Photoassociation, molécules à longue portée, interactions entre atomes

Photoassociation, molécules à longue portée, interactions entre atomes

On appelle photoassociation le processus durant lequel deux atomes en collision absorbent un photon pour former une molécule excitée. Les techniques de refroidissement d’atomes par lasers permettent de réaliser des études de spectroscopie de photoassociation à haute résolution [29]. Elles permettent en effet de préparer des échantillons d’atomes où la dispersion des énergies de collision est réduite, et où l’état initial de la photoassociation est bien défini. Du point de vue de la physique atomique (par opposition à la physique moléculaire), les états moléculaires les plus intéressants sont ceux dont les propriétés sont principalement déterminées par les propriétés des atomes qui les constituent, et où les complications qui apparaissent aux petites distances interatomiques et qui sont liées à liaison chimique peuvent être prises en compte simplement [9]. Ces états moléculaires qui intéressent la physique atomique sont donc des états où les atomes n’explorent la plupart du temps que de grandes distances interatomiques (molécules à longue portée) exclusivement des grandes distances interatomiques (molécules purement à longue portée). Remarquons que les états de diffusion entre atomes caractérisés par une énergie cinétique de collision faible partagent également la même propriété que les états à longue portée. La photoassociation peut donc être vue comme une technique essentielle pour la compréhension des interactions dans un nuage d’atomes ultrafroids. L’intérêt pour ce domaine est suscité par la réalisation et l’étude de condensats de BoseEinstein. Le paramètre clé pour déterminer si un nuage d’atomes bosoniques peut former un condensat de Bose-Einstein est la longueur de diffusion. Celle-ci paramètre la diffusion élastique entre atomes à énergie de collision nulle, et est reliée au déphasage des fonctions d’ondes atomiques durant la collision. Il est nécessaire que la longueur de diffusion soit positive pour réaliser un condensat de Bose-Einstein avec un grand nombre d’atomes. D’autre part, une grande longueur de diffusion est synonyme de pertes dues à des collisions inélastiques à trois corps, et limite la durée de vie d’un condensat. La photoassociation a été largement utilisée pour mesurer des longueurs de diffusion. Il existe deux manières de réaliser d’une telle mesure :

– La première sonde les nœuds dans la fonction d’onde de collision [30, 31, 32, 33, 34, 35, 36]. D’une part, la longueur de diffusion se rapporte au déphasage acquis par les atomes durant la collision, et donc à la position des nœuds de la fonction d’onde. D’autre part, les propriétés physiques de la photoassociation (probabilité de transition, ou décalage lumineux de raie) sont proportionnels au recouvrement entre la fonction d’onde de collision et la fonction d’onde de la molécule excitée. Si l’état moléculaire excité est choisi judicieusement, ce recouvrement dépend crucialement de la longueur de diffusion. Un exemple est la mesure d’une grande longueur de diffusion par la photoassociation d’une molécule purement à longue portée.

– La deuxième consiste à mesurer l’énergie de liaison du l’état vibrationnel le moins lié dans le potentiel d’interaction entre atomes [37, 38, 39, 40]. Celle-ci est notamment d’autant plus faible que la longueur de diffusion est grande. Dans le cas où l’énergie de liaison est nulle, la longueur de diffusion est infinie : l’état de collision à énergie nulle est aussi un état lié d’énergie nulle du potentiel d’interaction. Dans ce cas, on parle de résonance de diffusion. La mesure de l’énergie de liaison de l’état le moins lié peut être réalisé par photoassociation à deux photons : le premier photon excite l’état de collision dans un état moléculaire électroniquement excité, alors qu’un deuxième photon couple ce dernier état à la molécule dont on cherche l’énergie de liaison .

Remarquons pour terminer que les résonances de photoassociation peuvent être utilisées pour contrôler les propriétés collisionelles d’atomes [41] de la même manière que les résonances de Feshbach magnétiques [42]. En balayant la fréquence du laser de photoassociation au voisinage d’une résonance, l’énergie de l’état lié excité croise le seuil de dissociation du potentiel d’interaction décrivant la collision, dans la représentation des états habillés. Il en résulte un changement rapide de la longueur de diffusion, ce qui permet le contrôle des collisions élastiques. Remarquons que cette méthode optique a un désavantage par rapport aux résonances de Feshbach magnétiques du fait que la modification de la longueur de diffusion s’accompagne de pertes importantes liées à la faible durée de vie l’état moléculaire couplé qui est ici excité radiativement.

Recherches menées à bien pendant cette thèse

Cette thèse décrit une partie des recherches autour de la photoassociation sur un nuage d’hélium métastable ultrafroid auxquelles j’ai participé de 2004 à 2007. Celles-ci on été supervisées par Michèle Leduc et Claude Cohen-Tannoudji, et réalisées conjointement avec Steven Moal et Jaewan Kim, respectivement doctorant et post doctorant pendant la période 2003-2005. A mon arrivée au laboratoire, les efforts étaient concentrés sur la détermination de la longueur de diffusion par spectroscopie à deux photons. Ceux-ci se sont révélés infructueux dans un premier temps : les recherches étaient effectuées d’après les estimations antérieures de notre équipe et de celle d’Orsay qui la surestimaient. Nous avons alors essayé de parvenir à nos fins en utilisant la spectroscopie à un photon. Deux tentatives sont décrites dans la thèse de Steven Moal : tout d’abord, nous avons mesuré des taux de photoassociation pour différents niveaux vibrationnels afin de les mettre en relation avec des nœuds de la fonction d’onde de collision. Malheureusement, l’amplitude des signaux enregistrés était peu reproductible avec notre dispositif expérimental. Ensuite, une autre observation intéressante fut celle des oscillations du nuage dans le piège magnétiques induites par photoassociation. Nous avons abandonné temporairement cette piste du fait de difficultés pour interpréter les mesures. Une nouvelle analyse des données deux ans plus tards a cependant révélé le succès de la méthode. Le premier succès de cette thèse a été détermination de la longueur de diffusion par la mesure de décalages lumineux dans la photoassociation à un photon. C’est la première fois qu’une telle méthode est utilisée pour mesurer une longueur de diffusion. Avec notre dispositif expérimental, nous sommes capables de mesurer avec une grande précision la position des raies de photoassociation. Ceci fait des décalages lumineux une grandeur observable idéale. L’analyse quantitative des données que j’ai menée à bien fut difficile, car elle fait intervenir de nombreux couplages non résonants. J’ai eu la chance de travailler sur ce sujet avec Olivier Dulieu du laboratoire Aimé Cotton, et d’avoir des échanges stimulants avec Paul Julienne du NIST, ainsi qu’Yvan Castin. Le résultat  que j’ai déduit pour la longueur de diffusion était en désaccord avec de nombreuses déterminations expérimentales et théoriques antérieures. Nous avons alors eu l’idée de poursuivre les études de décalages lumineux en utilisant un schéma à deux photons, où le premier champ est faible, et agit comme une sonde, et l’autre champ qui est de polarisation différente et de fréquence fixée produit un décalage lumineux important. Le but était de tester l’analyse quantitative des décalages lumineux en introduisant plus de variables dans le problème. Nous avons alors non seulement confirmé l’analyse des décalages lumineux, mais aussi mis en évidence la photoassociation à deux photons vers le dernier état vibrationnel du potentiel d’interaction entre deux atomes métastables polarisés.

La photoassociation à deux photons est le deuxième succès de cette thèse. La détermination de l’énergie de liaison, et la déduction de la longueur de diffusion avec une précision inégalée est décrite dans la thèse de Steven Moal. Dans cette thèse, je décris la détermination de la durée de vie de la molécule exotique liant deux atomes métastables produite expérimentalement. Nous avons entrepris de l’interpréter, et montré que celle-ci n’était pas limitée par collisions atomes molécules, comme ce fut le cas dans des expériences antérieures avec des alcalins. Le mécanisme le plus évident semblait être l’autoionisation Penning de la molécule, mais des calculs réalisés par l’équipe de Ian Whittingham de l’université James Cook en Australie ont réfuté cette hypothèse. J’ai alors entrepris une étude de l’autoionisation Penning qui discute les hypothèses de Ian Whittingham. Celle-ci, supervisée par Georgy Shlyapnikov, est présentée dans cette thèse. Remarquons que c’est la première fois que l’ionisation Penning est étudiée dans le cas où les réactifs ne sont pas dans un état de diffusion, mais liés dans un état moléculaire. Pendant l’année 2006-2007, j’ai participé également à la modification du dispositif expérimental antérieur qui n’est pas décrite dans cette thèse. En travaillant conjointement avec Christian Buggle (post-doctorant 2005-2007) et Nassim Zahzam (ATER 2005- 2006), j’ai mis en place le multiplicateur d’électrons, adapté le système ultravide, et réorganisé totalement l’optique. Les modifications futures conçues par Christian Buggle concerneront la mise en place d’un piège dipolaire, puis d’un nouveau piège magnétique compatible avec un réseau optique 3D.

Table des matières

CHAPITRE 1 : INTRODUCTION
1.1 L’hélium métastable
1.2 Photoassociation, molécules à longue portée, interactions entre atomes
1.3 Recherches menées à bien pendant cette thèse
1.4 Plan du mémoire
CHAPITRE 2 : DÉCALAGES LUMINEUX DANS LA SPECTROSCOPIE DE PHOTOASSOCIATION
2.1 Rappels sur la photoassociation de 4He∗
2.2 Origine du décalage lumineux
2.3 Etude expérimentale
2.3.1 Production d’un nuage d’atomes ultrafroid
2.3.2 Expérience de photoassociation
2.4 Analyse quantitative et détermination de a
2.4.1 Potentiels d’interaction
2.4.1.1 Collision entre atomes métastables
2.4.1.2 Etats couplés optiquement
2.4.1.3 Deux expressions équivalentes du décalage lumineux
2.4.2 Calcul du décalage pour l’hélium
2.4.2.1 Contribution de voies fondamentales ℓ = 0
2.4.2.2 Contribution de voies fondamentales ℓ 6= 0
2.4.3 Comparaison entre théorie et expérience
2.5 Conclusion et perspectives
CHAPITRE 3 : DÉTERMINATION DE LA DURÉE DE VIE D’UN DIMÈRE D’HÉLIUM MÉTASTABLE PAR L’ÉTUDE DE PROFILS DE FANO DANS LA SPECTROSCOPIE DE PHOTOASSOCIATION À DEUX PHOTONS
3.1 Profils de Fano en spectroscopie de photoassociation à deux photons
3.1.1 Exemple simple de profil de Fano
3.1.2 Calcul des formes de raie de photoassociation à deux photons
3.2 Expérience de photoassociation à deux photons
3.2.1 Réalisation expérimentale
3.2.2 Etude des sources d’élargissement
3.2.3 Résultat
3.2.4 Etude expérimentale des collisions atome-molécule
3.2.5 Conclusion et perspectives
CHAPITRE 4 : CONCLUSION

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