre important de cas tests de validations de la méthode sera présenté dans le chapitre 4 . Enfin, diﬀérentes simulations de croissance cristalline et de solidification directionnelle seront présentées dans le chapitre 5 .
Deux articles synthétisant les méthodes, les validations et les simulations ont été écrits. Dans le premier [92], le courant anti-trapping (voir chapitre 2) n’est pas pris en compte car on considère un modèle dans lequel la diﬀusion dans le liquide est la même que celle du solide. Dans le second [12], le modèle complet de [74] est simulé et une étude approfondie sur les eﬀets d’anisotropie du maillage est réalisée.
Signalons que dans le cadre du projet SIVIT/AUDRIC du CEA, des simulations par méthode LB de modèles à champ de phase ont déjà été réalisées dans [15, 14] mais les modèles étaient dédiés à la simulation de substances pures constituées d’un seul type d’élément A. Ici les méthodes sont étendues pour tenir compte des mélanges binaires.

Développement d’un modèle avec variation de densité

Dans ce travail de thèse, on présente également un nouveau modèle à champ de phase, couplé avec les écoulements, qui tient compte de la variation de densité qui se produit au cours du processus de solidification. Ce nouveau modèle sera présenté dans le chapitre 6 . Dans notre modèle, plusieurs diﬀérences existent par rapport aux modèles présentés dans la littérature ([19] par exemple). Dans notre approche, le modèle de solidification est basé sur celui de [74], lui-même basé sur celui de [49], mais étendu aux mélanges binaires. On rappelle que ces modèles sont établis selon une « limite à interface fine » de l’interface diﬀuse. Dans notre modèle, on tient compte des termes advectifs dans toutes les équations, même dans celle du champ de phase. On considérera donc que le solide peut se déplacer.
Toutes les équations de ce modèle seront résolues numériquement en deux et trois dimensions par la méthode de Boltzmann sur réseaux, pour étudier les eﬀets couplés de la thermique, de la diﬀusion et de la mécanique des fluides sur le processus de solidification.
Cette partie reste à finaliser mais des premières simulations encourageantes ont été réalisées sur la sédimentation de dendrites et la solidification directionnelle (voir chapitre 6).

Notes Techniques CEA

Au cours de cette thèse, plusieurs Notes Techniques (NT) du CEA on été rédigées au fur et à mesure des avancées du travail [91, 90, 44]. Ces NT ont permis de synthétiser des résultats importants qui ont été obtenus et viennent compléter les publications déjà mentionnées ci-dessus. Certains résultats de ces NT sont repris et commentés dans ce manuscrit. D’autres ne le sont pas, mais on y fera référence dans certains paragraphes. En eﬀet, certains détails techniques qui ne sont pas approfondis ici, le sont dans ces NT. On pourra citer par exemple [44] où on présente l’avantage d’utiliser les « dérivées directionnelles » pour le calcul des gradients dans la méthode LB. Pour ce travail, un étudiant en stage a été encadré sur « l’étude de l’anisotropie des modèles de croissance cristalline ». L’approche utilise les développements conceptuels et le code numérique mis en œuvre dans cette thèse (modèle à champ de phase et méthode LB). Ainsi, sur cette base, une étude approfondie a été réalisée sur la construction de la fonction d’anisotropie as(n) à l’aide « d’harmoniques sphériques et cubiques » (voir chapitre 2) et ses eﬀets sur les formes dendritiques obtenues en 2D et en 3D. On montrera dans la suite de ce travail de thèse, quelques fonctions d’anisotropie spécifiques et des simulations relatives à ce travail (chapitre 5).

Plan du mémoire

Ce mémoire s’articule autour de sept chapitres principaux. Dans le chapitre 2, on rappellera les modèles mathématiques : (1) de la croissance cristalline (repris de [74]), (2) de la solidification directionnelle (repris de [29]) et (3) du couplage avec l’hydrody-namique en s’inspirant de [4]. Dans ce modèle, on considérera que la graine est immobile et que la variation de densité est négligée. Pour tous ces modèles, on détaillera leurs originalités, leurs déductions et la signification physique des diﬀérents termes des équa-tions.
Le chapitre 3 sera consacré à la résolution numérique par méthode de Boltzmann sur réseau de tous les modèles présentés dans le chapitre 2, en présentant la résolution pour chaque équation séparément. Pour cela, on rappellera d’abord l’algorithme standard de Boltzmann avec l’approximation BGK, en présentant le principe de la méthode LB et les diﬀérentes étapes de l’algorithme (collision, déplacement et mise à jour des conditions aux limites). On détaillera ensuite la méthode LB pour l’équation du champ de phase, celle de la supersaturation, celle de la chaleur et celles de Navier-Stokes dans le cas incompressible.
Le chapitre 4 présentera des validations des développements numériques, eﬀectuées avec plusieurs codes numériques. On a choisi pour cela des validations de la méthode LB (1) avec un code en Éléments Finis (EF) pour la partie de diﬀusion, (2) avec un code en Diﬀérences Finies (DF) pour le modèle de croissance cristalline d’une substance pure en 2D et (3) avec un code DF pour le modèle de croissance cristalline d’un mélange binaire. On a validé également la méthode LB en 2D avec la méthode LB en 3D pour le modèle croissance cristalline d’un mélange binaire.
Le chapitre 5 présentera les principales simulations qui ont été réalisées durant cette thèse. Parmi toutes les simulations, on a choisi de montrer un exemple de solidifica-tion directionnelle, puis un exemple de croissance dendritique pour lequel on présentera les eﬀets du nombre de Lewis et du sous-refroidissement sur cette croissance. On mon-trera également des simulations de l’eﬀet d’hydrodynamique sur la croissance cristalline. Dans ce chapitre, on négligera la variation de densité et on supposera que le solide est immobile dans le champ d’écoulement.
Le chapitre 6 sera consacré à la présentation d’un nouveau modèle de couplage entre la solidification et l’hydrodynamique qui tient compte de la variation de densité et du déplacement de la phase solide. Dans ce chapitre on présentera le modèle de cou-plage développé, la résolution numérique de ce modèle avec la méthode LB et quelques simulations de sédimentation de dendrite sous l’eﬀet d’une forte et faible gravité.
Enfin, un dernier chapitre viendra conclure cette thèse en présentant un aperçu général de ce qui était fait dans ce travail, et en ouvrant plusieurs perspectives.
Un chapitre consacré pour les annexes sera présenté à la fin de ce travail, dans laquelle, on détaillera les développements de Chapman-Enskog qui ont permis d’établir les fonctions de distributions à l’équilibre du chapitre 3.

Généralités sur les modèles à champ de phase

Dans la théorie à champ de phase, l’interface entre les deux (ou plusieurs) phases est supposée d’épaisseur non nulle. Ces modèles décrivent chaque phase ainsi que leur interface à l’aide d’une fonction qui dépend de l’espace et du temps, le champ de phase φ(x, t), également appelé paramètre d’ordre ou indicatrice de phase. Dans cette thèse, cette dernière vaut par convention, -1 dans la zone liquide, +1 dans la zone solide et varie continûment entre ces deux valeurs dans la zone diﬀuse. Cette fonction évolue au cours du temps et obéit à une e.d.p. de type transport. Elle présente également l’avantage d’être continue sur l’ensemble du domaine et évite ainsi le suivi précis de l’interface au cours du temps. La déduction des équations aux dérivées partielles qui décrivent la dynamique du système est basée sur les concepts de la thermodynamique irréversible. En plus des équations classiques de conservation de la masse, de l’éner-gie et de la quantité de mouvement, s’ajoute une nouvelle équation sur le champ de phase φ, qui assure une production d’entropie positive au cours du temps. La cohérence avec les principes de la thermodynamique est un des principaux avantages de la théorie à champ de phase. Selon la phénoménologie étudiée (cristallisation, écoulement dipha-siques isothermes, mélanges binaire, …) la déduction des équations s’établit en postulant une fonctionnelle entropie (resp. fonctionnelle énergie libre) qu’on cherche à maximiser (resp. à minimiser). Un autre avantage est lié à la généralisation aux systèmes multi-phases et multi-composants tels qu’ils apparaissent dans les verres. Un premier exemple est donné par la cristallisation de molybdates de calcium (CaMoO4) (cristallisation den-dritique pour les températures les plus basses) et d’apatites (cristallisation sous forme d’aiguilles hexagonales) dans certains verres d’intérêt nucléaires [24]. Un autre exemple est celui de la cristallisation de la néphéline (NaAlSiO4) issue de la réactivité chimique entre la fritte de verre et le calcinat.

La figure (2.1.1) présente le principe de la théorie du champ de phase, qui est une approche à « interface diﬀuse » (Fig. 2.1.1a) par opposition à une approche de type « interface raide » (Fig. 2.1.1b). Ces figures schématisent le principe de changement de phase liquide/solide d’une substance pure, composée d’un seul type d’élément A. Un liquide A, caractérisé par sa conductivité thermique κl (indice l pour liquide) et sa chaleur spécifique Cpl devient un solide, composé d’élément A, et caractérisé par ses propriétés κs (indice s pour solide) et Cps. Dans ce travail, on suppose que les chaleurs spécifiques dans le liquide le solide sont identiques i.e. Cps = Cpl = Cp. L’interface entre les deux phases est caractérisée par sa vitesse normale Vn, sa normale à l’interface n et par la chaleur latente L qui est libérée au cours de la transformation. Comme il est montré sur cette figure, dans les modèles à « champ de phase » la zone solide est représentée par φ = +1, la zone liquide par φ = −1 et la zone diﬀuse d’épaisseur W0 par −1 < φ < +1. Dans cette approche toutes les propriétés varient régulièrement d’une zone à l’autre (voir profil au-dessous). Dans les approches de type « interface raide » les paramètres varient de manière discontinue du solide au liquide.

Dans cette section, pour faciliter la lecture, on introduit les concepts relatifs à la théorie du champ de phase pour une substance pure, c’est-à-dire, comme on l’a dit, une substance composée d’un seul type d’élément qui apparaît à la fois sous forme solide et liquide. La présentation est inspirée de [6]. Dans cet article, la forme du modèle à champ de phase est établie à partir d’une fonctionnelle d’énergie libre F adimensionnée définie par : F = ˆ dV W 2(n) | ∇φ 2 + fdw(φ, θ) . (2.1.1)

Signalons que certains auteurs définissent une fonctionnelle F qui possède bien la dimension d’une énergie. Cette fonctionnelle (2.1.1) est définie par la somme de deux termes. Le premier, proportionnel à |∇φ|2, est représentatif de l’interface tandis que le second terme est une densité d’énergie libre fdw(φ, θ) où θ est la température normalisée définie par : θ = Cp (T − Tm) (2.1.2)

Modèles pour la croissance cristalline d’un mé-lange binaire

On considère dans cette section la solidification d’un mélange binaire dilué, c’est-à-dire un mélange qui est composé de deux espèces A et B (mélange binaire) dont l’une apparaît en faible concentration (mélange dilué).

Rappel du modèle à interface raide

Pour simuler la croissance cristalline d’un mélange binaire, on doit calculer la com-position du mélange en plus de la position de l’interface et de la température. La des-cription du modèle et ses liens avec le modèle à « interface raide » peuvent être résumés comme suit. Le processus de solidification est piloté par la conduction thermique et la diﬀusion du soluté, c’est-à-dire avec les lois de Fourier et de Fick respectivement. Dans ce chapitre, les flux advectifs et le mouvement du liquide sont négligés. Au cours du déplacement de l’interface, la chaleur latente libérée au cours de la solidification, multi-pliée par la vitesse normale à l’interface, est équilibrée avec la diﬀérence entre les flux de chaleur dans le solide et le liquide. On suppose que la chaleur spécifique et la diﬀusivité thermique sont identiques dans le solide et dans le liquide. Dans le diagramme de phase d’un mélange binaire dilué, le cristal se solidifie avec une composition qui est inférieure à la composition du liquide. La quantité de soluté en excès, multiplié par la vitesse normale, est donné uniquement par le flux diﬀusif dans le liquide. Dans ce modèle, le coeﬃcient de diﬀusion est supposé nul dans le solide et égal à D dans le liquide. Fina-lement, la température à l’interface est donnée par la condition de Gibbs-Thomson qui comprend la température de fusion corrigée par la pente du liquidus du diagramme de phase binaire. La température interfaciale est aussi corrigée par deux termes impliquant la courbure de l’interface et sa mobilité.
Ici le mélange est supposé binaire et dilué. Pour ce type de mélange un diagramme de phase idéalisé et issu de la thermodynamique est représenté sur la figure (Fig. 2.2.1) où les lignes de solidus et de liquidus sont représentées par les deux lignes droites bleues qui partent d’un même point de composition nulle et de température de fusion Tm. Ainsi, un système de composition c0 à température T0 compris entre les deux lignes bleues se solidifie avec une composition cs tandis que la composition du liquide est cl, avec cs < cl.
Le principe de solidification d’un mélange binaire reste quasiment identique à celui d’une substance pure (voir Fig. 2.2.2). Dans un mélange de deux substances A+B de composition cl, initialement sous forme liquide et sous-refroidi, une graine solide de composition cs (avec cs < cl) croît en libérant de la chaleur latente L à l’interface. Cette dernière est une nouvelle fois caractérisée par sa normale n et sa vitesse normale Vn. La zone solide contient les deux substances A+B mais avec de nouvelles proportions de A et de B.

Solidification directionnelle d’un mélange binaire

Généralités sur la solidification directionnelle

Dans cette section, on présente le modèle à champ de phase du problème de soli-dification directionnelle d’un mélange binaire dilué proposé dans [29]. En complément de cette référence, une bonne présentation pédagogique de ce modèle peut être trouvée dans [67] (section II) et [70] (chapitre 6).
En solidification directionnelle (Fig. 2.3.1), un mélange est solidifié à vitesse constante Vp (pouvant typiquement varier de 0.1 à 100 µm/s) dans un gradient de température G fixe, imposé de l’extérieur (autour de 100 K/cm). Dans certains dispositifs expérimen-taux, le gradient est réalisé entre deux blocs de cuivre, un chaud et un froid, séparés de 5 mm environ, et régulés en température de façon à encadrer la température de fusion du mélange. L’échantillon est liquide du côté chaud et solide du côté froid. On observe la forme de l’interface solide-liquide en mouvement en cours de solidification (front de solidification). En régime stationnaire, le front est immobile et le taux de solidification est égal à Vp.
Le modèle de [29] s’appuie sur plusieurs hypothèses qui peuvent être résumées comme suit : (i) les liens avec le modèle « interface raide » équivalent ont été clairement établis. Comme dans la section précédente, les corrections de la « limite à interface fine » du modèle nécessitent l’introduction d’un flux phénoménologique, le « courant anti-trapping » [47], qui est pris en compte ici. (ii) On suppose que la température est « gelée », appliquée par un gradient de température extérieur. Cette hypothèse évite d’avoir à résoudre explicitement une équation supplémentaire, celle de la température, tout en considérant une transformation non-isotherme. Le champ de température ne varie pas avec le temps dans le référentiel du laboratoire. En particulier, il ne dépend pas de la forme du front. Pour les expériences en échantillons minces, ces hypothèses correspondent à la réalité. (iii) Dans ce modèle, et comme précédemment, le coeﬃcient de diﬀusion est supposé nul dans le solide et non nul dans la partie liquide. On rappelle que dans [49] dédié à la solidification d’une substance pure, la chaleur spécifique et la diﬀusivité thermique étaient considérés identiques dans la phase liquide et la phase solide. (iv) Signalons enfin que ce modèle est repris et/ou sert de base de travail dans plusieurs références récentes pour la simulation de la croissance cristalline d’un mélange binaire dilué. Pour une extension de ce modèle, on pourra se référer à [74] pour un cou-plage avec l’équation de la température, à [33] pour l’étude de la solidification rapide,

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Table des matières

1 Introduction
1.1 Contexte et motivation
1.1.1 Procédé de vitrification par la technique du creuset froid
1.1.2 Motivation : cristallisation de l’auto-creuset
1.1.3 Démarche générale
1.2 Objectifs de la thèse et méthodes mises en œuvre
1.2.1 Modélisation et simulation de la cristallisation
1.2.2 Modèles à champ de phase
1.2.3 Méthode numérique : méthode de Boltzmann sur réseau
1.3 Apports de ce travail de thèse
1.3.1 Méthode de Boltzmann pour la solidification
1.3.2 Développement d’un modèle avec variation de densité
1.3.3 Notes Techniques CEA
1.4 Plan du mémoire
1.5 Principales notations mathématiques
2 Modèles mathématiques
2.1 Généralités sur les modèles à champ de phase
2.2 Modèles pour la croissance cristalline d’un mélange binaire
2.2.1 Rappel du modèle à interface raide
2.2.2 Modèle à champ de phase équivalent
2.3 Solidification directionnelle d’un mélange binaire
2.3.1 Généralités sur la solidification directionnelle
2.3.2 Modèle mathématique de solidification directionnelle
2.4 Couplage de la solidification avec les écoulements
2.4.1 Synthèse bibliographique de différentes approches
2.4.2 Modèle mathématique de couplage
3 Méthode numérique LBM
3.1 Introduction
3.1.1 Rappel de la méthode LBM
3.1.2 Approximation BGK du terme de collision
3.1.3 Schéma LB classique pour l’équation du transport
3.1.4 Autres collisions : TRT et MRT
3.2 Méthode LBM-BGK pour les modèles de croissance cristalline
3.2.1 Équation de la température
3.2.2 Équation du champ de phase
3.2.3 Équation de la supersaturation
3.2.4 Méthode LB pour les équations de Navier-Stokes
3.2.4.1 Rappel de la méthode standard
3.2.4.2 Modèle incompressible
3.3 Définition des réseaux et mise en œuvre de l’algorithme
3.3.1 Définitions des réseaux
3.3.2 Mise en œuvre de l’algorithme
3.3.2.1 Terme de collision non-local
3.3.2.2 Calcul des gradients de φ
4 Validations de la méthode LB
4.1 Équation de la supersaturation
4.1.1 Validation avec solution analytique 1D
4.1.2 Validations avec un code éléments finis
4.2 Validation des modèles de croissance cristalline
4.2.1 Validations avec un code en différences finies
4.2.2 Comparaison du LBE avec FDMC pour une substance pure
4.2.3 Comparaison LBE et FD pour un mélange binaire
4.3 Validation des codes LB2D et LB3D sur le modèle à 3 équations
4.3.1 Solidification directionnelle
4.3.2 Croissance cristalline
5 Simulations
5.1 Croissance dendritique
5.1.1 Mise en œuvre des simulations
5.1.2 Effet de sous-refroidissement
5.1.3 Effet du nombre de Lewis
5.1.4 Croissance simultanée de plusieurs cristaux
5.1.5 Effets 3D de différentes fonctions as(n) : directions [100] et [110]
5.2 Solidification directionnelle
5.3 Effet d’hydrodynamique sur la forme des cristaux
5.4 Discussion – Conclusion
6 Variation de densité durant la solidification 97
6.1 Développement d’un modèle mathématique
6.2 Résolution par LBM
6.3 Simulations
6.3.1 Écoulement induit par le retrait de solidification
6.3.2 Sédimentation de dendrite
6.3.3 Perspectives : solidification directionnelle
6.4 Discussion – Conclusion
7 Conclusions et perspectives
7.1 Conclusions
7.2 Perspectives
A Développements de Chapman-Enskog pour φ
A.0.1 Développements de Chapman-Enskog de l’équation du champ de phase
A.0.1.1 Développements de Taylor et développements asymptotiques
A.0.1.2 Choix du réseau et définition de la fonction de distribution à l’équilibre g (0) i .
B Développements de Chapman-Enskog pour U
C Développements de Chapman-Enskog pour NS
C.0.2 Grandeurs conservées et résultats préliminaires sur la fonction à l’équilibre
C.0.2.1 Moments ces termes en ε
C.0.3 Coefficient de viscosité et équation de conservation de la quantité de mouvement