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Les produits de filiation du radon
Il faut noter que les courtes périodes radioactives de l’actinon et du thoron rendent leurs concentrations et activités volumiques très faibles. La radioactivité de l’air est donc due essentiellement au radon (222Rn).
Ces produits de filiation sont présents dans l’air sous forme de particules micrométriques et submicrométriques. En effet, les radionucléides issus de la désintégration du radon du fait de leurs réactivités élevées (production majoritairement d’ions 218Po de charge positive) peuvent réagir avec les gaz en trace dans l’air ou se fixer sur les aérosols.
Ces ions 218Po extrêmement mobiles (vitesse moyenne ~ 400 m/s1, à T = 300 K) se fixent très rapidement sur les aérosols ambiants et se désintègrent ensuite en 214Pb et 214Bi qui donne le 210Pb (de période 22 ans).
Les aérosols qui renferment le 210Pb participent donc très peu à l’activité du radon par rapport aux aérosols qui fixent des descendants à vie courte, soit donc essentiellement 214Po et 218Po pour la désintégration α (et 214Pb et 214Bi pour la désintégration β) [31].
Polonium 218 (218Po)
Un des isotopes du polonium de numéro atomique 84 et présent dans presque toutes les chaines de désintégration majeures avec une période de demie vie radioactive de 0,145 secondes, anciennement appelé radium A. Il réalise une désintégration type alpha et amène vers le noyau de plomb 214 (214Pb).
Le plomb 214 (historiquement appelé radium B)
Le plomb de numéro atomique 82 possède 38 isotopes dont le plomb 214, présent lui aussi dans toutes les chaines de désintégration majeures avec une période de demi-vie radioactive de 26,8 minutes. Sa désintégration est de type béta donnant un noyau de Bismuth 214.
Bismuth 214 (historiquement appelé radium C)
Le bismuth de numéro atomique 83 possède 35 isotopes et aucuns de ces isotopes n’est stable dont le 214Bi qui a une période de demi-vie radioactive de 19,9 minutes réalise une désintégration de type beta et donne le 214Po.
Le polonium 214 (historiquement appelé radium C’)
Il possède 33 isotopes tous radioactifs de numéro atomique 84 et présent dans toutes les chaines de désintégration majeures. Ces isotopes ont une période de demi-vie trop courte pour être quantifiable à partir du sol [32].
La concentration en Energie Alpha Potentielle (EAP) due aux descendants à vie courte du radon est définie comme la somme des énergies des particules des descendants du radon qui sont émises lorsque tous les produits de filiation à vie courte (quelles que soient leurs proportions) contenus à un instant donné dans un certain volume d’air pris comme unité, se sont désintégrés. Elle s’exprime généralement en Joule par mètre cube (J/m3) mais aussi en Méga électronvolt par mètre cube (MeV/ m3).
Les descendants à vie courte du radon 222 présents dans une atmosphère, ne sont jamais à l’équilibre radioactif avec leur père (par suite de leur piégeage sur les parois ou leur élimination grâce à un système de ventilation par exemple). Pour qualifier cet état de « déséquilibre », on utilise le facteur d’équilibre F que l’on définit comme étant le rapport entre l’énergie alpha potentielle d’un mélange de descendants du radon, et l’énergie alpha potentielle relative au mélange s’ils étaient à l’équilibre avec le radon. F= EAPv /5,54 10-9. Av
Av étant l’activité volumique radon mesurée (Bq/m 3)
EAP la concentration en énergie alpha potentielle volumique mesurée en J/m 3
F est un paramètre sans dimension compris entre 0 et 1.
La concentration en équivalent radon à l’équilibre est définie comme étant la concentration en 222Rn d’un mélange, où les descendants seraient en état d’équilibre et auraient la même concentration en énergie alpha potentielle que l’atmosphère réelle étudiée.
Avec les précédentes notations et unités la concentration en équivalent radon à l’équilibre Ceq s’écrit [33] : Ceq = F x Av
Où Ceq= EPA / 5,54 10-9
Av eq s’exprime en Bq/m3
Notion de fraction libre et fraction attachée
Contrairement à leur « père », les descendants du radon sont des éléments solides. En effet, au moment des désintégrations, les produits de filiation du radon sont des atomes isolés et c’est la théorie de cinétique des gaz qui régit leur comportement, mais ils évoluent rapidement pour former deux types de descendants dont le comportement tend plutôt vers celui des particules.
Ainsi :
– certains atomes forment avec quelques molécules de l’air des agrégats dont la taille est de l’ordre de 0,1 à quelques nm appelé la « fraction libre » des descendants du radon;
– les autres atomes se fixent sur l’aérosol atmosphérique dont la taille moyenne est voisine de 0,1 um dans les habitations et forment ainsi la fraction « attachée » des descendants [34].
Une propriété extrêmement importante des particules d’aérosol est leur taille, qui peut déterminer le comportement et les propriétés physiques et chimiques des particules, ainsi que leur temps de résidence dans l’environnement et l’air ambiant [35].
En outre, le temps de résidence pour les aérosols radioactifs dépend beaucoup de leur taille, de leur composition chimique et de leur hauteur dans l’air.
Les aérosols de 0,1 à 2 µm (le mode d’accumulation) peuvent rester dans l’air plus longtemps que ceux des deux autres catégories de taille (la nucléation inférieure à 0,1 µm et le mode grossier supérieur à 2 µm) [36].
Dans le cas des aérosols radioactifs, lorsqu’un nucléide radioactif se désintègre, les électrons sont retirés de l’atome par son recul, et les produits de désintégration sont formés sous forme d’ions positifs (par exemple, le produit de
désintégration du radon tel que le 218Po).
Ces ions peuvent former des grappes d’atomes ou de particules dans la région submicronique allant de 0,001 à 0,01 μm (la fraction dite non attachée). En plus de la formation de grappes, ces radionucléides s’attachent aux particules d’aérosol existantes dans l’atmosphère au sein de la plage de temps allant de 1 seconde à 100 secondes, formant ainsi des aérosols radioactifs ou fractions [37].
L’attachement est un processus dans lequel la fraction libre des descendants du 222Rn (les atomes, les ions ou les clusters) de par leurs mouvements aléatoires dans un gaz entrent en collision avec un aérosol ambiant et forment un ensemble nouveau : l’aérosol émetteur α.
Pour préciser la notion de vitesse d’attachement, on définit en théorie classique de la diffusion un coefficient d’attachement β de la forme : β (d)= 2π Dd
Où D est le coefficient de diffusion et d le diamètre de l’aérosol [38].
Ce modèle simple est susceptible de divers raffinements mais tous conduisent à une valeur maximale de β = 10-5 cm3/s1 (pour un diamètre d’aérosols de 200 nm). Cette valeur du coefficient d’attachement signifie que pour une
concentration d’aérosols typique (en intérieur) de 1000 particules / cm3, le temps d’attachement est de l’ordre du centième de seconde.
La fraction non-attachée est très variable, de l’ordre de 5 à 30 % selon les conditions (diamètre des aérosols, concentration, humidité [31].
METHODES DE MESURE DU RADON ET RADIOPROTECTION
DIFFERENTES METHODES DE MESURE DU RADON
Historique
Au début des années 1890, les scientifiques disposaient de deux instruments de base pour détecter les ions créés à partir d’uranium et d’autres matières radioactives.
Les premières mesures du radon ont été effectuées avec divers électromètres de fabrication artisanale qui n’étaient que des chambres à ions. C’étaient des chambres d’ionisation primitives fonctionnant dans un récipient fermé rempli de l’échantillon à tester. La prochaine génération de chambres d’ionisation comprenait des tubes d’électromètre, un amplificateur en courant continu et un enregistreur.
En 1902, Elster et Geitel ont été les premiers à effectuer des mesures de produits de désintégration du radon en les collectant sur un fil chargé [39].
Au début de la Seconde guerre mondiale, les méthodes les plus courantes disponibles pour la détection des rayonnements alpha et bêta étaient les électroscopes à scintillation et les chambres d’ionisation. Ainsi en 1943, Curtis et Davis [40] ont mesuré le courant total des ions dans une seule chambre.
En 1947, Davis [41] et le Laboratoire de santé et de sécurité (HASL) de la Commission américaine de l’énergie atomique, optèrent pour des chambres d’ionisation à impulsions rapides plutôt que pour l’ionisation totale.
Les chambres d’ionisation à impulsion ont été largement utilisées pour mesurer de très faibles concentrations de radon dans différents environnements, tels que la troposphère et la stratosphère. De 1981 à 1996, les chambres d’ionisation à impulsions de la « HASL » sont devenues les instruments normalisés pour les faibles concentrations de radon et répondent aux besoins d’étalonnage et d’inter-comparaisons de la communauté internationale.
Depuis le milieu des années 50, de nombreuses méthodes et techniques de mesure du radon ont été mises au point pour répondre aux besoins des chercheurs et des concepteurs de mesures dans des environnements souterrains, professionnels, intérieurs et extérieurs.
Aujourd’hui, il existe une variété d’instruments et de techniques permettant de mesurer le radon à l’aide des méthodes d’échantillonnage ponctuel, d’intégration et en continu. L’accent sera mis sur les instruments les plus couramment utilisés qui répondent aux besoins actuels [42].
En 1974, Clements et Wilkening [43] ont mesuré les effets de la pression atmosphérique sur le transport du radon à travers l’interface air-terre. Kojima et ses collaborateurs [44] ont mesuré l’expiration de radon à la surface du sol à l’aide d’un accumulateur à circulation continue et d’une chambre d’ionisation.
Choubey [45] a mesuré le radon dans le sol et dans l’eau de source à l’aide de détecteurs de cellules à scintillation. La méthode la plus populaire de mesure du radon dans l’eau est aujourd’hui la technique de scintillation liquide décrite par Pritchard [46] dans laquelle les particules alpha du 218 Po et 214Po interagissent avec le matériau scintillant dans un cocktail organique pour produire des photons pouvant être détectés par un tube photomultiplicateur.
Les mesures de flux de radon ont été effectuées par Wilkening [47] en utilisant la méthode d’accumulation et par Countess [48] en utilisant des accumulateurs de charbon actif.
Hutter et Knuton [49] ont mesuré l’expiration du radon dans les gaz du sol en les transférant dans des cellules à scintillation.
T. Gesell [50] a procédé à un examen approfondi des concentrations de radon dans l’atmosphère de l’air intérieur et extérieur en examinant les sources, la variation avec l’heure du jour, l’année, l’altitude et la localisation géographique. Dans les zones à faibles concentrations de radon, le radon était généralement collecté dans des collecteurs de charbon actif refroidis, puis transféré dans des cellules à scintillation ou dans des chambres d’ionisation à impulsions rapides très sensibles telles que les chambres HASL électropolies décrites par Fisenne et Keller [51].
Une autre méthode consistait à utiliser un flux d’air élevé dans un grand système de tubes à deux filtres et à compter en continu l’activité alpha du 218Po et 214 Po collectée sur le deuxième filtre de sortie.
Des tubes à deux filtres plus petits ont été utilisés pour obtenir des échantillons ponctuels dans les mines d’uranium où les concentrations de radon étaient plus élevées. Le deuxième filtre a été retiré et a été compté sur un détecteur alpha à scintillation ou à l’état solide [52].
Les mesures du radon et des produits de désintégration du radon ont été effectuées à proximité de centrales géothermiques à l’aide de dispositifs d’intégration utilisant des détecteurs à thermoluminescence [53].
Le radon a été mesuré dans la prévision des tremblements de terre. La surveillance du radon dans les eaux souterraines, le sol et l’atmosphère proches des zones sismiques du monde est utilisée pour prédire les séismes et les sites de faille active [54].
En termes d’applications, le radon a été mesuré dans des grottes, des spas et des sites géothermiques. Les concentrations de radon ont également été mesurées en tant qu’indicateur géologique du radium et de l’uranium. Pour estimer la charge corporelle en radium, le radon a été mesuré dans l’haleine expirée. Quelques études sur le radon et les produits de désintégration du radon ont principalement été menées dans des environnements intérieurs de différents pays. Plusieurs méthodes de mesure des produits de désintégration du radon ont été développées pour caractériser les environnements souterrains, extérieurs et intérieurs. Toutes les méthodes sont basées sur la collecte de produits de désintégration du radon sur des filtres.
La radioactivité recueillie sur les filtres est déterminée par comptage alpha global ou par spectrométrie alpha. La méthode de Kusnetz [55] et la méthode de Rolle [56] étaient très populaires dans les mines souterraines. Ils fournissent uniquement la concentration d’énergie alpha potentielle (PAEC) ou le niveau de travail (WL).
La concentration des différents produits de désintégration du radon et du PAEC associé est mesurée à l’aide de méthodes plus sophistiquées [56].
Les méthodes actuelles les plus utilisées
Méthodes de mesure dans l’air
La mesure de la concentration du radon dans l’atmosphère permet de détecter l’activité volumique du radon. II est nécessaire aussi de comprendre que tous les systèmes de mesure de l’activité volumique du radon utilisent la détection des particules α émises par la chaîne de désintégration.
Les phénomènes physiques produits par ces rayonnements permettent de concevoir différents types de détecteurs [57].
Détecteurs solides de traces nucléaires (DSTN)
Principe des DSTN
Le principe des DSTN repose sur l’insensibilité aux rayonnements X et γ, ainsi qu’aux électrons, ils ne détectent que les particules chargées lourdes (noyaux de fission, particules α, protons). En le traversant; une particule lourde chargée crée dans un diélectrique organique des dommages d’échelle atomique tout au long de sa trajectoire. Ces dommages ou défauts subsistent après l’irradiation et constituent une trace latente du passage de la particule. A l’issue de l’irradiation, ces défauts peuvent être révélés et rendues observables par un traitement approprié [58], permettant ainsi de quantifier le faisceau induisant l’irradiation [59].
Ce type de détecteur enregistre et conserve les impacts ou traces des particules α émises par le radon et ses descendants qui peuvent être lus ultérieurement [57]. La densité de traces révélées est alors directement proportionnelle à la moyenne de l’activité en radon du site étudié [60].
Techniques de mesure des DSTN On a deux types de DSTN:
– DSTN type LR115
Il s’agit d’un film en couche mince de marque Kodak. Il est constitué d’une couche de nitrocellulose (C6H8N2O9) de 12 μm d’épaisseur moyenne, teintée en rouge et d’un support inerte de 100 μm en polyester.
Le nitrate de cellulose est parmi les DSTN les plus sensibles aux particules alpha. Il peut enregistrer des particules α d’énergie comprise entre 1,4 et 4,7 MeV avec un angle d’incidence allant jusqu’à 50°.
L’insensibilité du LR115 aux rayonnements électromagnétiques et aux électrons présente un grand intérêt pour son utilisation en champs mixte de rayonnements.
Pour la dosimétrie α, sa révélation chimique se fait pendant 2 heures dans une solution de NaOH de molarité 2,5 M à une température de 60 °C. Après traitement chimique, chaque impact de la particule α laisse un micro-trou de 1 à 15 μm de diamètre dans la couche rouge [61].
– DSTN type PADC ou CR-39
De formule chimique brute C12H18O7, ce polymère massif de Polycarbonate d’Allyle diglycol, commercialisé sous le nom de CR-39 [62], est transparent, amorphe, isotrope et beaucoup plus sensible aux particules ionisantes que le LR115. Il présente l’avantage d’enregistrer des particules chargées d’énergie
comprise entre 0,5 à 20 MeV avec un angle d’incidence allant jusqu’à 75°. Une nouvelle génération de ces films est conditionnée et codée par le fournisseur pour avoir une identification unique. Ils sont commercialisés sous le nom de PN3 (NE Technologie, Beenham, Angleterre) avec les dimensions 20 × 25 × 1,5 mm, alors que les films CR-39 classiques sont commercialisés sous forme de feuilles de différentes épaisseurs [63].
Alphaguard
Principe
Le moniteur ALPHAGUARD (marque Génitron) est un appareil qui enregistre en continu la concentration de gaz radon (222Rn). Cet appareil fonctionne par diffusion de l’air dans une chambre d’ionisation. Les descendants du radon sont bloqués par un filtre placé à l’entrée de la chambre de mesure. Seul le radon, et en moindre importance le thoron, sont détectés et mesurés par cet appareil. Les particules alpha émises par le radon créent une ionisation de l’air sur son parcours. Elles produisent ainsi un courant d’ionisation (très faible) qui pourra être mesuré dans la chambre d’ionisation de l’ALPHAGUARD. Cette chambre est constituée d’une enceinte métallique et de deux électrodes aux potentiels différents. Les données enregistrées dans la mémoire de l’ALPHAGUARD (figure 6) sont ensuite traitées par un logiciel spécifique pour pouvoir être présentées sous forme de tableaux de valeurs ou de graphes.
Les graphes montrent ainsi les variations des concentrations en radon pendant la durée des cycles de mesures [65].
Technique de mesure
Alphaguard (Saphymo, anciennement Genitron, Allemagne) est un moniteur de radon portable équipé d’une chambre d’ionisation d’un volume actif de 0,56 litre. La plage de mesure de l’instrument pour le 222Rn est indiquée comme étant comprise entre 2 Bq / m3 et 2,106 Bq / m3. Le signal de la chambre d’ionisation est évalué simultanément sur trois canaux :
le canal 1 applique une évaluation spectrométrique du signal, qui prend l’amplitude du signal et forme en compte. Cela permet de distinguer les véritables événements alpha et autres événements,
le canal 2 utilise un filtre passe-bande, ce qui conduit à un signal d’amplitude proportionnelle à la racine carrée du courant total d’ionisation à l’impulsion supérieure,
le canal 3 est une mesure d’intégration directe du courant d’ionisation.
Les résultats sont combinés à un résultat pondéré avec les poids en fonction de la concentration en radon détectée.
Pour les concentrations de 222 Rn supérieures à 200 kBq/m3, l’instrument fonctionne de manière classique.
Pour les concentrations de 222Rn supérieures à 600 kBq/m3, l’instrument est utilisé comme chambre d’ionisation en mode d’intégration de courant
uniquement; jusqu’à 600 kBq / m3 avec un poids maximal à 200 kBq/m3 [66]. En ce qui concerne le remplissage de la chambre de mesure avec le gaz à
mesurer, les instruments peuvent généralement fonctionner selon deux modes :
mode diffusion est un remplissage passif de la chambre, le gaz se diffuse dans la chambre à travers une fenêtre d’entrée de radon recouverte d’un filtre en fibre de verre sur le côté droit de l’instrument,
mode débit, la chambre est activement ventilée avec une pompe.
Des instruments du type “PQ2000pro” peuvent être adoptés pour mode diffusion et mode débit, tandis que les instruments du type «PQ2000-F» ne peuvent être utilisés qu’en mode débit. L’instrument était à l’origine destiné à la mesure du 222Rn, mais il a été constaté également une sensibilité au 220Rn (thoron) en mode diffusion [67] et en mode flux [68].
Ces instruments sont minus avant la pompe d’entrée d’un filtre à poussière comme l’exige le manuel de la pompe en question. Pour les mesures Alphaguard, le tube est connecté à l’Alphaguard via le filtre à poussière et la pompe. La sortie de gaz de l’Alphaguard est connectée à la sortie d’une hotte. La concentration réelle de radon est évaluée en piégeant le radon et en mesurant la désintégration par spectrométrie gamma [69].
Les mesures gamma-spectrométriques des pièges à radon sont effectuées à l’aide d’un appareil de Canberra détecteur de germanium à large énergie (diamètre actif 70 mm, épaisseur 25 mm, carbone fenêtre, avec préamplificateur intégré) avec un détecteur logé dans un blindage en plomb. Le traitement des données s’effectue grâce aux logiciels Canberra Genie 2000.
Pour des mesures reproductibles dans un puits, les pièges à radon sont centrés manuellement sur le capuchon du détecteur. Les temps de mesure peuvent varier entre 10000 à 81000 secondes, en fonction de l’activité du radon dans l’échantillon. L’évaluation, y compris le marquage des régions d’intérêt, l’ajustement des pics et le calcul de l’activité s’effectue à l’aide du logiciel Canberra Genie 2000 [70].
Dans ce type d’étude, la calibration du spectromètre est réalisée avec un erlenmeyer rempli de 50 ml d’une eau marquée avec une quantité pondérée d’une solution multi nucléaire calibrée contenant 241Am, 109Cd, 57Co, 139Ce, 203Hg, 113Sn, 85Sr, 137Cs, 88Y et 60Co.
Les masses des portions pondérées sont ensuite déterminées par pesée différentielle. Tout processus de pesée lors de la dilution et de la préparation des étalons d’étalonnage est réalisée avec des balances étalonnées DKD, de tel sorte que la traçabilité et les normes d’activité sont maintenues. L’efficacité de l’étalonnage peut être effectuée à l’aide du logiciel Microsoft Excel et les données de surface de pointe d’une analyse du spectre avec le logiciel Genie 2000.
Méthodes de mesure dans l’eau
L’étude de l’activité volumique du radon dans l’eau a fait l’objet de nombreuses études du fait de l’intérêt qu’elle présente en hydrogéologie et de son impact sur la santé. En effet, l’étude en continu de l’activité volumique du radon dans les aquifères profonds a donné des informations importantes sur la composition de ces aquifères, sur la structure de la croûte terrestre, notamment sur la présence de minerais uranifères dans les roches [72]. Le niveau d’activité volumique en radon dans les eaux permet la discrimination entre les eaux de surface présentant quelques Bq/l et les eaux profondes qui peuvent atteindre plusieurs milliers de Bq/l.
La quantité de radon dans les eaux souterraines n’est pas capable de former une phase gazeuse par elle-même, cependant, quand les deux phases (liquide et gazeuse) sont présentes, le radon aura une tendance à se séparer et se partager entre les deux phases et ce d’autant plus facilement qu’il sera entrainé lors du dégazage par sursaturation d’autres gaz comme O2, N2, CO2 [73]. Nous rappelons que le caractère cancérigène du radon a été reconnu par l’Agence Internationale de Recherche contre le Cancer [74] et en 2001, dans le cadre d’une réflexion globale sur l’eau, la commission européenne a émis une recommandation concernant la protection de la population contre le risque radon dans l’eau. A cet effet, la caractérisation des teneurs en 222Rn dans les eaux potables est devenue un élément important des politiques de prévention vis-à-vis du risque sanitaire présenté par ce gaz. Il est à signaler que chaque année, 25000 nouveaux cas de cancer du poumon sont répertoriés aux Etats-Unis est près de 7% sont directement liés à la manipulation de l’eau contenant du radon [75].
Dans cette partie, nous présentons les principes de mesure des concentrations du gaz 222Rn dans l’eau potable par deux dispositifs:
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Table des matières
INTRODUCTION
PREMIERE PARTIE : GENERALITES SUR LE RADON
CHAPITRE I : RAPPELS SUR LE RADON
I. 1. Définition
I. 2. Historique et découverte du radon
I. 3. Origine et formation du radon
I. 3.1. Dans les sols
I. 3.2. Dans l’interface sol-atmosphère
I. 3.3. Dans l’atmosphère
I. 3.4. Dans les maisons
CHAPITRE II : LES DESCENDANTS DU RADON
II.1. Chaine de désintégration du radon
II.2. Les produits de filiation du radon
II.3. Notion de fraction libre et fraction attachée
DEUXIEME PARTIE : METHODES DE MESURE DU RADON ET RADIOPROTECTION
CHAPITRE III : DIFFERENTES METHODES DE MESURE DU RADON
III.1. Historique
III.2.1. Méthodes de mesure dans l’air
III.2.1.1. Détecteurs solides de traces nucléaires (DSTN)
A) Principe des DSTN
B) Techniques de mesure des DSTN
III.2.1.2. Alphaguard
A) Principe
B) Technique de mesure
III.2.2. Méthodes de mesure dans l’eau
III. 2.2.1. Principes
A) Système de détection actif : AquaKIT
B) Système de détection par scintillation
III.2.3 Mesure du radon dans le sol
III. 2.3.1. Spectrométrie gamma
A) Principe
B) Technique de mesure
III.3.1. Le Doseman
A) Caractéristiques
B) Principe
C) Techniques de mesure avec le Doseman
D) Commencer une mesure avec le Doseman
E. Communication avec le PC
IV.1.1 Détecteurs solides de traces nucléaires (DSTN)
IV.1.2. l’Alphaguard
IV.2. Mesure dans l,eau
IV.2.1. Aquakit
IV.3. Mesure du radon dans le sol
IV.4. Doseman
CHAPITRE V : MESURES DE SECURITE OU RADIOPROTECTION
V.1. Définition
V.2. Risque lié à l’exposition au radon
V. 3. Prévention et remédiation
V.4. Techniques de remédiation et de prévention
CHAPITRE VI : RECOMMANDATIONS
VI.1. Types d’exposition
VI.2. Recommandations
CONCLUSION
BIBLIOGRAPHIE
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