Soutenance mémoire
Problématique des déchets radioactifs
Le nucléaire en France
Au lendemain de la Seconde Guerre Mondiale, en pleine période de reconstruction, le général de Gaulle dote la France de nouvelles institutions. Parmi celles-ci est créé, le 18 octobre 1945, le Commissariat à l’Energie Atomique (CEA) dont la mission est de promouvoir l’utilisation de l’énergie nucléaire dans les Sciences, l’Industrie et la Défense Nationale. Le passage à la production industrielle d’électricité nucléaire s’effectue en 1956 lorsque EDF lance la construction à Chinon de 3 réacteurs de la filière Uranium Naturel-Graphite-Gaz (UNGG). Cette exploitation conduit la France à se doter, moins de deux ans plus tard, de la première usine française de traitement de combustibles usés à Marcoule. C’est à la même époque que débute la construction de l’usine de traitement de La Hague qui sera mise en service six ans plus tard sous l’autorité de la direction des productions du CEA. Au milieu des années 60, l’énergie nucléaire aborde une ère d’industrialisation rapide. Mais en 1968 la filière UNGG est abandonnée au profit de la filière uranium enrichi (réacteurs à eau pressurisée – REP), moins coûteuse et mieux adaptée aux besoins de la France, qui maîtrise parallèlement la technique de l’enrichissement de l’uranium.
Après la guerre du Kippour, en 1973, et l’envolée des cours du pétrole, les pouvoirs publics, soucieux d’affranchir la nation de la « tutelle » pétrolière des pays du Moyen-Orient, décidèrent de développer la filière nucléaire pour la production d’électricité. Dès 1974, une nouvelle politique énergétique est alors mise en place par l’intermédiaire d’un vaste programme d’équipement en réacteurs REP. L’objectif est double : satisfaire les besoins en énergie du pays au moindre coût et assurer la sécurité de son approvisionnement grâce à une indépendance énergétique. Ce n’est qu’en 1977 que la France entre réellement dans le nucléaire, notamment par l’ouverture de la centrale de Fessenheim.
De nos jours, la France est dotée de 59 réacteurs. Pour une partie les déchets sont traités à la Hague mais le problème des déchets ultimes n’a réellement été pris en compte qu’au début des années 90. La loi du 30 décembre 1991 a défini trois voies de recherche pour la gestion des déchets nocifs à long terme :
➤ la séparation et la transmutation des radionucléides à vie longue contenus dans les déchets,
➤ l’amélioration de leur conditionnement et l’entreposage de longue durée en surface,
➤ l’étude des possibilités de stockage, réversible ou irréversible, dans les formations géologiques profondes.
Les deux premières voies de recherche sont menées par le CEA, alors que l’étude du stockage profond a été confiée à l’Agence Nationale pour la gestion des Déchets RAdioactifs (ANDRA).
Classification des déchets
L’industrie nucléaire produit des déchets dont la classification s’effectue selon deux critères :
➤ l’activité radioactive, qui correspond à l’intensité du rayonnement : très faible (TFA), faible (FA), moyenne (MA) et haute activité (HA). L’activité conditionne l’importance des protections à utiliser.
➤ la période radioactive des isotopes contenus, c’est à dire le temps nécessaire à la décroissance de la radioactivité. La période permet de définir la durée de nuisance potentielle des déchets. On distingue les déchets à vie courte (VC – période radioactive T inférieure à 30 ans, c’est à dire une radioactivité résiduelle équivalent à environ 0.1% de la radioactivité initiale après 300 ans, soit 10 périodes) et les déchets à vie longue (VL) .
L’origine de ces déchets est très diverse et concerne principalement les déchets issus de l’activité nucléaire, pharmaceutique et industrielle. Les déchets de très faible activité (TFA) sont principalement des matériaux de démolition issus du démantèlement ou de la réhabilitation de sites industriels : gravats (bétons, plâtres, terres…) et ferrailles (éléments de charpentes métalliques, tuyauteries…). Les déchets de faible et moyenne activité à vie courte (FMA-VC) se présentent quant à eux sous de multiples formes : filtres, résines de traitement d’eau, outils utilisés par les travailleurs, gants… Ils proviennent en grande partie de l’industrie nucléaire mais pour une faible part, ils sont également issus de laboratoires de recherches, des universités, des hôpitaux et de l’industrie. Enfin, dans les déchets à faible activité à vie longue (FAVL) on distingue principalement les déchets radifères et les déchets graphites. Les déchets radifères sont des déchets minéraux contenant des éléments radioactifs naturels (uranium, thorium, radium) tandis que les déchets graphites sont des déchets solides issus de la première génération de centrales nucléaires françaises.
Les déchets à haute activité (HA) ou à moyenne activité et vie longue (MAVL) sont directement issus de l’activité nucléaire. Ainsi les déchets de haute activité (HA) sont les résidus non valorisables du combustible usé des centrales nucléaires : produits de fission et transuraniens autres que plutonium. Les déchets de moyenne activité à vie longue (MAVL) sont quant à eux les gaines du combustible, les pinces ou les appareillages contaminés lors des opérations de retraitement par des éléments radioactifs de longue période. Parmi tous les déchets générés en France, ces deux types de déchets sont les plus faibles en volume (<1%) mais concentrent à eux seuls près de 95% de l’activité radioactive .
Parmi tous ces déchets ultimes, seuls les déchets MAVL et HA ont soumis à la loi du 30 décembre 1991. Pour mener à bien les recherches sur leur gestion, le Parlement a souhaité la construction de laboratoires souterrains qui permettront d’étudier l’ensemble des propriétés de la roche en situation et en grandeur réelles. Dans ce cadre, sont recherchées des couches géologiques à faible perméabilité et fortes capacités de confinement des radionucleides. Ainsi, les déchets seraient isolés durablement de l’environnement jusqu’à la baisse significative de leur radioactivité.
Concept du stockage en formation géologique profonde
Le site Meuse / Haute-Marne (MHM)
A l’issue du rapport rendu par le médiateur M. Christian Bataille, le Gouvernement a autorisé l’ANDRA, début janvier 1994, à engager des travaux de reconnaissance préliminaire, dans le cadre de la loi du 30 décembre 1991 relative à la gestion des déchets radioactifs à haute activité et à vie longue. Ces travaux ont été effectués sur quatre départements : Gard, Haute-Marne, Meuse et Vienne.
L’objectif de ces travaux était de s’assurer du caractère favorable des formations géologiques envisageables pour la réalisation de laboratoires de recherche souterrains. Au terme de ces travaux préliminaires un seul site sur les trois étudiés a été jugé favorable. Ainsi, les possibilités de stockage réversible ou irréversible des déchets radioactifs en formation géologique seront étudiées dans le laboratoire actuellement en voie de construction sur le site MHM, situé à la limite des départements de la Meuse et de la Haute-Marne .
La couche faisant l’objet des recherches est composée d’argilites qui appartiennent aux séries sédimentaires du Callovo-Oxfordien datées de 150 à 156 Ma (Figure I. 2). Les études de reconnaissance du site ont conduit à réaliser 4 forages profonds: MSE101, HTM102, EST 103 et EST 104. Le forage EST 104 d’où proviennent les échantillons utilisés lors de cette thèse a été réalisé en 1996 pour prélever des échantillons destinés à des mesures géochimiques et géomécaniques. Il est situé à proximité immédiate du forage EST 103 qui correspond à l’emplacement choisi pour réaliser le puits principal du laboratoire souterrain dont l’installation est prévue à une profondeur de –490 m. Des études minéralogiques approfondies ont montré la présence d’une importante fraction argileuse (40 à 50% de la roche totale) en association de minéraux carbonatés et accessoirement du quartz et des sulfures de fer (Bouchet et Rassineux, 1997). Selon la caractérisation de la fraction argileuse du forage EST 104 réalisée par Claret (2001), les échantillons du haut de la série (- 450 à -494m) sont décrits comme un assemblage de smectite, d’interstratifié illite/smectite, d’illite et accessoirement de chlorite. Pour le bas de la série (-496 à – 528m), l’assemblage est principalement constitué d’illite et d’interstratifiés illite/smectite ainsi que de chlorite et de kaolinite en plus faible proportion. Dans cet assemblage, les propriétés d’adsorption et d’incorporation de cations sont contrôlées par la phase smectite. En effet, en condition naturelle, la petite taille de ces minéraux (inférieure à 1 µm) et leur structure lamellaire leur confèrent de grandes surfaces spécifiques ainsi qu’un fort pouvoir d’adsorption vis-à-vis des radionucleides. Dans le contexte de gestion des déchets radioactifs, une attention particulière est requise pour l’étude de la stabilité et de la réactivité de cette composante smectite en vue d’assurer la fiabilité du dispositif de stockage.
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Table des matières
CHAPITRE I. INTRODUCTION
I.1. Problématique des déchets radioactifs
I.1.1. Le nucléaire en France
I.1.2. Classification des déchets
I.1.3. Concept du stockage en formation géologique profonde
I.1.3.1. Le site de Bure
I.1.3.2. Le concept « multibarrière »
I.2. Contexte de l’étude
CHAPITRE II. STRUCTURE DES PHYLLOSILICATES
II.1. Le squelette de base des phyllosilicates
II.2. Les phyllosilicates 2:1
II.2.2. Talc et Pyrophyllite Χ = 0
II.2.3. Smectite 0.3 ≤ Χ ≤ 0.6
II.2.3.1. Charge structurale – hétérogénéités de charge
II.2.3.2. Gonflement des smectites
II.2.4. La vermiculite 0.6 ≤ Χ ≤ 0.9
II.2.5. L’illite Χ ~ 0.9
II.2.6. Empilement des feuillets
II.2.7. L’interstratification
II.2.7.1. Transformation diagénétique
II.2.7.2. Hétérogénéités d’hydratation dans les smectites
CHAPITRE III. THEORIE DE LA DIFFRACTION DES RAYONS X ET FORMALISMES ASSOCIES DANS LE CALCUL DU PROFIL DES RAIES 00ℓ
III.1. Notion d’espace direct-réciproque. Indices de Miller
III.1.1. Description d’un cristal
III.1.2. Espace direct – espace réciproque
III.1.3. Les indices de Miller – plans réticulaires
III.2. Calcul des raies 00ℓ dans le cas d’un cristal composé d’un seul type de feuillet
III.2.1. Facteur de diffusion atomique
III.2.2. Interférence dans un cristal : loi de Bragg et Facteur de structure
III.2.3. Fonction d’interférence d’un empilement de feuillets
III.2.4. Facteur de Lorentz-Polarisation et facteurs de correction
III.2.4.1. Facteur de Lorentz-Polarisation
III.2.4.2. Correction d’absorption
III.2.4.3. Correction aux petits angles
III.3. Calcul des raies 00ℓ dans le cas d’un empilement de feuillets de natures différentes
III.3.1. Probabilités Markoviennes
III.3.2. Formalisme matriciel
III.4. Paramètres complémentaires pour une description réaliste des échantillons naturels
III.4.1. Distribution lognormale des feuillets
III.4.2. Fluctuations dans les positions atomiques
III.4.2.1. Fluctuations du premier ordre
III.4.2.2. Fluctuations des positions atomiques du second ordre
III.5. Facteurs de qualité d’une simulation
CHAPITRE IV. CONCLUSION
