Soutenance mémoire
La nécessité de réduire les émissions polluantes des véhicules à moteur Diesel conduit les constructeurs automobiles à concevoir des procédés d’élimination des particules carbonées. En effet, l’augmentation continue de ce type d’émissions constitue un problème sanitaire et environnemental préoccupant. La filtration apparaît, à l’heure actuelle, comme la seule technique de séparation permettant de satisfaire les futures normes sur les émissions mises en place en Europe, au Japon et aux Etats-Unis. Dans ce cadre, l’objectif de l’étude théorique faisant l’objet de cette thèse est d’étudier les phénomènes de transferts de masse et de chaleur au sein de systèmes de filtration des particules émises par les moteurs Diesel. En effet, la conception de Filtres A Particules Diesel (FAP) satisfaisant le cahier des charges des constructeurs automobiles nécessite de concilier des spécifications, parfois antagonistes, telles que l’efficacité de filtration, la perte de charge totale et la tenue thermomécanique
Bénéficiant d’un soutien financier de l’Agence de l’Environnement et de la Maîtrise de l’Energie, ce travail a été intégré à l’action de Recherche et Développement menée par le Centre de Recherche et d’Etude Européen de Saint Gobain.
La modélisation des phénomènes de transferts de chaleur et de masse nécessite de prendre en compte de nombreux phénomènes intervenant dans l’écoulement des gaz, le transport et la capture des particules et les échanges thermiques intervenant entre les différents constituants du système. De plus, l’étude d’un dispositif de filtration réel nécessite de prendre en compte correctement une structure géométrique complexe. En effet, l’une des particularités des systèmes étudiés est de présenter une large gamme d’échelles spatiales s’étalant du micromètre pour les sites de capture des particules à plusieurs centimètres pour l’ensemble du filtre. Une approche de type « milieu poreux » a été retenue afin d’inclure dans un modèle à grande échelle l’effet des phénomènes intervenant aux échelles inférieures. L’approche théorique présentée ici a été développée en parallèle à deux thèses, en cours de réalisation au Laboratoire de Mécanique et d’Energétique d’Orléans, orientées vers la caractérisation expérimentale de ce type de dispositifs. Cette collaboration a permis de vérifier tout au long de la phase de développement des outils de calcul numérique la pertinence des hypothèses réalisées par confrontation à des résultats expérimentaux.
Natures des émissions des moteurs Diesel
Considérations générales
Le moteur Diesel, dans l’état actuel de son développement, est devenu une alternative très compétitive au moteur à allumage commandé. En Europe, la proportion des véhicules neufs équipés de moteur Diesel est en progression constante et a atteint pour la première fois 50% du marché durant l’année 2000. Face à cette augmentation, il est indispensable de s’interroger sur la nature et la quantité des rejets occasionnés par le fonctionnement d’un moteur Diesel. Le moteur Diesel permet de convertir l’énergie chimique de certains composés hydrocarbonés en énergie mécanique. Le carburant utilisé est un mélange complexe d’hydrocarbures paraffiniques, cycloparaffiniques, aromatiques et d’oléfines dans la plage de C10 à C22. Il peut, également, contenir des polyaromates en infime concentration. Les caractéristiques chimiques de ces composants permettent à ce mélange de s’auto-enflammer sous haute pression en présence d’oxygène. Cette combustion, réalisée dans des conditions optimales, produit du dioxyde de carbone (CO2) et de la vapeur d’eau (H2O). Le diazote (N2) contenu dans l’air est idéalement rejeté sans intervenir dans la réaction comme une part du dioxygène (O2) apportée en excès. Cependant, le fonctionnement réel de ce type de moteur entraîne le rejet de composés agressifs du point de vue environnemental et sanitaire. En effet, la répartition du carburant introduit sous forme d’un spray liquide dans la chambre de combustion s’avère fortement hétérogène. Le mélange combustible/comburant peut présenter avant l’inflammation, des disparités importantes avec des zones très pauvres en carburant et des gouttelettes liquides incomplètement évaporées. Cette disparité est une des causes principales de formation de produits de combustion indésirables. Les principaux polluants atmosphériques formés dans la chambre de combustion des moteurs Diesel sont (Chiron (1996)):
– Le monoxyde de carbone (CO) provenant de la combustion incomplète du carburant dans les zones où la concentration en oxygène est insuffisante.
– Les oxydes d’azote (NOx), principalement NO et NO2, formés à haute température par l’oxydation de l’azote de l’air.
– Les composés organiques volatils (COV) (comprenant des hydrocarbures (alcanes, alcènes, aromatiques, …), des composés oxygénés (aldhéhydes, cétones, …) ) et les composés aromatiques polycycliques (HAP) (comme le benzo(a)pyrène) provenant de la combustion incomplète de composés plus lourds.
– Le dioxyde de souffre (SO2) provenant de l’oxydation du souffre contenu en faible quantité dans le carburant.
– les métaux (plomb notamment) présents initialement dans les huiles et les carburants.
– Les particules solides majoritairement composées de carbone (C) provenant de la combustion incomplète à basse température du carburant et du lubrifiant des pistons.
On peut noter qu’une partie de ces effluents gazeux (CO, NOx et COV) évolue chimiquement dans la troposphère (couche de l’atmosphère entre 6 et 17 km d’altitude) sous l’effet du rayonnement solaire. Ils sont à l’origine d’une pollution photochimique caractérisée par une production d’ozone (O3) et d’autres espèces dangereuses pour la santé et l’environnement (acide nitrique, eau oxygénée, …). On peut noter que le secteur des transports en France est un des plus gros émetteurs de ces polluants gazeux avec, tous types de motorisation confondus, environ 50% des rejets de CO, COV et NOx et environ 25% des émissions de CO2 (Chiron (1996)). Ces proportions approximatives concernent les émissions polluantes par des sources liées à l’activité humaine. Il convient de mentionner que viennent s’y ajouter des rejets par différentes sources naturelles qui, pour certains polluants (CO2, CO, SO2, …), sont prédominantes à l’échelle du globe.
Nature des particules Diesel
Le terme particule désigne l’ensemble des matières solides ou liquides récupérées sur filtre après prélèvement des gaz d’échappement dans le cadre de la réglementation sur les émissions (Guibert (1997)). Le processus de formation de ces particules est initié dans la chambre de combustion Smith (1981). Dans les zones présentant une faible concentration en oxygène et une température relativement peu élevée, des réactions d’oxydation incomplètes conduisent à la formation de structures polycycliques de différentes natures. Un processus de nucléation tend ensuite à regrouper ces éléments sous forme de feuillets de graphite de dimension inférieure au nanomètre puis sous forme de particule dites turbostratique de l’ordre du nanomètre. Ces proto-particules, construites en quelques microsecondes, s’associent ensuite par coagulation en présence d’hydrocarbures en phase gazeuse pour former des billes élémentaires dont la dimension caractéristique est une dizaine de nanomètres. Ishiguro et al. (1997) ont présenté une série d’observation par microscopie électronique mettant en évidence la structure de ces particules élémentaires. Enfin, ces billes forment des agrégats présentant généralement la forme de chaînes sur lesquels vient s’adsorber une couche de différents composés. Des gouttelettes recondensées de composés hydrocarbonés et sulfurés ainsi que des traces de résidus métalliques viennent compléter la compositions des particules Diesel dont la taille, à l’entrée de la ligne d’échappement, peut s’étaler entre 10 nm et 10 µm .
Les travaux dédiés à la caractérisation des émissions de particules ou à la législation les concernant adoptent généralement une terminologie basée sur la nature chimique de leurs constituants. Ce type d’émission est alors caractérisée, suivant les recommandations de l’EPA (Environmental Protection Agency), par :
– La masse totale de particules (TPM : Total Particulate Mass) définie comme la matière (tant solide que liquide) collectée sur filtre dans des conditions réglementées.
– La fraction extractible par solvant (SEF : Solvent Extractible Fraction) est la fraction de la masse totale extractible par tout type de solvants.
– La fraction organique soluble (SOF : Soluble Organic Fraction) est la fraction de la masse totale extractible par le dichlorométhane.
– La fraction organique extractible totale (TOE : Total Organic Extract) est la fraction de la masse totale extractible par un mélange binaire toluène / éthanol (32/68).
– Les sulfates solubles dans l’eau représentent la plus grande part des éléments inorganique extractibles.
– La fraction aqueuse combinée est constituée d’eau combinée à des acides sulfuriques ou à des sulfates métalliques hydrophiles.
– Les particules carbonées résiduelles (RCP : Residual Carbon Particulate) constituent la matière restant après l’extraction de la fraction organique extractible totale, des sulfates solubles et de la fraction aqueuse combinée.
Dans ce document, on retiendra essentiellement le terme « particule Diesel » pour qualifier les agglomérats décrits précédemment incluant à la fois les parties solides et liquides qui les composent. Le terme « suie » s’appliquera de façon générale à la fraction des particules diesel susceptible de réagir à une réaction d’oxydation durant un post-traitement des gaz d’échappement. Enfin, la fraction ne participant pas à ce type de réaction sera appelée « résidu » ou « cendre ».
Impacts environnementaux et sanitaires des particules Diesel
Nocivité des particules Diesel
Les particules Diesel constituent, à l’heure actuelle, la plus grande partie des poussières en suspensions en milieu urbain. Leurs effets sur l’environnement sont assez mal connus mais elles semblent avoir plusieurs effets néfastes comme la diminution de la visibilité en ville, la modification locale des caractéristiques thermiques de l’atmosphère et une influence sur la photosynthèse lorsqu’elles se déposent sur les végétaux. Leur effet sur les populations humaines reste cependant le point le plus préoccupant. La synthèse bibliographique réalisée par l’INERIS (Tissot (1999)) met en évidence la diversité des effets potentiellement néfastes de l’exposition des populations aux particules émises par la circulation automobile. La taille généralement submicronique des particules Diesel leur permet d’être transporté dans les zones les plus profondes du système pulmonaire (étage alvéolaire – parenchyme pulmonaire profond). Ces particules agissent comme des vecteurs de produits toxiques, du fait des différents composés liquides ou gazeux adsorbés sur leur surface. On peut distinguer deux voies principales d’action des particules sur l’organisme :
– Un grand nombre d’études récentes ou en cours s’attachent à caractériser leurs effets allergènes et inflammatoires sur le système respiratoire. De nombreuses études expérimentales ont mis en évidence le rôle potentialisateur de réactions allergiques respiratoires (rhinites, asthme). Les mécanismes conduisant à ces réactions inflammatoires et surtout allergiques, sont encore mal compris.
– L’étude du caractère potentiellement cancérigène de ce type de polluants a été une voie de recherche très prisée au cours des années 90. Le caractère mutagène des particules a été établi clairement bien que certains mécanismes restent méconnus. Toutefois, si le caractère mutagène est potentiellement favorable à la formation de tumeur, les effets carcinogènes des particules n’ont pu être observés expérimentalement que dans le cas de certains animaux et pour des concentrations en polluant très supérieures à celle rencontrées dans l’environnement. Chez l’homme, les études épidémiologiques tendent à démontrer une augmentation de l’incidence des carcinomes pulmonaires et de la vessie au sein des populations professionnellement exposées à ces émanations.
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Table des matières
INTRODUCTION GENERALE
CHAPITRE I : CONTEXTE DE L’ETUDE
I.1. NATURES DES EMISSIONS DES MOTEURS DIESEL
I.1.1. CONSIDERATIONS GENERALES
I.1.2. NATURE DES PARTICULES DIESEL
I.2. IMPACTS ENVIRONNEMENTAUX ET SANITAIRES DES PARTICULES DIESEL
I.2.1. NOCIVITE DES PARTICULES DIESEL
I.2.2 REGLEMENTATIONS DES EMISSIONS POLLUANTES
I.3. APPROCHE ENVISAGEE POUR REDUIRE LES EMISSIONS DE PARTICULES
I.3.1. DIFFERENTS TYPES DE FILTRES
I.3.2. DIFFERENTES APPROCHES POUR LA REGENERATION
I.4. CONCLUSION – POSITION DE L’ETUDE
I.5. REFERENCES
CHAPITRE II : ECOULEMENT ET CAPTURE DES PARTICULES
II.1. INTRODUCTION
II.2. ORDRES DE GRANDEUR ET CONSIDERATIONS GEOMETRIQUES
II.2.1. GEOMETRIE DU FILTRE – SURFACE FILTRANTE – STOCKAGE DES CENDRES
II.2.2. REGIMES D’ECOULEMENT – NOMBRES DE REYNOLDS
II.2.3. COUPLAGE ENTRE CANAUX ET PAROIS POREUSES
II.3. TRANSPORT ET CAPTURE DES PARTICULES
II.3.1. TRANSPORT DES PARTICULES
II.3.2 MECANISMES DE LA FILTRATION DES GAZ
II.3.3. CONCLUSION
II.4. ECOULEMENT A L’ECHELLE DU PORE
II.4.1. NATURE DU MILIEU POREUX
II.4.2. MODELES DE PERMEABILITE
II.5. ECOULEMENT A L’ECHELLE DU CANAL
II.5.1. ETUDE THEORIQUE DES ECOULEMENTS EN TUBE AVEC TRANSFERT PARIETAL
II.5.2. ECOULEMENT DANS LES CANAUX DU FILTRE A PARTICULE DIESEL
II.5.3. CONCLUSIONS SUR LA MODELISATION DE LA FILTRATION A L’ECHELLE DU CANAL
II.6. CHANGEMENT D’ECHELLE – MODELE MACROSCOPIQUE
II.6.1. EQUATIONS LOCALES
II.6.2. PRISE DE MOYENNE VOLUMIQUE
II.7.3. EQUATIONS DE CONSERVATION MACROSCOPIQUES
II.6.4. FILTRATION A L’ECHELLE DU SYSTEME COMPLET
II.7.5. CONCLUSION
II.7. CONCLUSION SUR L’ECOULEMENT ET LA FILTRATION
II.8. RÉFÉRENCES
CHAPITRE III : TRANSFERTS THERMIQUES ET REGENERATION
III.1. INTRODUCTION
III.2. MODELISATION DU TRANSFERT THERMIQUE DANS LES FAP
III.2.1. MODELE D’ECOULEMENT – RAPPEL
III.2.2. EQUATIONS LOCALES DE CONSERVATION DE L’ENERGIE
III.2.3. PRISE DE MOYENNE VOLUMIQUE
III.2.4. HYPOTHESE D’EQUILIBRE THERMIQUE LOCAL
III.2.5. MISE EN EVIDENCE DES PROBLEMES DE FERMETURE
III.2.6. EVALUATION NUMERIQUE DES PROPRIETES EFFECTIVES MACROSCOPIQUES
III.2.7. CONCLUSIONS SUR LE MODELE A UNE TEMPERATURE
III.3. PRISE EN COMPTE DE LA COMBUSTION DES SUIES
III.3.1. CINETIQUE DE LA REACTION D’OXYDATION DES SUIES
III.3.2. COMBUSTION A L’ECHELLE DE LA COUCHE DE PARTICULES
III.3.3. TERME SOURCE DE COMBUSTION MACROSCOPIQUE
III.4. IMPLEMENTATION DU MODELE THERMIQUE 3D MACROSCOPIQUE
III.4.1 DISCRETISATION ET SCHEMAS NUMERIQUES
III.4.2. MAILLAGE
III.4.3. PRISE EN COMPTE DES JOINTS
III.4.4. CONDITIONS AUX LIMITES
III.5. VALIDATION DU MODELE THERMIQUE
III.5.1. MONTEE EN TEMPERATURE D’UN FAP PROPRE
III.5.2. REGENERATION THERMIQUE EN CONDITION REELLE
III.5.3. CONCLUSION
III.6 CONCLUSIONS SUR LE PROBLEME THERMIQUE
III.7. REFERENCES
CONCLUSION GENERALE
