MESURES POLARIMETRIQUES POUR UNE RESOLUTION SPATIALE ET TEMPORELLE DE LA BIREFRINGENCE INDUITE

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Matériaux utilisés et spectroscopie de l’ion Néodyme

Les matériaux utilisés dans le laser Méga Joule (LMJ) sont différents verres phosphate dopés Nd. Dans la chaîne d’amplification, il s’agit des verres LG770 et LHG 8 des sociétés SCHOTT [7] et Hoya et du LG760 (SCHOTT) dans le module préamplificateur (MPA). Les verres phosphates possèdent une très basse conductivité thermique, empêchant une cadence de tir laser élevée. Afin d’augmenter la cadence de tir laser, la solution envisagée est de remplacer le verre phosphate par un matériau de conductivité thermique plus élevée, conservant les mêmes caractéristiques optiques que le verre phosphate dopé Nd.
Notre choix s’est arrêté sur le fluorure de calcium (CaF2) dopé Nd. Le Nd :CaF2 en tant que matériau amplificateur montre un faible rendement laser, causé par des effets internes, détaillés dans les paragraphes [§ 1.3, § 1.4]. Cependant, des études récentes sur le co-dopage du Nd :CaF2 ont permis de raviver l’intérêt du Nd :CaF2 en tant que matériau laser. Le laboratoire du CIMAP à Caen est le seul laboratoire français travaillant sur les matériaux fluorure (CaF2, BaF2, SrF2) dopés et co-dopés. La collaboration entre le CEA CESTA et le laboratoire du CIMAP à Caen a permis de définir le matériau Nd :CaF2, co-dopé Lutécium (Lu), répondant aux critères optiques en vue de remplacer le LG760 pour une utilisation en régime impulsionnel à une récurrence de 10 . L’étude spectroscopique du Nd :CaF2, co-dopé Lu, noté par la suite Nd :Lu :CaF2, est l’objet des travaux menés au CIMAP par S. Normani [4].
Dans les paragraphes [§ 1.1, § 1.2], la spectroscopie des matériaux dopés Nd est présentée. Le rôle du codopage dans le Nd :Lu :CaF2 est expliqué [§ 1.3] et les processus parasites possibles lors du pompage optique dans les matériaux dopés Nd sont énoncés [§ 1.4]. Enfin, le Nd :Lu :CaF2 possède des particularités dans ses spectres d’absorption et d’émission qui sont résumés [§ 1.5]. Tout au long de cette partie, les caractéristiques du Nd :Lu :CaF2 sont comparées à celles du LG760, utilisé comme matériau de référence.

Intérêt du codopage avec le Lutécium dans le Nd :CaF2

Le fluorure de calcium (CaF2), est un matériau très pratique en optique. Il est facile à fabriquer, de très bonne qualité optique et peut être utilisé pour réaliser des optiques de grandes tailles (plusieurs dizaines de centimètres). Néanmoins, les cristaux de CaF2 posent une difficulté concernant le dopage pour les applications optiques. Les ions terre rare tendent à se rassembler à l’intérieur du réseau de la matrice hôte plutôt que de suivre une répartition uniforme. Ce phénomène est particulièrement présent dans le cas du CaF2 [10]. Ces rassemblements sont appelés « cluster ». Dans la [Figure I-4], reprise de la référence [4], les différentes configurations possibles du Nd dans la maille cristalline et un exemple de cluster sont présentés.

Croissance cristalline des échantillons de Nd :Lu :CaF2

Ce paragraphe introduit la problématique de la qualité des échantillons de Nd :Lu :CaF2 fournis par le CIMAP. Les cristaux de CaF2 sont isotropes et cubiques. Leur synthèse est réalisée par la méthode de Bridgman-Stockbarger [24]. Le système de fabrication est représenté sur le schéma [Figure I-13] [9]. Les cristaux sont synthétisés à partir de poudre de fluorures alcalino-terreux (CaF2) et de fluorure de terre rare (NdF3, LuF3) placées dans un four. La température du four est supérieure à la température de fusion du CaF2 permettant de rendre le mélange liquide. Les poudres sont initialement placées dans un creuset en rotation (encadré rouge [Figure I-13]). Ce creuset applique un gradient de température après état de fusion des poudres permettant la pousse progressive du cristal. Les cristaux synthétisés au CIMAP ont un diamètre pouvant aller jusqu’à 15 mm sur une longueur allant jusqu’à 5 cm et sont réalisés sur une période de deux à trois semaines. Cette durée de fabrication a été optimisée afin d’avoir le moins de contraintes résiduelles possible dans les cristaux. Une étude sur les paramètres de recuit des cristaux pour la diminution des contraintes résiduelles est menée dans les travaux [9]. Néanmoins, il reste toujours de faibles contraintes résiduelles liées à la méthode de synthèse des cristaux.

Effets thermiques dans un matériau laser dopé Néodyme

L’analyse des effets thermiques et thermomécaniques dans les lasers solides est l’objet de nombreuses études depuis l’invention du laser. Chacune de ces études détaille une géométrie de matériau et de pompage particulière. Généralement le matériau est cylindrique et le pompage est transverse ou longitudinal. Dans notre configuration expérimentale, la géométrie du matériau est parallélépipédique et le pompage est transverse inhomogène. Le formalisme analytique des autres configurations est détaillé dans les références [23], [27] [28] [29] [30].
Dans un premier temps, l’origine des sources thermiques dans les matériaux laser dopés Nd [§ 3.1] est présentée. Les données nécessaires au calcul du dépôt thermique dans les matériaux sont introduites [§ 3.2] ainsi que le formalisme utilisé pour simuler la distribution de température dans les matériaux [§ 3.3]. Enfin, une étude de la relaxation des modes thermiques est présentée [§ 3.4]. Les résultats numériques de la distribution de chaleur dans le matériau pompé sont exposés dans le [Chap. III, § 1].

Calcul de la contrainte limite de fracture des matériaux Nd :Lu :CaF2 et LG760.

Dans le cas du CaF2 la contrainte limite de fracture est donnée par le constructeur [40]. Elle est donnée en fonction de la qualité du polissage des matériaux. Plus il y a de micro fractures et de rugosité, moins la contrainte limite de fracture est élevée. Dans le cas d’un polissage grossier la contrainte limite est de = 34,1 ± 15,1 et elle est de = 157,2 ± 13,7 pour un polissage raffiné.

Dans le cas du LG760, la donnée du constructeur est la « Fracture Toughness », traduit par « résistance à la fracture » : = 0,47 . 1/2. Pour relier ce paramètre à la contrainte limite de fracture, le formalisme utilisé est celui des matériaux très fragiles dans le cas d’une contrainte de Mode I. La contrainte de Mode I correspond à un chargement en tension [41]. Le paramètre correspond à l’intensité de contrainte induite par une micro-fracture dans le matériau, calculée pour le Mode I. Sa valeur limite est notée [42]. L’expression du paramètre est donnée par l’expression : = [1.1 √] √ (53)

avec caractérisant le défaut de surface, la contrainte appliquée sur le matériau et le demi petit axe de la micro-fracture [43]. Pour des micro-fractures de formes elliptiques d’épaisseur inférieure à 0,25 fois l’épaisseur du matériau et un matériau initialement sans contraintes, l’expression de la résistance à la fracture s’écrit : = 1,24 √ (54)

Méthode algébrique de reconstruction de la biréfringence induite

Dans ce chapitre, nous présentons les mesures de biréfringence réalisées sur le LG760 et les échantillons de Nd :Lu :CaF2 [§ 7]. Les mesures sans pompage donnent accès à la biréfringence intrinsèque de l’échantillon et sous pompage à la biréfringence totale, comprenant la biréfringence intrinsèque et induite par le pompage.
Dans le [Chap. III], nous cherchons à simuler la biréfringence mesurée dans le LG760 et le Nd :Lu :CaF2. La biréfringence intrinsèque étant aléatoire d’un échantillon à l’autre, nous simulons uniquement la biréfringence induite par le pompage. Pour comparer simulation et mesure, il est nécessaire de soustraire la biréfringence intrinsèque des échantillons à la biréfringence totale mesurée. Pour cela, nous avons mis en place une méthode algébrique présentée dans ce paragraphe.

Protocole de mesure de la biréfringence totale et relaxation temporelle.

La biréfringence totale a été mesurée sur les six échantillons de Nd :Lu :CaF2. Les [Figure II-19] et [Figure II-20] représentent la biréfringence totale obtenue sur deux échantillons de Nd :Lu :CaF2 à différents temps d’observation après pompage. Les quatre autres échantillons présentent des biréfringences en amplitude similaires aux deux échantillons représentés. La restriction à deux représentations graphiques est donc suffisante pour la compréhension des phénomènes induits dans l’ensemble des échantillons de Nd :Lu :CaF2. Sur les six échantillons testés, deux d’entre eux présentent une forte amplitude de biréfringence totale, les quatre autres présentant une faible biréfringence totale. Les deux échantillons présentés [Figure II-19] et [Figure II-20] appartiennent chacun à l’une de ces deux catégories qui sont détaillées dans ce paragraphe. Nous commençons par présenter la catégorie des échantillons peu biréfringents avec l’exemple de l’échantillon B37.

Résultats de mesures pour la comparaison de la biréfringence induite entre le LG760 et le Nd :Lu :CaF2 à énergie égale déposée

Le pompage des échantillons de Nd :Lu :CaF2 à 797 nm donne lieu à deux coefficients d’absorption distincts en fonction de la largeur spectrale des diodes de pompe [§ 9.1]. La comparaison du comportement sous pompage entre le LG760 et le Nd :Lu :CaF2 doit tenir compte de cette variation. Dans un premier temps, le LG760 est pompé à 791 nm afin d’obtenir le même coefficient d’absorption que le Nd :Lu :CaF2 pour la première largeur spectrale mesurée [Table II-1, 797 (mesure 1)]. Les échantillons de Nd :Lu :CaF2 pompés avec cette largeur spectrale sont les échantillons B37, B38, B48 et B51. La biréfringence induite dans le LG760 et le Nd :Lu :CaF2 pour un dépôt d’énergie identique est représentée [Figure II-31, (a)]. Dans un second temps, le LG760 est pompé à 793 nm afin d’obtenir le même coefficient d’absorption que le Nd :Lu :CaF2 pour la seconde largeur spectrale mesurée [Table II-1, 797 nm (mesure 2)]. Les échantillons de Nd :Lu :CaF2 pompés avec cette largeur spectrale sont les échantillons B38, B52 et B70. La biréfringence induite dans le LG760 et le Nd :Lu :CaF2 pour un dépôt d’énergie identique est représentée [Figure II-31, (b)].

Simulation de la biréfringence induite dans le LG760 et le Nd :Lu :CaF2

Dans le cadre d’étude de matériaux laser transparents, les simulations numériques de dépôt thermique et de contraintes mécaniques induites sont l’objet de diverses publications [64], [65], [66]. L’objectif premier de ces études est de pouvoir anticiper la déformation du front d’onde du faisceau à amplifier et les pertes par changement d’état de polarisation (biréfringence). Selon les géométries de matériau ou de pompage, les distributions de température et de contraintes peuvent largement varier et demandent pour cela un modèle numérique au plus proche des conditions expérimentales.

Le montage présenté dans le [Chap. II] permet d’effectuer les mesures de biréfringence induite dans le matériau par le pompage optique. Néanmoins, les contraintes thermomécaniques sont difficilement mesurables. C’est pourquoi un modèle de calcul numérique 3D a été développé afin de simuler le montage expérimental présenté [Chap. II, § 3]. Ce modèle permet d’étudier les phénomènes difficilement mesurables comme la température et en particulier les contraintes thermomécaniques à l’origine de la biréfringence induite localement dans le barreau [Chap. I, § 5.2]. La simulation permet donc de calculer localement la température dans l’ensemble du barreau puis les contraintes thermomécaniques associées. La résolution 3D de la biréfringence induite est ensuite ramenée à une projection en 2D dans le plan d’observation (0, , , = ) sur la surface de sortie du barreau. De cette manière, nous pouvons comparer les distributions de biréfringence induite obtenues expérimentalement avec les simulations [Chap. II].

Dans ce chapitre, les paramètres physiques et les paramètres matériaux utilisés pour la simulation sont présentés dans un premier temps [§ 1]. Ensuite, la distribution de température dans le matériau pompé est étudiée [§ 2]. Les valeurs calculées par le modèle sont comparées à un modèle simple 1D calculant la température juste après pompage selon le principe de la conservation d’énergie et la loi d’absorption de Beer-Lambert. Après vérification des calculs thermiques, la distribution des contraintes induites par le dépôt de chaleur est présentée [§ 3]. Les contraintes mécaniques sont accessibles en tout point du barreau, ce qui permet de calculer la distribution de biréfringence locale induite dans l’ensemble du barreau [§ 4]. La biréfringence induite en sortie du barreau est présentée dans le paragraphe [§ 5]. Elle est comparée aux résultats expérimentaux [Chap. II, § 8.1]. La comparaison entre les angles propres induits mesurés et simulés est détaillée [§ 6] et les calculs d’erreurs quadratiques sur les simulations sont présentés [§ 7]. Dans un dernier temps, le code de calcul est comparé aux mesures pour des variations du paramètre longueur d’onde de pompe et maintien mécanique [§ 8Erreur ! Source du renvoi introuvable.].

Paramètres de simulation

Dans cette partie sont présentés les paramètres utilisés pour les calculs numériques 3D réalisés avec le logiciel COMSOL® [67]. La plupart de ces paramètres proviennent de mesures présentées dans le chapitre [Chap. II]. Les paramètres mécaniques des matériaux sont issus de la littérature.

Paramètres matériaux

Ratio thermique du LG760 et du Nd :Lu :CaF2

Le ratio thermique a été défini dans le paragraphe [Chap. I, § 3.1] [Eq. 25] et les valeurs du rendement quantique de fluorescence pour les deux matériaux d’étude sont données [Chap. I, § 3.2]. Le ratio thermique dépend de la longueur d’onde de pompe et son expression [Eq. 27] devient après application numérique : = 1 −∗ 1,009. 10−3 ∗( )(101)

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Table des matières

INTRODUCTION
I. PHENOMENES MULTIPHYSIQUES DANS LES MATERIAUX LASER DOPES NEODYME
1 Matériaux utilisés et spectroscopie de l’ion Néodyme
1.1 L’ion Néodyme libre
1.2 Effets spectroscopiques de la matrice hôte sur l’ion Nd.
1.3 Intérêt du codopage avec le Lutécium dans le Nd :CaF2
1.4 Phénomènes parasites d’up-conversion dans les matériaux dopés Nd
1.5 Spectre d’absorption et d’émission de l’ion Nd3+
1.6 Saturation d’absorption
1.7 Pousse cristalline des échantillons de Nd :Lu :CaF2
2 Optique linéaire anisotrope
2.1 Définition des champs d’étude
2.2 Propagation d’une onde plane dans un milieu linéaire anisotrope et équation aux indices
2.3 Directions propres de polarisation
2.4 Représentations graphiques de l’équation aux indices
3 Effets thermiques dans un matériau laser dopé Néodyme
3.1 Phénomènes responsables de la charge thermique dans les matériaux laser dopés Néodyme
3.2 Calcul du ratio thermique dans le cas du LG760 et du Nd :Lu :CaF2
3.3 Equation de la chaleur et formalisme analytique du pompage transverse inhomogène mono coup
3.4 Relaxation des modes thermiques
4 Mécanique des solides continus pour l’étude des contraintes induites par pompage
4.1 Formalisme général
4.2 Equation de Hooke
4.3 Conditions initiales et conditions aux limites
4.4 Calcul de la contrainte limite de fracture des matériaux Nd :Lu :CaF2 et LG760.
5 Biréfringence induite par contraintes thermomécaniques
5.1 Repère cartésien et plan d’observation de la biréfringence induite
5.2 Formalisme général de la biréfringence induite
5.3 Distinction entre les axes propres de biréfringence et de contrainte
5.4 Critère du ratio d’anisotropie ?
6 Conclusion
II. MESURES POLARIMETRIQUES POUR UNE RESOLUTION SPATIALE ET TEMPORELLE DE LA BIREFRINGENCE INDUITE
1 Historique de la mesure et définition de la polarimétrie
2 Principe de la mesure
3 Montage expérimental
3.1 Dispositif de pompage par diode laser
3.2 Dispositif polarimétrique pour la mesure de biréfringence
4 Hypothèses de mesure : absence de double réfraction
5 Choix des temps de mesure post-impulsion
6 Méthode algébrique de reconstruction de la biréfringence induite
6.1 Formalisme de la méthode
6.2 Application à la reconstruction de la biréfringence induite
7 Mesure de la biréfringence intrinsèque et totale des échantillons
7.1 Mesure de la biréfringence intrinsèque et totale : Cas du LG760.
7.2 Mesure de la biréfringence intrinsèque et totale : Cas du Nd:Lu:CaF2
8 Reconstruction de la biréfringence induite.
8.1 Reconstruction de la biréfringence induite dans le LG760
8.2 Reconstruction de la biréfringence induite dans Nd :Lu :CaF2
8.3 Comportement de l’angle propre de biréfringence dans le LG760 et le Nd :Lu :CaF2
9 Comparaison de la biréfringence induite entre le LG760 et le Nd :Lu :CaF2 à énergie égale déposée
9.1 Coefficient d’absorption équivalent entre le LG760 et le Nd :Lu :CaF2
9.2 Résultats de mesures pour la comparaison de la biréfringence induite entre le LG760 et le Nd :Lu :CaF2 à énergie égale déposée
10 Conclusion
III. SIMULATION DE LA BIREFRINGENCE INDUITE DANS LE LG760 ET LE ND :LU :CAF2
1 Paramètres de simulation
1.1 Paramètres matériaux
1.2 Paramètres de simulation du pompage mono-coup inhomogène. Définition de la source de chaleur
1.3 Maillage spatial et temporel
2 Profil de température au centre du barreau pompé
2.1 Résolution équation de la chaleur
2.2 Bilan d’énergie et vérification du calcul COMSOL par conservation de l’énergie
3 Contraintes mécaniques induites dans le barreau
3.1 Profil des contraintes induites calculé par le modèle numérique
4 Méthode de calcul de la biréfringence induite localement dans le barreau
5 Comparaison de la biréfringence induite entre mesure et simulation
5.1 Cas du LG760
5.2 Cas du Nd :Lu :CaF2
6 Comparaison de l’angle de biréfringence induite entre mesure et simulation
7 Calcul de l’erreur quadratique des simulations
7.1 Erreur de calcul du modèle numérique
7.2 Variation des paramètres matériaux tabulés
8 Simulations à différentes longueurs d’onde de pompe et impact du maintien mécanique
8.1 Pompage à différentes longueurs d’onde
8.2 Impact du maintien mécanique
9 Conclusion
IV. OPTIMISATION DE LA BIREFRINGENCE INDUITE DANS LE ND :LU :CAF2
1 Structure du Nd :Lu :CaF2 et notation des angles de rotation de la maille cristalline
2 Simulation d’un pompage longitudinal homogène sur un barreau cylindrique
2.1 Hypothèses et mise en place des grandeurs d’étude
2.2 Validation de la méthode de calcul par intégration des contraintes le long du barreau
2.3 Biréfringence induite en sortie du barreau cylindrique : Concordance entre le calcul intégral et le
calcul matriciel de Jones
3 Pompage transverse et optimisation de la biréfringence induite dans la configuration d’étude
3.1 Comparaison du calcul intégral et du calcul de Jones dans le cas d’un pompage transverse inhomogène sur un barreau parallélépipédique
3.2 Réduction de l’intervalle d’étude des angles ? et ? pour l’étude exhaustive des orientations cristallines
3.3 Détermination de l’orientation cristalline optimale pour le barreau parallélépipédique pompé
transversalement
3.4 Tolérance sur l’angle de minimisation de la biréfringence induite et pourcentage de réduction
4 Simulation de la biréfringence induite des échantillons de Nd :Lu :CaF2
4.1 Impact de la rotation de la maille cristalline autour de (0z) pour une orientation cristalline suivant
4.2 Impact de la rotation de la maille cristalline autour de l’axe (0z) pour une orientation cristalline aléatoire
4.3 Comparaison de la biréfringence induite mesurée dans un échantillon de Nd :Lu :CaF2 et simulée avec orientation cristalline
5 Conclusion
V. SIMULATION D’UN POMPAGE BILATERAL EN REGIME IMPULSIONNEL RECURRENT ET PERSPECTIVES D’ETUDES
1 Contributions au déphasage total induit sous pompage
1.1 La déformation des surfaces d’entrée / de sortie du barreau
1.2 Variation de l’indice de réfraction en fonction de la température
1.3 La variation de l’indice de réfraction en fonction des contraintes mécaniques
1.4 Déphasage total induit en sortie du barreau pompé
2 Simulation d’un pompage bilatéral en régime impulsionnel récurrent
2.1 Expression de la source de chaleur
2.2 Observation des grandeurs d’étude en régime établi
3 Déphasages induits sous pompage et optimisation du déphasage total en sortie du module de pompage diode
3.1 Distributions des trois contributions au déphasage total induit en sortie d’un module de pompage
3.2 Perspectives d’études
4 Conclusion
VI. CONCLUSION ET PERSPECTIVES
A. ANNEXES
1 Calcul de la matrice de transfert du système avec le formalisme de Jones
1.1 Polariseur-analyseur mobiles
1.2 Polariseur-analyseur fixes
2 Coefficients piézo-optiques du CaF2 pur et des verres phosphate LG750, LG760 et LG770
3 Calcul 1D simplifié de la distribution de température dans le barreau
4 Passage de la base cristalline vers la base du laboratoire pour le calcul de la biréfringence induite dans le Nd :Lu :CaF2
5 Influence de l’orientation cristalline sur la distribution de biréfringence du barreau parallélépipédique pompé transversalement.
5.1 Distributions de la biréfringence en fonction des angles ? et ?
5.2 Distributions de la biréfringence en fonction de l’angle ? pour une orientation cristalline centrée autour de [111]
5.3 Distributions de biréfringence utilisées pour la comparaison avec la mesure de biréfringence induite
de l’échantillon B37
B. BIBLIOGRAPHIE