Polarisation des impulsions térahertz et développement de l’imagerie

Pourquoi s’intéresser au domaine térahertz ?

   La situation du domaine térahertz lui permet de tirer parti des avantages des deux domaines qui le jouxtent. Venant de l’optique, on s’attend à ce que ses longueurs d’ondes submillimétriques nous permettent de faire de l’imagerie adaptée à l’étude des objets de petite taille (voir la figure 1.2). En outre, la diffusion de la lumière par les inhomogénéités de surface ou de volume des matériaux aura un impact bien plus limité dans le domaine térahertz. Des radio-fréquences, nous utiliserons la possibilité de générer des impulsions et d’effectuer des détections résolues en temps du champ électrique, ce qui nous permet d’employer des approches nouvelles dans l’étude de la matière et des structures en utilisant des outils issus d’autres domaines que l’optique, tels que l’échographie ou la sismologie. Plus généralement, nous sommes en mesure d’espérer que les matériaux aient des propriétés physiques caractéristiques dans ce domaine spectral : deux décades de fréquences peu explorées laissent la place à des découvertes nouvelles sur bien des aspects.

Spectroscopie

   La spectroscopie est l’un des premiers domaines d’applications des ondes THz. Dans le domaine THz se situent de nombreuses raies spectrales qui permettent d’identifier et d’analyser les matériaux. Les molécules présentent un bon nombre de mouvements rotationnels à ces fréquences (figure 1.3). Il est donc possible de discriminer les composés chimiques d’un mélange par l’intermédiaire de leurs signatures spectrales. Différentes techniques de spectroscopie coexistent. Parmi elles :
– La spectroscopie par domaine temporel (TDS, pour Time-Domain Spectroscopy) permet de connaître les propriétés des matériaux sur une large gamme de longueur d’onde, avec cependant des résolutions  limitées [Grischkowsky et al., 1990].
– Les dispositifs à détection hétérodynes permettent d’obtenir des résolutions fréquentielles très fines (parfois inférieures à 1 MHz ) pour analyser les composés avec une précision de l’ordre le l’élargissement Doppler des raie des gaz à température ambiante. Il est possible d’analyser les composés chimiques présents dans l’atmosphère (e.g. ceux composant la fumée de cigarette, voir [Bigourd et al., 2006]).
– Les dispositifs de spectroscopie par interféromètre à transformée de Fourier permettent également de connaître les caractéristiques spectrales avec une excellente résolution tout en explorant un vaste domaine spectral, la difficulté étant d’arriver à sortir du bruit thermique. L’étude des molécules chimiques ou biologiques est parfois accompagnée par des simulations numériques ab inito qui permettent de prédire leur comportement global (e.g. [Kutteruf, 2003]).

Imagerie et conservation

   Hormis son application à des fins sécuritaires, l’imagerie est utilisée pour l’étude des objets d’art quand les autres techniques d’analyse (optique, IR, X, OCT, Raman, etc.) montrent leurs limites. La résolution que l’on peut obtenir avec les ondes THz est suffisante pour résoudre le coup de crayon ou de pinceau des artistes et la transparence de la plupart des peintures et des argiles en plus d’une faible diffusion permet de lire à travers les matériaux. L’analyse tomographique que permet la résolution temporelle des impulsions THz ouvre la voie à l’analyse des couches superficielles des peintures ou des papyrus pour y déceler les croquis d’artistes [Labaune et al., 2010] ou de connaître la structure des bois utilisés [Jackson et al., 2009] pour les dater. Il est également possible de sonder l’intérieur des amphores afin d’essayer d’en déterminer le contenu.

Métamatériaux, cristaux photoniques et plasmons-polaritons de surface

   Les métamatériaux suscitent un grand intérêt depuis les travaux de Pendry [Pendry, 2000] qui a montré qu’il était possible d’obtenir des indices de réfraction négatifs et de construire des lentilles parfaites. Ils constituent un domaine très actif de la recherche dans le domaine THz. Les dimensions des métamatériaux étant typiquement sous-longueur d’onde, il est très difficile de les fabriquer aux longueurs d’ondes optiques, tandis que cela devient bien plus commode aux dimensions submillimétriques. Ainsi, de nombreux métamatériaux (figure 1.6) ont été étudiés à ces longueurs d’ondes. Toute une gamme de configuration de type Split-Ring Resonators (SRR) a été étudiée [Chen et al., 2007] ; certaines configurations montrent des indices négatifs très élevés [Choi et al., 2011], d’autres des activité optiques induites optiquement [Kanda et al., 2009]. Des effets de réfraction négative ont été montrés par Mendis [Mendis et Mittleman, 2010] sur des structures planaires 2D ; les notions d’angle Brewster et de réflexion interne totale y ont un caractère très singulier. Design, réalisation et simulation des courants (extrait de [Chen et al., 2009]). Les fibres photoniques se rapprochent dans l’esprit des métamatériaux. Des structures ont été proposées afin de guider les ondes THz [Atakaramians et al., 2009,Atakaramians et al., 2011]. Il n’y a pour l’heure pas encore de guide d’onde satisfaisant dans ce domaine de longueur d’onde. Les fréquences plasmas des métaux se situent généralement dans le visible, tant et si bien qu’il n’est pas possible de les utiliser pour exalter les signaux. Un alternative proposée par Ebbesen [Barnes et al., 2003] consiste à se servir de résonances de formes à l’aide de plasmons-polaritons de surface (SPP). Ces résonances, ainsi que des résonances stochastiques qui mènent à des transitions de phase ont notamment été analysées par Masson [Masson, 2007].

Génération d’impulsions

   La génération d’impulsions THz est    intéressante car elle permet d’étudier des phénomènes transitoires et de faire de la tomographie ; leur large spectre est par ailleurs utile pour l’étude des matériaux. Ces méthodes se basent toutes sur l’utilisation de laser femtosecondes (fs) dans le visible-IR. 21 Antennes photoconductrices Les antennes photoconductrices (PCA, pour Photo-Conductive Antenna) ont été introduites par Auston [Auston et al., 1984]. Elles se basent sur la création d’un dipôle hertzien induit par l’apparition de charges transitoires accélérées dans un champ statique. Les charges sont des photo-porteurs générés par un laser femtoseconde illuminant un substrat semi-conducteur, et le champ statique est imposé par des lignes métalliques gravées sur le substrat.Les semi-conducteurs employés pour la réalisation des antennes sont de natures diverses, selon que l’on souhaite créer des photoporteurs avec des lasers dans le proche infrarouge (‘800 nm ), auquel cas on utilisera préférentiellement du GaAs, ou bien des lasers aux longueurs d’ondes télécoms (‘1550 nm ) pour lesquels on utilisera plutôt de l’InGaAs. Il existe un certain nombre de dispositions géométriques pour ces antennes : dipôles, lignes parallèles, réseau inter-digités, etc. ; chacune de ces configurations ayant ses avantages (bande-passante, efficacité de génération, pureté de la polarisation, etc.). Cette technique permet de générer des impulsions de puissance relativement faible (limitée par la puissance du laser incident maximale, qui ne doit pas détruire l’antenne) ; la fréquence est peu accordable, ce qui est compensé en partie par leur caractère très large bande. Il s’agit de la méthode de génération que nous avons utilisé lors de nos expériences ; nous reviendrons plus en détails sur cette technique dans le chapitre 2. Redressement optique dans les cristaux Les phénomènes non-linéaires qui interviennent lorsqu’un laser femtoseconde interagit avec certains types de cristaux donnent lieu ce que l’on appelle le redressement optique [Bonvalet et al., 1995]. Très succinctement, l’enveloppe des impulsions femtosecondes va servir de support à la génération d’impulsions à des fréquences plus basses (de l’infrarouge proche aux térahertz ; on trouvera une description plus complète dans [Lecaque, 2006]). L’efficacité du procédé diminue à mesure que l’on cherche à générer des fréquences plus basses, si bien que la génération d’impulsions THz est relativement peu efficace. Avec l’utilisation de lasers femtosecondes très intenses (un oscillateur femtoseconde suivi d’une chaîne d’amplification), il est possible d’obtenir des puissances nettement plus élevées que celles générées par antennes photoconductrices. Les cristaux non-linéaires utilisés sont généralement du tellurure de Zinc (ZnTe) ou du trifluoride de diéthylaminosulfure (DAST). En contrôlant l’aspect temporel des faisceaux incidents, il est par ailleurs possible de modifier les propriétés spectrales des impulsions générées [Vidal, 2009], ce qui permet d’avoir une certaine accordabilité en fréquence. Filamentation et effet Cerenkov ˇ La focalisation dans l’air d’impulsions très courtes <100 fs et très énergétiques (>1 mJ ) donne naissance à des plasmas. La compétition entre l’auto-modulation de phase (effet Kerr-optique) et la dispersion par le plasma conduit à la création un filament dans lequel est guidé le faisceau lumineux qui l’entretient en retour. Le front du filament se déplace à la vitesse de la lumière et les dipôles locaux créés par les paires de charges opposées sont à l’origine d’un rayonnement dans le domaine THz dans leur sillage sous forme d’un cône d’émission par effet Cerenkov [ ˇ D’Amico et al., 2007], équivalent lumineux du bang supersonique. Houard et son équipe [Houard et al., 2008] ont montré que la présence d’un champ statique à proximité du filament améliorait grandement l’efficacité de la génération dans le domaine THz (jusqu’à ×1000) et le faisceau était bien plus directif, donc plus adapté pour une utilisation concrète. De même, les filaments crées par des impulsions bicolores (une impulsion et sa réplique doublée dans du BBO [Dai et al., 2009]) autorisent le contrôle de la polarisation du rayonnement THz émis, tandis que la création de deux filaments côte-à-côte permet de moduler l’intensité émise et d’améliorer l’efficacité 22 d’émission en réglant le délai ou la distance entre les deux filaments [Durand et al., 2010]. Les méthodes de génération par filamentation présentent en particulier l’intérêt de pouvoir générer des rayonnements THz intenses à distance, cette distance étant déterminée par la focalisation du faisceau laser.

Génération de rayonnement continu

   Les rayonnements continus ont pour avantage d’avoir une bonne finesse spectrale et de générer des puissances plus élevées, ce qui est utile lorsqu’il s’agit de faire de l’imagerie rapide ou de la détection hétérodyne. En revanche, il n’est plus possible de résoudre temporellement le champ électrique, même s’ils sont cohérents. Il y a par ailleurs un compromis entre les fréquences accessibles et les difficultés expérimentales : les composants électroniques ne permettent d’explorer que la partie basse du spectre, tandis que d’autres méthodes nécessitent des conditions d’utilisation cryogéniques ou des installations très coûteuses. Diodes Gunn et Schottky, multiplicateur de fréquence La fréquence des rayonnements dans le domaine des radio-fréquences est limitée par la vitesse de commutation des diodes sur lesquelles ils se basent. Afin d’atteindre les fréquences térahertz, il faut donc faire appel à des dispositifs très rapides. Les diodes Schottky font partie de cette espèce et permettent de générer des rayonnements dans la partie basse du domaine térahertz. L’utilisation de multiplicateurs de fréquence permet ensuite de grimper en fréquence, pour atteindre la gamme des terahertz. Carcinotrons, klystrons et orotrons Les carcinotrons et leurs homologues utilisent des faisceaux d’électrons qui interagissent avec un réseau métallique au moyen de l’effet Smith-Purcell. La modulation de la vitesse de phase du faisceau va créer un rayonnement THz dans le sens opposé, d’où la terminologie anglaise de Backward Wave Oscillator (BWO). Il s’agit d’un cas particulier de l’effet Cerenkov. Ces ˇ dispositifs génèrent des faisceaux intenses à basse fréquence, mais la taille des réseaux métalliques qu’il convient d’utiliser à plus haute fréquence limite leur efficacité. Laser à cascade quantique et laser LC Les lasers à cascades quantique (QCL pour Quantum Cascade Laser) sont des dispositifs à semi-conducteurs périodiques dont la structure de bande est finement ajustée et contrôlée [Faist et al., 1994]. De telles structures requièrent une précision lors de la réalisation (les couches peuvent n’avoir que quelques nanomètres d’épaisseurs) qui est permise grâces aux techniques d’épitaxie par jet moléculaire (MBE, pour Molecular Beam Epitaxy). Après injections des électrons dans la structure, ceux-ci se désexcitent radiativement de façon périodique (d’où le terme cascade : les électrons produisent l’émission des photons à chaque période). Comme les niveaux de transitions sont déterminés par les structures de bandes, il est possible de générer des photons de l’infrarouge proche au domaine THz. L’émission des QCL est cohérente et puissante, mais généralement continue. De plus, ils requièrent des températures de fonctionnement très basses (souvent proches de 4 K ) et il y avait jusqu’alors une limite phénoménologique qui semblait empêcher de monter en température (T < hν/kb). Il semblerait que cette limite ne soit pas liée au principe de fonctionnement des QCL lui-même, mais au mode d’injection des électrons par effet tunnel résonnant, qui était jusqu’alors préféré. Il a été montré par Kumar [Kumar et al., 2010] qu’en utilisant d’autres modes d’injection (ici, assisté par diffusion), il est possible de faire fonctionner des QCL à des températures raisonnables (160 K ) tout en restant à de « basses »fréquences (1,8 THz ). Les lasers à cascades quantiques peuvent être utilisés pour amplifier des impulsions térahertz incidentes ce qui permet de conserver leur caractère impulsionnel. Dans le même ordre d’idée, des QCL fonctionnant en régime pulsé ont été présentés récemment [Barbieri et al., 2011]. De manière générale les QCL sont à l’heure actuelle encore des objets de laboratoire, bien qu’ils soient pleins de promesse (finesse spectrale, puissance et cohérence). Le laser LC est un concept récent démontré par Walther et Faist [Walther et al., 2010a]. Il s’agit de remplacer la cavité optique par une phénomène de rétroaction utilisant un micro-résonateur de type bobine-capacité résonant à haute fréquence, autour de la région active d’un QCL qui fait office de milieu à gain. Ils peuvent fonctionner à des fréquences de l’ordre de 1.5 THz mais nécessitent eux aussi des conditions de fonctionnement cryogéniques. Mélange à deux ondes Le mélange à deux ondes utilise le battement optique entre deux faisceaux lasers dont les longueurs d’ondes sont proches (typiquement ∆λ= 2 nm ). Les deux faisceaux sont focalisés sur une même antenne photoconductrice ; le battement temporel des faisceaux module le taux de génération des photo-porteurs ce qui donne lieu à un rayonnement térahertz continu de bonne finesse spectrale dont la fréquence peut être accordée en changeant les fréquences relatives des faisceaux lasers. Les deux faisceaux lasers sont généralement produits au sein d’une cavité dont deux modes sont très proches, afin de pouvoir stabiliser la différence de fréquence tout en conservant une relation de phase entre eux. Laser à électrons libres et rayonnement synchrotron Les lasers à électrons libres et les rayonnements synchrotrons partagent un même principe de fonctionnement. Il s’agit d’accélérer un faisceau d’électrons et d’infléchir la trajectoire de ces derniers à l’aide de champs magnétiques intenses afin qu’ils rayonnent dans le domaine THz. Les faisceaux obtenus sont très intenses et généralement incohérents (même s’il est possible dans certains cas d’obtenir un mode de fonctionnement cohérent). Les  installations capables de produire ce type de rayonnement occupent souvent un bâtiment et ne constitue donc pas une source classique.

Génération et détection par photo-commutation

   Dans le chapitre précédent, nous avons vous qu’il existait un certain nombre de techniques capables de générer des rayonnements térahertz, et tout autant capables de les générer. Durant cette thèse, nous avons utilisé des antennes photoconductrices tant pour la  génération que pour la détection, afin de pouvoir générer du rayonnement THz sous forme d’impulsions et de pouvoir effectuer des mesures du champ électrique résolues temporellement. Ce schéma expérimental est communément appelé Time-Domain Spectroscopy (TDS) : la résolution temporelle du champ permet comme on le verra par la suite d’étudier les propriétés fréquentielles d’un échantillon directement à partir de mesures temporelles. Décrivons le principe de fonctionnement d’un tel système (figure 2.1) :
– Un laser femtoseconde (τ=12 fs, frep=76 MHz , P =500 mW ) illumine un substrat semi-conducteur d’arséniure de gallium (GaAs) sur lequel est gravé une paire de lignes en aluminium parallèles espacées de 80 µm sur lesquelles on applique une différence de potentiel statique de 70 V . Lorsqu’une impulsion du laser femtoseconde arrive sur le substrat, elle y génère des photo-porteurs, qui sont des électrons qui passent de la bande de valence à la bande de conduction par absorption de photon.
– Les photo-porteurs ainsi créés sont soumis à un champ statique imposé par la différence de potentiel entre les lignes. Dans ce champ, les électrons sont accélérés, ce qui produit l’émission d’un rayonnement ETHz sous forme impulsionnelle par rayonnement dipolaire.

Table des matières

1 Le domaine térahertz 
1.1 Situation du domaine térahertz 
1.2 Principaux domaines d’application des ondes térahertz 
1.2.1 Spectroscopie
1.2.2 Astronomie
1.2.3 Télécommunications
1.2.4 Sécurité
1.2.5 Imagerie et conservation
1.2.6 Métamatériaux, cristaux photoniques et plasmons-polaritons de surface
1.2.7 Physique picoseconde
1.2.8 Applications industrielles
1.3 Génération et détection dans le domaine térahertz 
1.3.1 Les sources de rayonnement térahertz
1.3.2 Détection du rayonnement térahertz
1.4 Éléments théoriques
1.4.1 Équations de Maxwell
1.4.2 Équations constitutives du milieu
1.4.3 Transformée de Fourier
1.4.4 Signal analytique et transformée de Hilbert
2 Les impulsions térahertz 
2.1 Génération et détection par photo-commutation
2.1.1 Anatomie d’une impulsion térahertz
2.1.2 Analyse du système
2.1.3 Conclusion sur la caractérisation des systèmes de spectroscopie par domaine temporel
2.2 Spectroscopie 
2.2.1 Mesure de spectres
2.3 Les matériaux du domaine THz 
2.3.1 Les plastiques
2.3.2 Les liquides
2.3.3 Les verres et les cristaux
2.3.4 Les semi-conducteurs
2.3.5 Les composants optiques pour le domaine THz
2.4 Phase des impulsions térahertz
2.4.1 Phase spectrale
2.4.2 Phase temporelle
2.4.3 Phase Porteuse-Enveloppe (CEP)
2.4.4 Chirp intrinsèque d’une impulsion térahertz
3 Polarisation des impulsions térahertz 
3.1 La polarisation 
3.1.1 Les états de polarisation remarquables
3.1.2 Formalismes mathématiques
3.1.3 Manifestation des effets de la polarisation
3.1.4 Polariser une onde monochromatique
3.2 Détection des deux composantes de polarisation dans le domaine THz 
3.3 Polariser rectilignement une impulsion Terahertz 
3.3.1 Coefficients de Fresnel et angle de Brewster
3.3.2 Influence de l’orientation d’un wafer en silicium sur une impulsion térahertz
3.3.3 Polariseur linéaire achromatique
3.4 Polariser circulairement une impulsion THz
3.4.1 Réflexion interne totale
3.4.2 Prisme quart d’onde achromatique
3.4.3 Étude du prisme quart d’onde en rotation
3.4.4 Analyse complémentaire des états de polarisation dans le domaine temporel
3.5 Discussion et conclusion du chapitre
4 Imagerie térahertz et application à biologie 
4.1 Intérêt de l’imagerie dans le domaine térahertz
4.2 Imagerie à l’aide d’impulsions THz résolues en temps 
4.2.1 Imagerie en transmission
4.2.2 Imagerie en réflexion
4.2.3 Extraction des contrastes
4.2.4 Traitement et filtrage
4.3 Les limitations des procédés d’imagerie 
4.3.1 Critère de Rayleigh
4.3.2 Temps d’acquisition
4.4 L’imagerie térahertz en biologie
4.4.1 L’absorption de l’eau
4.4.2 Contraste ionique
4.4.3 Comparaison de la sensibilité aux ions en solution des différentes modalités d’imagerie
4.5 Imagerie par réflexion interne totale
4.5.1 Configuration pour la réflexion interne totale
4.5.2 Onde évanescente
4.5.3 Focalisation du faisceau térahertz à travers une interface
4.5.4 Mobilité de l’échantillon et pastille de silicium
4.5.5 Étude d’un objet de phase : la croix gravée sur de l’aluminium
4.5.6 Étude d’un objet menant à une réflexion interne atténuée : une goutte d’eau
4.5.7 Spectroscopie par réflexion totale atténuée
4.5.8 Concentrations en ions dans les cellules et échanges avec le milieu extérieur
4.5.9 Nerf sciatique de grenouille
4.5.10 Imagerie de couche cellulaire
4.5.11 Résolution longitudinale du procédé d’imagerie par réflexion interne totale
4.5.12 Conclusions et perspectives
A Modélisation numérique d’une impulsion THz
Bibliographie

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