Soutenance mémoire
Superphénix : Phénix renaît-il vraiment de ses cendres ?
En 1970, l’Italie, l’Allemagne et la France se sont mis d’accord pour construire et exploiter en France un réacteur européen de type RNR-Na, nommé Superphénix. Démarré en septembre 1985 et fort du REX français sur cette technologie, Superphénix était le réacteur le plus abouti de cette filière avec une puissance électrique de 1240 MWe (3000 MWth). La vocation principale de ce projet a été de démontrer la faisabilité d’un RNR de taille industrielle et la maîtrise de la physique des grands cœurs.
Superphénix a été victime d’une pression politique et médiatique intense et connaîtra ainsi 54 mois de procédures administratives où le réacteur était mis à l’arrêt, contre 53 mois de réel fonctionnement. Finalement, Superphénix a été arrêté en 1997. Néanmoins, malgré son arrêt prématuré, ce prototype avait parfaitement intégré l’expérience des réacteurs Phénix et Rapsodie et avait permis de conforter la viabilité de cette filière et l’avance française dans cette technologie. A titre d’illustration, il y a eu trente-deux fuites sodium sur Phénix et seulement trois fuites recensées sur Superphénix.
Réduire la radiotoxicité des déchets radioactifs
La transmutation consiste à transformer des noyaux atomiques, dont la période de demi-vie est très longue (plusieurs centaines de milliers d’années) , en éléments de période plus courte ou stables que sont les produits de fission. La transmutation se focalise aujourd’hui principalement sur les actinides mineurs à savoir le Np a une période de demivie d’environ 2140000 années.
En spectre thermique, les actinides mineurs sont des noyaux capturant de neutrons. Leur transmutation sera donc consommatrice de neutrons, ce qui nécessitera un sur -enrichissement du combustible en matière fissile. En revanche, ces noyaux possèdent une section efficace de fission plus importante en spectre rapide [11]. Par conséquent, la transmutation des actinides mineurs n’est réellement efficace que dans un spectre à neutrons rapides. La figure 1-5 présente le rapport entre les sections efficaces de fission et de capture des actinides mineurs pour la filière thermique et rapide.
L’aiguille et l’assemblage combustible
Quelle que soit l’architecture du réacteur RNR-Na, la conception du cœur doit maintenir une forte densité de puissance afin de compenser les faibles sections efficaces de fission par les neutrons rapides. Cette nécessité conduit alors à une conception de cœur sous forme de tubes hexagonaux fermés, formant lesdits assemblages. Chaque assemblage renferme un faisceau d’aiguilles combustibles espacées par un fil hélicoïdal. Ainsi, le fluide caloporteur peut circuler entre les aiguilles et extraire la chaleur produite par les réactions de fission. Toutefois, cette géométrie fermée peut, en cas de relâchement de matière fissile en dehors de la gaine, provoquer un bouchage partiel de l’assemblage pouvant se propager dans les assemblages voisins (cf. Section 3.3.3). A titre indicatif, le cœur de Phénix a été composé de 121 assemblages fissiles avec 217 aiguilles par assemblage. Au total, cela représente 26257 aiguilles de combustible qui ont toutes un risque potentiel de rupture [14].
Un cœur RNR-Na innovant à sûreté améliorée
Le point sur le projet ASTRID
Les études du prototype technologique ASTRID ont été confiées au CEA en 2010, en réponse à la loi Bataille relative à la gestion durable des matières et déchets radioactifs. Ce réacteur de 600 MWe (1500 MWth) devait démontrer la viabilité de la filière RNR-Na en adoptant des solutions extrapolables à un réacteur de puissance industrielle (environ 1500 MWe à l’horizon 2040), notamment en matière de sûreté et d’opérabilité.
Durant l’été 2019, la décision d’arrêt du projet ASTRID est publiquement communiquée [19][20], reportant ainsi la perspective d’un développement industriel des réacteurs de 4 ème génération à la deuxième moitié de ce siècle. Néanmoins, le CEA s’engage auprès des pouvoirs publics à présenter un programme de recherche sur cette filière pour 2020 et au-delà. Ce programme de continuité de recherche, cadre dans lequel s’insère les travaux de ma thèse, allie simulation et travaux expérimentaux et a pour vocation de maintenir l’expertise française sur les réacteurs rapides refroidis au sodium.
Cœur à Faible Vidange « CFV »
Bien que le sodium soit maintenu en deçà de sa température d’ébullition, un accroissement local de la température peut apparaître lors d’un défaut de refroidissement (cf. section 2.3.3). Lors d’une telle occurrence, l’équilibre de la réactivité neutronique d’un cœur RNR-Na est perturbé.
Deux composantes antagonistes s’opposent. La première favorise l’augmentation de la réactivité en conséquence du plus faible ralentissement des neutrons (durcissement du spectre neutronique). La deuxième composante favorise la perte de réactivité en raison de l’augmentation des fuites de neutrons hors du cœur. Or, ces fuites neutroniques, contrebalançant l’accroissement de réactivité, sont d’autant plus importantes que la taille du cœur est petite. Des réacteurs de petite taille ne présentent donc pas de risque en cas d’ébullition du sodium. A contrario, dans un cœur de plus grand volume comme c’est le cas d’un démonstrateur industriel comme ASTRID, une augmentation de la réactivité advient et constitue par conséquent une atteinte à la sûreté du réacteur.
Vis-à-vis des exigences établies par le Forum GIF IV, ce risque n’est pas admissible et un nouveau concept de cœur RNR-Na, dit Cœur à Faible Vidange « CFV », a été breveté en 2010 par des ingénieurs chercheurs du CEA. Ce concept de cœur, retenu pour ASTRID, est en rupture technologique avec les réacteurs antérieurs de la filière sodium. L’enjeu était de développer un cœur dont la réactivité diminue naturellement en cas de perte de refroidissement, jusqu’à l’arrêt total des réactions nucléaires et la remise du réacteur dans un état « sûr ».
LA GESTION DES RUPTURES DE GAINE DANS LES RNR-NA
Après avoir souligné l’importance du suivi des ruptures de gaine pour satisfaire aux exigences de sûreté et de disponibilité d’un RNR-Na, nous nous intéressons dans ce chapitre à la typologie de ces ruptures, à leurs causes et plus particulièrement à leur gestion. Ainsi, une étude bibliographique basée sur le retour d’expérience de l’instrumentation pour la détection des ruptures de gaine sera exposée. Les enseignements tirés de cette étude permettront de définir les voies d’amélioration et formuler la problématique de la thèse.
La phénoménologie de rupture de gaine
La gaine, son rôle, sa vie
Les principaux rôles d’une gaine de combustible nucléaire sont de : contenir le gaz de remplissage dans les chambres d’expansion, recueillir les gaz de fission produits lors de l’irradiation et séparer la matière fissile du caloporteur sodium [27]. Durant son séjour en réacteur, cette gaine est sujette à de nombreuses transformations à la fois thermiques, mécaniques et physiques. A haut taux de combustion, la principale contrainte sur la gaine provient de la formation d’une couche de composés oxydés de produits de fission (particulièrement du Cs2MoUO4). Cette couche, plus connue sous le nom de JOG (Joint Oxyde Gaine), tend à augmenter la corrosion de la gaine, à exercer une poussée interne contre la gaine et à modifier localement la conductivité thermique [28]. Parallèlement, le fort gradient thermique du combustible conduit à un relâchement très important des gaz de fission dans les chambres d’expansion et, par conséquent, une pressurisation interne de celles-ci (quelques dizaines de bars) [29]. La combinaison de ces phénomènes, auxquels peuvent s’ajouter les défauts initiaux de fabrication et de soudure, tend à augmenter le risque d’apparition des ruptures dans les gaines des aiguilles combustibles.
Classification des ruptures de gaine
Une rupture de gaine est une perte d’étanchéité de la première barrière de confinement du combustible, impliquant une mise en contact du combustible avec le fluide caloporteur. Quelle que soit la cause de ces ruptures, celles-ci peuvent être classées en trois catégories [27]:
▪ Les pertes d’étanchéité ou fissures/ruptures acceptables : ces ruptures, sans conséquence majeure sur la sûreté du réacteur, se caractérisent par le relâchement desproduits de fission gazeux, à savoir les isotopes du xénon et du krypton initialementcontenus dans les chambres d’expansion.
▪ Les pertes d’étanchéité ou ruptures étroites indésirables : ces ruptures peuvent entraîner une pollution dangereuse du cœur suite à la mise en contact du sodium avec le combustible. Elles se caractérisent par le relâchement de produits de fission émetteurs de neutrons retardés, à savoir les isotopes d’iode et de brome. L’arrêt d’urgence du réacteur est actionné par le dépassement du seuil du signal induit par ces précurseurs de neutrons retardés. Cette occurrence pénaliserait fortement la disponibilité du cœur et remettrait même en question son redémarrage.
▪ Les ruptures larges critiques : ces ruptures sont caractérisées par le relâchement de la matière fissile et le risque de fusion en cas de bouchage devient significatif.
Le retour d’expérience de la filière RNR-Na montre que l’évolution d’une rupture de gaine est, le plus souvent, jalonnée par des phases caractéristiques [30], en rapport avec des phénomènes physiques mis en jeu. Ainsi, on distingue :
▪ Une première phase t1 correspondant au début du fonctionnement normal en absence de rupture,
▪ Une deuxième phase t2 se caractérisant par le relâchement des produits de fission gazeux (fissure acceptable),
▪ Une troisième phase t3 correspondant à l’apparition des premiers signaux des produits de fission émetteurs de neutrons retardés indiquant que le sodium est entré en contact avec l’oxyde combustible : c’est la phase de la rupture étroite indésirable,
▪ La dernière phase t4 signe l’atteinte du seuil fixé sur la base des signaux de neutrons retardés et le déclenchement de l’arrêt d’urgence.
Au-delà de la phase t4, le relâchement de la matière fissile solide devient significatif.
Les temps caractéristiques de ces phases sont très variables et peuvent aller de quelques minutes à plusieurs centaines de jours [29].
Architecture du système de mesure de la contamination du caloporteur sodium
Dans le cas où une rupture de gaine ne peut pas être empêchée, le principe de défense en profondeur prévoit de détecter et localiser l’assemblage portant l’aiguille défectueuse et de suivre son évolution, jusqu’à l’atteinte d’un seuil au-delà duquel il est nécessaire de retirer l’assemblage défaillant. L’instrumentation historique prévue pour ce diagnostic peut être classée en deux catégories :
▪ La DRG-LRG gaz pour la détection et la localisation des fissures caractérisées par le relâchement des gaz de fission,
▪ La DRG-LRG sodium pour la détection et la localisation des ruptures étroites caractérisées par le relâchement des produits de fission émetteurs de neutrons retardés.
Ces deux catégories d’instrumentation seront présentées sous forme de synthèse bibliographique basée principalement sur le retour d’expérience des RNR Phénix et Superphénix mais aussi sur des études plus récentes concernant le développement actuel des RNR-Na.
Retour d’expérience sur l’instrumentation DRG-LRG gaz
Pour chaque fission d’atome de plutonium, en moyenne, 26% des atomes créés sont des produits de fission gazeux (xénon et krypton) [31]. La mise en évidence d’un défaut d’étanchéité à un stade précoce passe donc par la détection de ces gaz de fission. Ces derniers, initialement recueillis dans les chambres d’expansion, sont relâchés en cas de fissure de la gaine. Leur analyse se fait alors selon ces méthodes :
▪ Par prélèvement du gaz de couverture, c’est la DRG gaz de couverture,
▪ Par prélèvement généralisé dans le sodium primaire via le BCC et dégazage de celui-ci, c’est le principe de DRG gaz.
▪ Par prélèvements localisés dans le sodium primaire via le BCC et dégazage de celui-ci, c’est le principe de la LRG gaz.
Si le signal dépasse un seuil prédéfini pour les DRG gaz, la LRG gaz prend le relais pour une localisation de l’assemblage défectueux via un balayage de tous les assemblages.
Détection des ruptures de gaine DRG gaz
Le système de prélèvement de l’argon de couverture est quasi-semblable dans tous les démonstrateurs français de la filière RNR-Na. Le gaz de couverture (argon), prélevé par l’intermédiaire de deux systèmes analogues de prélèvements, est acheminé jusqu’à un pot d’épuration régénérable constituant une barrière pour les aérosols de sodium. Deux prélèvements doivent être réalisés afin que chaque pot soit régénérable indépendamment de l’autre. A la sortie de chaque pot, l’argon est aspiré puis acheminé dans des tuyauteries qui le distribuent sur les différents appareils de mesure [32]. La figure 2-10 illustre le module de prélèvement DRG gaz de Superphénix.
Bruit de fond de la mesure
Les performances des systèmes de détection de rupture de gaine dépendent en grande partie du bruit de fond vu par les détecteurs en l’absence de rupture de gaine. Dans le cadre de la DRGLRG gaz [14][32], les composantes du bruit de fond sont les suivantes :
▪ L’argon 41, d’une période de demi-vie de 110 minutes, est produit par activation de la fraction dissoute de l’argon de couverture dans le sodium, suivant la réaction de capture radiative : 40 Ar (n, γ)41 Ar. Il est émetteur de particules β -avec une énergie moyenne de 464 keV et de rayonnements γ à une énergie caractéristique de 1294 keV,
▪ Le néon 23, d’une période de demi-vie de 37,2 secondes, est produit par activation du sodium 23 Na (n, p) 23 Ne. Il est émetteur de particules β -avec une énergie moyenne de 1898 keV et de rayonnements γ à une énergie caractéristique de 440 keV.
▪ Le fluor 20, d’une période de demi-vie de 11 secondes, est produit par activation du sodium 23 Na (n, α) 20 F. Il est émetteur de particules β -avec une énergie moyenne de 5391 keV et de rayonnements γ à une énergie caractéristique de 1634 keV. Nous noterons que sa présence dans le circuit de dégazage est peu probable en raison de son affinité chimique avec le sodium.
Retour d’expérience sur la DRG-LRG gaz
Jusqu’aux années 1990, la mesure isotopique a été assurée par des gamma-chromatographe utilisant un cristal d’iodure de sodium (NaI). Afin de s’affranchir de la mauvaise résolution de ce détecteur (7,5 % à 662 keV), il a été nécessaire de séparer le mélange des gaz xénon, krypton et argon par chromatographie. L’arrivée des détecteurs HPGe, dotés d’une meilleure résolution (0,3 % à 662 keV) a permis de s’affranchir de cette phase de séparation chromatographique. La mise en place de ce remplacement a permis également de réduire le temps de cycle de la mesure spectrométrique de 10 à 5 minutes pour la DRG gaz [31][33].
La spectrométrie de masse, bien que testée sur Rapsodie, fut rapidement abandonnée en raison de la complexité de son déploiement sur des réacteurs de puissance comme Phénix et Superphénix. Destinée au départ pour la localisation des assemblages dont l’isotopie du gaz de remplissage servait de code barre pour réaliser la fonction LRG, cette technique a révélé un cycle de mesure d’environ 1h50. D’autres raisons incluant son coût et sa sensibilité de mesure ont également restreint son déploiement sur des grands réacteurs [25][34].
Dans le cadre de Phénix, il a été relevé que l’ Ar est moindre dans le prélèvement de la ligne LRG gaz que dans le ciel de couverture avec un rapport de 1/10 ème [14][33]. En revanche, la concentration en Ne sur un prélèvement sodium est dix fois plus importante que dans le ciel de couverture. Cette contrainte a conduit à mettre en place des lignes à retard afin qu’il se désactive naturellement. Ces lignes sont de 10 minutes pour la DRG gaz et 15 minutes pour la LRG gaz [14]. Contrairement au Ne, aucune contre-mesure n’a été mise en place pour la réduction du bruit engendré par l’ Ar qui présente une période de 110 minutes. En effet, ce dernier ne perd que 7 % de son activité dans les lignes à retard mises en place pour la décroissance du Ne.
L’instrumentation historique pour le suivi isotopique présente, d’une part, un temps de réponse d’au moins 15 minutes pour la DRG gaz (lignes à retard et acquisition), sans gestion du bruit engendré par l’ Ar (concentration dix fois plus importante que pour la LRG gaz). D’autre part, un temps de réponse total d’environ 20 minutes a été calculé pour le circuit LRG gaz [14].
Le temps de réponse d’un tel système est à considérer avec la plus grande attention car, outre le problème de délai entre ce qui se passe dans le cœur et ce que l’on mesure, l’allongement du temps de réponse détruit une partie de l’information utile portée par les produits de fission à vie courte.
Retour d’expérience sur l’instrumentation DRG-LRG sodium
L’objectif de cette instrumentation est d’établir une relation entre la mesure neutronique et la gravité d’une rupture étroite indésirable. Sur la base d’un prélèvement de sodium, la concentration des produits de fission émetteurs de neutrons retardés peut être suivie de deux manières :
▪ Par analyse d’un échantillon de sodium circulant dans le cœur, c’est le système DRG sodium,
▪ Par analyse d’un échantillon de sodium représentatif du sodium circulant dans un regroupement d’assemblages, c’est le dispositif LRG sodium.
Détection des ruptures de gaine DRG sodium
Dans le cadre de Phénix, le prélèvement de sodium primaire pour la DRG sodium se fait au niveau des six échangeurs intermédiaires. Chaque ligne de prélèvement, sous forme de trident au départ, assure un prélèvement de 0,05 % du sodium circulant dans le cœur [33]. Une longueur des lignes de prélèvement et un débit de pompes équivalent impliquent un temps de transit d’environ 24 secondes sur les six circuits. Chaque ligne de prélèvement rejoint son volume de mesure pour la détection d’éventuels neutrons retardés dit DND (Delayed Neutron Detection), dont la sortie se déverse dans une ligne de retour commune aux six circuits de départ. La figure 2-14 illustre ce mécanisme de prélèvement.
LES GAZ DE FISSION DANS UNE MATRICE COMBUSTIBLE
Dans ce chapitre, nous dressons une synthèse bibliographique sur le comportement des gaz de fission dans une matrice combustible. Les principaux mécanismes influençant la migration des atomes de gaz dans un combustible irradié seront exposés et commentés. Bien que plusieurs travaux existent dans la littérature pour traiter ce sujet, leurs résultats montrent une forte divergence. L’objectif de ce chapitre est de comparer et confronter les méthodes utilisées dans la littérature, de relever les points de dispersion et de déterminer des coefficients de diffusion qui soient les plus représentatifs de la migration d’un gaz de fission sous irradiation. Ceux-ci nous serviront à l’élaboration d’un modèle analytique simplifié de relâchement des produits de fission gazeux suite à une rupture de gaine (cf. Chapitre 4).
Dans un premier temps, nous établirons un classement des produits de fission en fonction de leur nature chimique et décrirons leurs mécanismes d’intégration dans la matrice combustible.
Dans un second temps, nous mettrons en évidence les différents mécanismes gouvernant, de manière générale, la migration des gaz de fission dans un combustible irradié. Par la suite, nous ferons une synthèse des travaux de la littérature sur la diffusion des gaz de fission s’appuyant sur le modèle pionnier de diffusion classique, celui de A. H. Booth [40]. Les critiques formulées à partir de l’analyse de cette synthèse ont conduit à la recherche de modèles plus représentatifs du comportement des gaz de fission sous irradiation. Enfin, l’ensemble de ces éléments seront rassemblés afin d’estimer des coefficients de diffusion relatifs au xénon et au krypton dans une matrice combustible qui serviront d’entrée pour établir le modèle terme source des produits de fission libérés lors d’une rupture de gaine (cf. Chapitre 4).
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Table des matières
VALORISATIONS SCIENTIFIQUES
SOMMAIRE
TABLE DES FIGURES
LISTE DES TABLEAUX
INTRODUCTION GENERALE
CHAPITRE I
1. Les systèmes nucléaires du futur
2. Les réacteurs à neutrons rapides refroidis au sodium
2.1. La genèse de la filière sodium en France
2.1.1. Rapsodie : le premier RNR français
2.1.2. Phénix : un démonstrateur électrogène
2.1.3. Superphénix : Phénix renaît-il vraiment de ses cendres ?
2.2. Intérêts des RNR-Na
2.2.1. Assurer une durabilité des ressources
2.2.2. Réduire la radiotoxicité des déchets radioactifs
2.3. Caractéristiques d’un réacteur à neutrons rapides
2.3.1. L’architecture d’un RNR-Na
2.3.2. L’aiguille et l’assemblage combustible
2.3.3. Le caloporteur
2.3.4. Instrumentation générale d’un RNR-Na
3. Un cœur RNR-Na innovant à sûreté améliorée
3.1. Le point sur le projet ASTRID
3.2. Cœur à Faible Vidange « CFV »
3.3. Analyse de sûreté d’un RNR-Na
4. Conclusion
CHAPITRE II
1. La phénoménologie de rupture de gaine
1.1. La gaine, son rôle, sa vie
1.2. Classification des ruptures de gaine
1.3. Architecture du système de mesure de la contamination du caloporteur sodium
2. Retour d’expérience sur l’instrumentation DRG-LRG gaz
2.1. Détection des ruptures de gaine DRG gaz
2.2. Localisation des ruptures de gaine LRG gaz
2.3. Instrumentation de mesure pour la DRG-LRG gaz
2.4. Bruit de fond de la mesure
2.5. Retour d’expérience sur la DRG-LRG gaz
3. Retour d’expérience sur l’instrumentation DRG-LRG sodium
3.1. Détection des ruptures de gaine DRG sodium
3.2. Localisation des ruptures de gaine LRG sodium
3.3. Instrumentation de mesure DRG-LRG sodium
3.4. Bruit de fond de la mesure
3.5. Retour d’expérience sur la DRG-LRG sodium
4. Etat des travaux et problématique de la thèse
CHAPITRE III
1. La nature des produits de fission
2. Le combustible RNR-Na
3. Le relâchement des gaz de fission hors combustible
2.1. Le recul et l’éjection
2.2. La diffusion
4. Etudes de diffusion des gaz de fission
3.1. Le coefficient de diffusion
3.2. Etudes de diffusion post-irradiation
3.3. Etudes de diffusion sous irradiation
5. Conclusion
CHAPITRE IV
1. Sélection des isotopes d’intérêt
2. Modélisation du système fermé
2.1. Modèle de migration des produits de fission
2.2. Modèle d’accumulation des produits de fission
3. Modélisation du système ouvert
3.1. Le diagnostic d’une rupture via la courbe R/B
3.2. Cinétique de relâchement au travers d’une fuite
4. Le relâchement et le transport jusqu’au poste de mesure
5. Terme source des produits de fission
6. Conclusion
CHAPITRE V
1. Etat de l’art, facteurs de mérite et choix du détecteur de garde
1.1. Principe d’un SSC en anti-coïncidence
1.2. Facteurs de mérite d’un SSC
1.3. Matériau pour le détecteur de garde
1.4. Blindage passif
2. Modèle numérique du SSC HPGe/BGO
2.1. Briques matérielles pour la construction du modèle
2.2. Elaboration d’un algorithme de filtrage des anti-coïncidences
2.3. Pré-validation logicielle de la simulation du filtrage en anti-coïncidence
2.4. FSC estimés dans la configuration de base du SSC
3. Validation expérimentale du modèle de SSC HPGe/BGO
3.1. Montage expérimental .
3.2. Validation du modèle numérique du SSC sans filtrage en anti-coïncidence
3.3. Validation du modèle numérique du SSC avec filtrage en anti-coïncidence
4. Etude d’optimisation du SSC HPGe/BGO
4.1. Epaisseur du cylindre creux de BGO
4.2. Epaisseur de la fenêtre d’entrée de BGO
4.3. Ouverture de collimation du BGO
4.4. Illustration des performances du filtrage SSC
5. Conclusion
CHAPITRE VI
1. Données de base, signal et bruit de la mesure
2. Méthode
2.1. Construction des signaux des produits d’activation
2.2. L’élargissement gaussien et l’empilement
2.3. L’activité minimale détectable
3. Optimisation de la géométrie finale
4. Résultats
4.1. Le gain du filtrage sur l’activité minimale détectable
4.2. Conclusion sur la mesurabilité des produits de fission
4.2.1. Mesurabilité des PFs en prospection globale
4.2.2. Mesurabilité des PFs en prospection ciblée
5. Conclusion
CONCLUSION GENERALE
ANNEXE A
ANNEXE B
ABREVIATIONS
REFERENCES
