Modélisation des interactions dipole-dipole à 2D par une interaction de contact

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Excitons dans les puits quantiques

Le confinement des charges selon l’axe de croissance Oz entraîne de fortes modifications de la structure de bande présentée précédemment dans le matériau massif. Selon la direction de confinement, les niveaux d’énergie deviennent quantifiés tandis que dans le plan xOy on observe une levée de dégénérescence de la bande 8 menant à la séparation de la bande de trous lourds et de la bande de trous légers. Les niveaux d’énergie associés au confinement dans un puits d’épaisseur L sont en effet donnés par 2m∗L2 Ecf = n2 ~2π2 (I.7).
et sont proportionnels à l’inverse de la masse effective m∗ de la particule confinée avec n un nombre entier non nul qui exprime la quantification du nème niveau excité permettant de qualifier ces structures de puits quantiques. Dans la direction du confinement, les bandes de conduction et de trou lourd présentent donc des niveaux d’énergie quantifiés notés respec-tivement En et HHn (HH pour heavy hole). Par la suite, on ne considèrera que cette bande de valence pour traiter la création des excitons confinés dans un plan, car il s’agit de la plus haute en énergie.
La fabrication de puits quantiques se fait par une superposition de couches de semi-conducteurs de différentes natures qui se distinguent par leur énergie de gap et leur affi-nité électronique, qui est l’énergie minimale à fournir à un électron en bas de la bande de conduction pour l’arracher au semiconducteur. L’empilement de ces couches forme alors une hétérostructure. Il en existe de deux types, définis selon la manière dont les charges sont piégées :
— Type I, l’électron et le trou sont confinés dans le même matériau.
— Type II, les charges de signes opposés sont séparées spatialement dans deux matériaux différents, par exemple l’électron dans le matériau B et le trou dans le matériau A comme schématisé dans la figure I.4.

Double puits quantique sous champ électrique

Pour nos expériences, nous avons fait le choix d’utiliser des doubles puits quantiques mais tous les effets qui seront décrits par la suite peuvent aussi s’observer dans des puits quantiques larges. Les bandes de valence et de conduction selon l’axe de croissance (qui est également l’axe de confinement) sont représentées figure I.5 pour un double puits symétrique où une barrière d’AlGaAs de 4 nm d’épaisseur sépare les deux puits quantiques de GaAs, larges de 8 nm chacun. Les niveaux discrets issus du confinement selon l’axe Oz sont schématisés en tirets dans les deux puits de GaAs. Dans le cas de puits quantique avec des barrières de taille finie, la fonction d’onde du premier état excité n = 1 est de la forme A cos (kz) dans le puits et décroit exponentiellement dans les barrières comme représenté dans la figure I.5.a pour l’électron et le trou lourd.
Lorsque l’hétérostructure est soumise à un champ électrique externe Fz suivant l’axe de croissance, les bandes de valence et de conduction sont alors inclinées. Plusieurs cas de figure sont à considérer selon la force du champ appliqué :
— À champ nul, l’électron et le trou se trouvent dans le même puits et leur fonction d’onde se recouvrent complètement comme représenté en figure I.5.a . Leur temps de vie très court, de l’ordre de la nanoseconde, ne permet pas d’atteindre un équilibre thermique. L’alignement de l’électron avec le trou leur vaut le nom d’excitons directs.
— À champ faible, on peut traiter l’effet induit par le champ électrique de manière perturbative. La correction au premier ordre étant nulle pour des raisons de symétrie, on ne considère que la correction au deuxième ordre du niveau d’énergie E1 engendré par l’interaction avec les autres niveaux En (n 6= 1) : E e2F 2 X | hϕ1(0)| z |ϕn(1)i |2 z En(0) 1 6 − E(0)Δ 1=− (I.8).
Elle prédit un déplacement du niveau vers les basses énergies, c’est ce qu’on appelle l’effet Stark dans un confinement quantique. Cette méthode s’applique lorsque le décalage ΔE1 est faible devant la distance entre les niveaux.
— À champ suffisamment fort, on peut induire le passage des charges par effet tunnel à travers la barrière d’AlGaAs pour minimiser l’énergie de chacune des charges. Dans ce cas, le calcul des niveaux d’énergies par la méthode perturbative n’est plus valable et la diagonalisation complète du problème est nécessaire. C’est le cas représenté dans la figure I.5.b, les électrons et trous sont spatialement séparés sous l’effet du champ électrique ce qui leur vaut le nom d’excitons spatialement indirects. Dans cette configuration, les fonctions d’onde sont asymétriques et le recouvrement entre les fonctions d’onde de l’électron et du trou est réduit. Ceci engendre une diminution du taux de recombinaison et par conséquent un allongement de leur temps de vie, pur atteindre la centaine de nanosecondes.

Interaction dipolaire entre excitons

Le fort champ électrique appliqué sur l’hétérostructure induit un dipôle permanent pour les excitons qui sont alignés perpendiculairement au plan des puits, engendrant de fortes interactions dipôle-dipôle entre eux. Ces interactions dipolaires à longue portée sont caracté-ristiques du système, c’est pour cela que les excitons spatialement indirects sont aussi appelés excitons dipolaires. Il est possible de quantifier cette interaction en considérant tout d’abord l’interaction électrostatique entre deux excitons : e2 1 1κ r d2 + r2 upaire(r) = 2 − √ (I.10).
avec d la distance entre les deux puits et κ la constante diélectrique du semiconducteur. Si la distance entre les deux excitons est très grande telle que r d, alors ce potentiel prend la forme d’une énergie de répulsion dipôle-dipôle u(r) ∼ eκr2d32 . Dans l’approximation de champ moyen, l’énergie d’interaction dipôle-dipôle entre excitons est donnée par la formule du condensateur plan, c’est-à-dire pour deux plans de particules chargées : ΔEX=Z nX upaire(r)d2r = 4 πe2d nX (I.11). Cette énergie reflète la répulsion entre excitons qu’on appelle blueshift. Elle évolue linéaire-ment avec la densité, ce qui sert de jauge pour faire le lien entre énergie et densité d’excitons. Par ailleurs, cette formule ne prend pas en compte les corrélations entre excitons et un mo-dèle plus complet est nécessaire. Un premer modèle donné par Stern et al. prend en compte les corrélations de paires qui sont de la forme exp(upaire(r)/kBT ). Dans notre cas, nous uti-lisons le modèle présenté dans la référence [39] qui précise, par un facteur correctif, que la corrélation de paire dépend de la densité, pour les gammes de densité que nous étudions (autour de 1010 excitons au cm−2). La figure I.7 présente la différence entre les modèles de corrélations de paires indépendante et dépendante de la densité d’excitons. Actuellement, il n’existe pas de consensus sur la relation liant le blueshift et la densité. Le modèle présenté en [39] nous donne typiquement pour un blueshift de ΔEX ∼ 1 meV une densité d’excitons de l’ordre de ∼ 2 · 1010cm−2.

Effets collectifs et transitions de phases à 2D

Les excitons, de part leur spin total entier, ont un caractère bosonique et sont soumis à la statistique de Bose-Einstein. En abaissant la température du système, on doit alors observer une température critique pour laquelle toutes les particules s’accumulent dans l’état d’énergie le plus bas. Cependant, la nature fermionique de ses composants rend le problème plus complexe de par l’aspect multicomposante de l’état fondamental. Cette caractéristique sera abordée au travers de la condensation noire des excitons dans laquelle l’état fondamental n’est pas couplé au champ de photons. Néanmoins, sous certaines conditions, l’état noir peut interagir avec des états « brillants » d’énergie légèrement supérieure et couplé à la lumière, donnant naissance à un condensat « gris ». Enfin, nous verrons qu’à deux dimensions, la transition de Berezinskii-Kosterlitz-Thouless (BKT) relie l’état condensé pour lequel l’ordre à longue-portée est détruit à température finie par l’augmentation des fluctuations conduisant à une phase désordonnée.

Condensation noire et grise des excitons

La nature composite des excitons offre une physique très riche si on prend en compte le spin de ses constituants. La structure fine de l’exciton donne naissance à 4 états de spin qui se distinguent par la valeur de leur spin total ± 2 ou ±1. À une densité suffisamment grande, les deux états sont amenés à interagir entre eux. Dans ce cas, la description du gaz de Bose utilisé en première approximation est modifiée par l’effet de ces interactions.
Structure fine de l’exciton Comme décrit au paragraphe I.1.1 les électrons de la bande de conduction possèdent une symétrie s de moment orbital l = 0 tandis que les trous de la bande valence sont de symétrie p avec l = 1 (lz = 0,±1). Le moment de spin s = 1/2 (sz = ±1/2) permet de définir le moment angulaire total pour les électrons jz = lz + sz = ±1/2 et pour les trous jz = ±3/2, ±1/2. Dans le cas des puits quantiques, seule la bande de trous lourds de moment cinétique total (±3/2) est pertinente pour la description d’excitons à 2D. La combinaison entre les électrons (±1/2) et les trous lourds (±3/2) nous donne alors des excitons de spin (±2) et (±1). Les excitons de spin (±2) ne sont pas couplés à la lumière car leur moment total est différent de celui du photon et sont de ce fait appelés excitons noirs, alors que les excitons (±1) sont couplés au champ de photons de polarisation circulaire σ± et sont donc appelés excitons brillants.
Condensation noire des excitons Si on ne prend en compte que les processus intra-coulombiens qui sont à l’origine de la formation des excitons de Wannier déjà décrit en section I.1.1, alors les quatre états de spin sont dégénérés. Il faut cependant prendre en compte les processus de Coulomb inter-bande dans lesquels la désexcitation d’un électron vers la bande de valence provoque l’émission d’un photon virtuel immédiatement réabsorbé par un électron de la bande de valence qui est promu dans la bande de conduction. Ce processus schématisé en figure I.13 est répulsif car deux électrons sont en jeu ; par ailleurs il ne concerne que les excitons brillants, puisque ce sont les seuls qui peuvent interagir avec le champ de photon. Il vient alors que le niveau d’énergie des excitons brillants se trouve à plus haute énergie par rapport à celui des excitons noirs. Il a été montré seulement en 2007 par M. Combescot et al. [43] que la condensation des excitons devait avoir lieu dans l’état fondamental qui est en réalité un état noir, ce qui explique pourquoi la recherche active d’un fort accroissement de la luminescence des excitons se condensant dans l’état fondamental n’a jamais été montré.

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Table des matières

I Excitons dipolaires et transitions de phase quantiques à 2D 
I.1 Excitons dans les semiconducteurs
I.1.1 Excitons dans le massif
I.1.2 Excitons dans les puits quantiques
I.2 Excitons sous champ électrique externe
I.2.1 Double puits quantique sous champ électrique
I.2.2 Interaction dipolaire entre excitons
I.2.3 Piège dipolaire
I.2.4 Cycle de vie des excitons
I.3 Effets collectifs et transitions de phases à 2D
I.3.1 Condensation de Bose-Einstein
I.3.2 Condensation noire et grise des excitons
I.3.3 Transition de Berezinskii-Kosterlitz-Thouless
I.4 Travaux antérieurs
I.4.1 Anneaux fragmentés
I.4.2 Mise en évidence du noircissement par mesures spectroscopiques
I.4.3 Superfluidité et vorticité quantique
II Techniques expérimentales 
II.1 Échantillon
II.1.1 Échantillon C2N
II.1.2 Échantillon Princeton
II.2 Expérience de micro-photoluminescence
II.2.1 Environnement cryogénique
II.2.2 Dispositif pour le montage de l’échantillon
II.2.3 Équipements
II.2.4 Séquence de mesure
II.3 Mesures spectroscopiques
II.3.1 Mesures stroboscopiques
II.3.2 État de l’art et améliorations
II.4 Mesures interférométriques
II.4.1 Interféromètre de Mach-Zehnder
II.4.2 Interférométrie spatiale et temporelle
II.5 Régime de mesure
II.5.1 Paramètres électriques
II.6 Conclusion
III Transition Berezinskii-Kosterlitz-Thouless 
III.1 Ordre dans les systèmes de basse dimension
III.1.1 L’argument de Peierls
III.1.2 Cristal harmonique classique
III.1.3 Fluctuations quantiques
III.1.4 Ordre et désordre dans les systèmes magnétiques
III.2 Transition vers un état superfluide
III.2.1 L’état superfluide
III.2.2 Lien entre condensation de Bose-Einstein et superfluidité
III.2.3 Défauts topologiques
III.3 Signatures de la transition BKT
III.3.1 Saut de la densité superfluide
III.3.2 Quasi-ordre à longue portée
III.4 État de l’art expérimental : mise en évidence de la transition BKT
III.4.1 Expérience historique d’hélium superfluide
III.4.2 Atomes froids
III.4.3 Exciton-polaritons
III.4.4 Qu’en est t-il pour les excitons indirects ?
IV Preuves expérimentales de la transition BKT pour un gaz d’excitons piégés
IV.1 Équation d’état à 2D
IV.1.1 Invariance d’échelle
IV.1.2 Modélisation des interactions dipole-dipole à 2D par une interaction de contact
IV.1.3 État de l’art
IV.2 Mesure de l’équation d’état pour des excitons dipolaires
IV.2.1 Détermination du potentiel de confinement
IV.2.2 Densité dans l’espace des phases le long du piège
IV.2.3 Tracé de l’équation d’état
IV.3 Expériences interférométriques et cartographie de défauts
IV.3.1 Mesure de la cohérence spatiale du gaz d’exciton
IV.3.2 Détection des défauts de densités
IV.3.3 Régime de densité optimal
IV.3.4 Détection automatique des défauts
IV.3.5 Conclusion
V Équation d’état et universalité 
V.1 Universalité
V.1.1 Robustesse de l’invariance d’échelle
V.1.2 État de l’art sur la mesure de l’universalité
V.2 Avec les excitons dipolaires
V.2.1 Interactions « fortes »
V.2.2 Précision de la mesure de densité
V.3 Mesures
V.3.1 Caractérisation de l’échantillon 2
V.3.2 Mesure de l’équation d’état et universalité
V.3.3 Universalité des fluctuations
V.4 Conclusion
Conclusion 
Bibliographie 

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