Mesures par méthode de fluorescence X

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Rappel sur la désexcitation des noyaux lourds

La stabilité des noyaux repose sur un équilibre entre la force nucléaire, attractive, et la force electrique, repulsive. Un systeme composite qui n’est pas li´e par un potentiel (par exemple, le syst`eme compos´e form´e au cours d’une r´eaction de quasi-fission) d´ecroˆıt tr`es rapidement vers d’autres noyaux plus stables. Il est alors inappropri´e de parler de noyau pour un tel syst`eme, il est plus rigoureux de parler d’une r´esonance. Bohr et Wheeler ont ´etabli un mod`ele [24] d´ecrivant la fission nucl´eaire comme r´esultant du franchissement d’une barri`ere de potentiel appel´ee barri`ere de fission. Ils ont calcul´e `a l’aide du mod`ele de la goutte liquide l’´energie potentielle d’un noyau en fonction de sa d´eformation. Cette ´energie potentielle pr´esente, pour des noyaux li´es, un maximum `a une d´eformation qselle, appel´ee le point selle, au-del`a de laquelle le noyau va n´ecessairement ´evoluer vers la d´eformation correspondant au point de scission, le point o`u deux fragments distincts sont form´es et se repoussent. La diff´erence de potentiel entre la d´eformation correspondant `a l’´etat fondamental et le point de selle correspond alors `a la barri`ere de fission.
Pour fissionner, un noyau doit donc, s’il dispose d’une ´energie d’excitation inf´erieure `a la barri`ere de fission, franchir celle-ci par effet tunnel ou, s’il dispose d’une ´energie d’excitation suffisante, se d´eformer au del`a du point de selle. Dans tous les cas, la fission sera en comp´etition avec une ´emission de particules (neutron, proton, α, γ) qui doit ˆetre mod´elis´ee. La barri`ere de fission n’est donc pas une grandeur physique directement mesurable. Les connaissances exp´erimentales que nous en avons proviennent g´en´eralement d’une mod´elisation des probabilit´es de fission mesur´ees. En ce qui nous concerne, nous allons plutˆot nous int´eresser `a des noyaux tr`es excit´es et plus pr´ecis´ement au temps de fission du syst`eme super-lourd de Z=120 excit´e `a des ´energies bien sup´erieures `a la barri`ere de fission. Dans le cadre d’une approche purement statistique , le temps de vie du noyau `a chacune des ´etapes de sa d´esexcitation est donn´e par : τ = ~ Γfission + Γparticule (2.1)
o`u Γfission et Γparticule repr´esentent respectivement les largeurs accessibles par la fission et par l’´emission de particules. Le temps de fission du noyau initial sera donn´e par les temps de vie cumul´es de chacun des noyaux transitoires form´es au cours de la cascade de d´esexcitation avant fission.
Une expression classique pour la largeur de fission a ´et´e propos´ee par Bohr et Wheeler [24]. Elle est bas´ee sur le rapport des densit´es de niveaux entre le noyau dans un ´etat non d´eform´e et le point selle. ΓBW f = 1 2πρgs(E∗) Z0 E∗–Bf ρsd(E∗ – Bf – ²)d² (2.2)

Mesures de multiplicit´e de particules de pr´e-scission

La m´ethode la plus souvent utilis´ee pour mesurer les temps de fission est la mesure du nombre de particules ´emises avant et apr`es la scission [35, 36]. Dans la limite o`u l’´emission des particules peut ˆetre d´ecrite de mani`ere statistique et o`u l’´emission simultan´ee de plusieurs particules demeure n´egligeable, le nombre de particules ´emises est cens´ee fournir une horloge. Le temps mis par le noyau depuis sa formation et l’´equilibration de tous ses degr´es de libert´e est alors tir´e d’un calcul de la comp´etition entre la fission et l’´emission de particules.
Pour calculer le temps `a partir des multiplicit´es de particules, il est n´ecessaire de calculer les largeurs d’´emission et de fission `a partir d’un mod`ele statistique. Ces calculs sont d´ependants de nombreux param`etres parmi lesquels figurent les densit´es de niveaux et les ´energies de liaison des particules ´emises. L’´evolution de ces param`etres est g´en´eralement mod´elis´ee, conduisant `a de grandes incertitudes avec l’augmentation de l’´energie d’excitation, la d´eformation ainsi que le rapport N/Z. Il est `a noter que des noyaux exotiques peuvent ˆetre cr´e´es lors de la d´esexcitation rendant ainsi les diff´erents param`etres utilis´es encore plus incertains. De plus, les r´esultats de ces mod`eles sont tr`es d´ependants des conditions initiales suppos´ees. Par exemple, une premi`ere analyse effectu´ee sur une s´erie de mesures de neutrons de pr´e-scission faites par Hinde et al. conduit, pour l’ensemble des syst`emes ´etudi´es, `a des temps de fission compris entre 2 × 10–20s et 6 × 10–20s [37] alors qu’une analyse ult´erieure des mˆemes donn´ees, prenant en compte des effets dynamiques dans la r´eaction, conduit `a des temps plus longs allant de 5 × 10–20s `a 10–18s.

Dans la r´egion des super-lourds, pour le noyau Z=110, la mesure de multiplicit´e de neutrons de pr´e-scission a ´et´e appliqu´ee [39, 40] et perfectionn´ee grˆace `a la technique dite de backtracing (retour aux sources) qui permet la meilleure reproduction possible des donn´ees, grˆace `a la corr´elation entre les observables [41]. Cette analyse a permis de mettre en ´evidence les distributions de multiplicit´es de neutrons pr´esent´ees sur la figure 2.1. La distribution de neutrons de pr´e-scission pr´esente 3 maxima, `a 4, 6 et 8 neutrons, le maximum `a 6 neutrons ´etant interpr´et´e par les auteurs comme ´etant un artefact r´esultant des effets pairs-impairs. Les auteurs associent le maximum `a 4 neutrons `a la quasi-fission et celui `a 8 neutrons `a la fusion-fission du Z=110 (figure 2.1). A partir d’un calcul dynamique ` coupl´e `a un mod`ele statistique, Y. Aritomo et al. [42] ont d´eduit, pour ces donn´ees, les distributions de temps pr´esent´ees `a la figure 2.2.
Toutefois, les multiplicit´es de neutrons de pr´e-scission ne sont pas sensibles aux temps tr`es longs, comme le montre la figure 2.3. Cette figure, adapt´ee de [43], pr´esente des distributions de temps r´esultant essentiellement d’un calcul statistique de d´esexcitation. Les calculs ont ´et´e faits pour des noyaux d’uranium excit´es `a 80 MeV (colonne de gauche) et pour des noyaux compos´es de thorium form´es dans la r´eaction 16O +208Pb `a 140 MeV. Dans les deux cas, les distributions de temps de fission (ligne sup´erieure) s’´etalent jusqu’`a des temps auxquels les ´emissions de neutrons de pr´e-scission (ligne inf´erieure) sont totalement inaccessibles : pour des temps de fission longs, les multiplicit´es de neutrons ne constituent pas une horloge fiable. Une comparaison des temps moyens obtenus `a partir des multiplicit´es de neutrons avec ceux obtenus par des m´ethodes plus directes sera effectu´ee `a la section 2.4.

Mesures par la technique d’ombre dans un monocristal

Le blocage cristallin utilise la propagation des produits de r´eaction dans un cristal pour d´eterminer les temps de fission. Les r´esultats obtenus ne sont pas d´ependants d’un mod`ele nucl´eaire. Un monocristal de tr`es haute qualit´e cristalline est utilis´e comme cible. Lors de l’interaction d’un projectile avec un noyau cible appartenant `a un axe majeur du cristal, le syst`eme compos´e va reculer et sortir de cet axe. Lors d’une fission de ce syst`eme compos´e, les fragments ´emis dans la direction de l’axe subiront une force r´epulsive d’autant plus importante qu’ils sont ´emis pr`es de l’axe. Les ions ´emis le plus pr`es de l’axe cristallin subiront un effet maximum et seront d´evi´es de leur trajectoire initiale tandis que les ions ´emis loin de l’axe subiront peu d’effet et continueront `a se propager dans la direction d’´emission (figure 2.4). Lors de la d´etection des produits de r´eaction pour un m´ecanisme tr`es rapide tel que la diffusion elastique, un creux est observ´e dans la distribution angulaire, dans la direction de l’axe cristallin. Le comblement graduel du creux est observ´e lorsque les temps de r´eaction sont de plus en plus longs. Le remplissage du creux, resultat de l’effet d’ombre, est corr´el´e avec la distance `a l’axe lors de l’´emission de la particule ou fragment. Connaissant la vitesse de recul du couple projectile-cible, il est ainsi possible de determiner le temps de reaction.

Pour un cristal parfait, la d´eviation maximale devrait ˆetre ressentie par un ion ´emis `a une distance nulle de l’axe. Cependant, du fait de l’agitation thermique des atomes du cristal, la zone de d´eviation maximale est la mˆeme pour toute une r´egion autour de l’axe du cristal. L’extension de cette r´egion correspond `a l’amplitude des vibrations thermiques des atomes du cristal. Les creux de blocage pour des temps du mˆeme ordre de grandeur que les vibrations thermiques sont indiscernables les uns des autres, menant `a une sensibilit´e minimum en temps de la m´ethode. La technique impose des limitations, notamment l’obligation d’utiliser une cible monocristalline mince et suffisamment pure. Lors des exp´eriences une attention particuli`ere doit aussi ˆetre apport´ee pour ne pas utiliser des r´egions du cristal qui auraient subi des dommages excessifs. La plus grande limitation vient cependant de l’obligation d’utiliser un cible monocristaline, ce qui restreint grandement les syst`emes pouvant ˆetre ´etudi´es. De plus, il n’est possible de mesurer les temps de r´eaction que pour les fragments d´etect´es dans des directions proches d’un axe cristallin majeur, ce qui limite la mesure de la variation des temps de r´eaction en fonction de l’angle. La m´ethode pr´esente pour notre application, contrairement `a la mesure de multiplicit´es de neutrons de pr´e/post scission, l’avantage d’ˆetre tr`es sensible aux temps longs et l’inconv´enient d’ˆetre moins sensible `a des temps tr`es courts. Une comparaison des temps d´eduits de cette technique pour des noyaux proches de l’uranium avec les temps extraits d’autres techniques sera pr´esent´ee `a la section 2.5.

Mesures par méthode de fluorescence X

L’utilisation de la fluorescence X pour mesurer les temps de vie nucl´eaires a ´et´e propos´ee initialement par Gugelot [44] en 1962.
Lors des collisions entre un ion et un atome, du fait de l’excitation coulombienne (ionisation directe) et de la r´eorganisation des orbitales ´electroniques, des lacunes sont cr´e´ees dans les couches profondes [45, 46]. Ces lacunes seront ´eventuellement combl´ees par des ´electrons venant de couches sup´erieures, ´emettant alors des rayonnements X dont les ´energies correspondent aux diff´erences des ´energies de liaison des ´electrons :EX = Ui – Uf (2.6)
o`u EX est l’´energie du rayon X ´emis, Ui et Uf les ´energies de liaison de l’´electron dans son ´etat initial et final. Pour les couches ´electroniques internes, les ´energies des X varient approximativement comme Z2, rendant alors les ´energies de ces rayonnements caract´eristiques du num´ero atomique des noyaux ´emetteurs. En consid´erant que les temps de vie du noyau ´emetteur et des lacunes sont donn´es par des exponentielles d´ecroissantes non corr´el´ees alors il peut ˆetre montr´e que la probabilit´e d’´emettre un rayon X caract´eristique est en lien avec les deux constantes de temps :PX = Plac τnuc + τlac ω(E) o`u PX est la probabilit´e que le noyau ´emette un X, Plac la probabilit´e pour qu’une lacune soit pr´esente, τnuc et τlac respectivement les temps de vie nucl´eaire et des lacunes et finalement ω(E) le rendement de fluorescence. Consid´erant qu’il y a plusieurs ´electrons sur chaque couche ´electronique, Plac peut ˆetre sup´erieure `a 1. Par exemple, la couche la plus interne, la couche K, a 2 ´electrons, donc pour un rayonnement de type Xk , Plac vaut au maximum 2.
La mesure du nombre d’X caract´eristiques r´esultant de la d´esexcitation des lacunes cr´e´ees lors de la collision fournit donc des informations ind´ependantes de tout mod`ele nucl´eaire sur la dur´ee de vie nucl´eaire. Il convient de noter que dans le cas plus g´en´eral, des X caract´eristiques peuvent ´egalement r´esulter de processus de conversion interne d’un γ ou de capture ´electronique, constituant une des principales limitations de cette technique.
La probabilit´e de cr´eer des lacunes dans le cort`ege ´electronique d’un noyau compos´e issu d’une r´eaction de fusion est g´en´eralement estim´ee `a partir du nombre d’X caract´eristiques d´etect´es en co¨ıncidence avec un noyau diffus´e ´elastiquement `a grand angle. En effet, le param`etre d’impact mis en jeu dans n’importe quelle r´eaction nucl´eaire peut ˆetre consid´er´e comme ´equivalent `a l’´echelle atomique `a celui d’une diffusion ´elastique `a grand angle. Nous reviendrons sur cette question `a la section 3.3.
La largeur naturelle des raies X caract´eristiques d’un ´el´ement a ´et´e mesur´ee et tabul´ee (figure 2.5). Le temps de vie des lacunes tlac est tir´e de ces largeurs Γ grˆace au principe d’incertitude de Heisenberg : τlac = ~ Γ (2.8)

Choix du syst`eme et rappel sur le syst`eme 238U + Ni `a 6,6 MeV/A

Choix du syst`eme

Pour d´evelopper la m´ethode de fluorescence X en l’appliquant aux mesures de temps de fission des ´el´ements super-lourds, nous avons choisi un syst`eme tr`es proche du syst`eme 238U + Ni `a 6,6 MeV/A [23, 22] qui a d´ej`a ´et´e ´etudi´e par la technique d’ombre dans les monocristaux. Cette ´etude avait permis de mettre en ´evidence l’existence de noyaux compos´es de Z=120. Lors de cette exp´erience la cible ´etait compos´ee de nickel naturel. Cette composition de cible ´etait impos´ee en l’absence de monocristaux minces enrichis isotopiquement. Pour l’application de la m´ethode de fluorescence X il est possible de travailler avec des cibles amorphes enrichies isotopiquement. Nous avons donc choisi d’´etudier le syst`eme 238U+ 64Ni `a 6,6 MeV/A conduisant au noyau compos´e 302Z120 avec une ´energie d’excitation (pour un noyau compos´e form´e `a mi-cible) de 79 MeV. Nous avons bombard´e une cible de 64Ni de 2,0 mg/cm2 par une faisceau d’uranium `a 6,6 MeV/A acc´el´er´e par le cyclotron CSS1 du GANIL. Pour ce syst`eme l’angle d’effleurement du projectile est de 14,3° et de 49,7° pour la cible. Pour rappel, l’´energie d’excitation est bien sup´erieure `a la barri`ere de fission pr´edite qui se situerait aux alentours de 7 MeV, selon P.Moller, J.R. Nix, W.D. Myers et W.J. Swiatecki [3] (voir chapitre 1). La cible de 64Ni a ´et´e choisie pour se rapprocher de la fermeture de couche de neutrons pr´edite `a N=184. Il est en effet attendu que la proximit´e de la fermeture de couche augmente la stabilit´e du noyau cr´e´e.

Rappel sur le syst`eme 238U + Ni `a 6,6 MeV/A

Dans la suite de ce manuscrit, nous allons souvent nous r´ef´erer aux r´esultats obtenus pour le syst`eme 238U + Ni `a 6,6 MeV/A [23, 22] lors d’une exp´erience utilisant la technique d’ombre dans un monocristal. Dans cette exp´erience, les produits issus des r´eactions nucl´eaires ´etaient d´etect´es et identifi´es par le multid´etecteur INDRA [55], couvrant un angle solide voisin de 90% de 4π, ainsi que par un t´elescope dit de «blocage» situ´e `a 20° et permettant une mesure tr`es pr´ecise de la distribution angulaire afin de d´eterminer les creux de blocage. Pour tous les d´etecteurs, une identification en Z tr`es pr´ecise des produits de r´eaction a ´et´e obtenue grˆace `a un ´etalonnage `a l’aide de plusieurs faisceaux (U, Pb, Xe, Kr) `a diff´erentes ´energies couvrant les domaines des ´energies d´etect´ees. Le t´elescope `a 20° fournissait une identification en Z et en ´energie des fragments lourds (Z > 15) tandis que INDRA fournissait en plus de l’identification en Z et en ´energie, la multiplicit´e des fragments de masse interm´ediaire (3 ≤ Z ≤ 15) et des particules l´eg`eres. Tous les produits de r´eaction ´etaient ainsi d´etect´es en co¨ıncidence et identifi´es, permettant une d´etermination sans ambigu¨ıt´e des m´ecanismes de r´eaction mis en jeu.
La figure 3.1 donne le num´ero atomique des produits de r´eaction d´etect´es dans le t´elescope de blocage en fonction de l’´energie `a mi-cible, c’est-`a-dire l’´energie lors de l’´emission du fragment en supposant que la r´eaction s’est produite `a mi-cible. 4 zones sont indiqu´ees sur la figure. Elles s´electionnent 4 groupes de fragments issus de diff´erents m´ecanismes de r´eaction. La s´election I est centr´ee sur Z=92 entre E=800 et E=1100 MeV. Le Z et l’´energie de ces ´ev`enements permettent de conclure qu’il s’agit de diffusion in´elastique du projectile. La statistique sur ces ´ev`enements est cependant trop faible pour permettre de d´eterminer les multiplicit´e de particules. La s´election II (27 ≤ Z ≤ 28, 9) est centr´ee sur le Z de la cible. Les faibles multiplicit´es de particules l´eg`eres et de fragments de masse interm´ediaire mP LC=3×10–3 et mIMF =4×10–4 sont compatibles avec la faible excitation du projectile et de la cible lors de la diffusion quasi-´elastique.
La nature des fragments observ´es dans les zones III et IV a ´et´e d´etermin´ee `a l’aide de la somme des Z des fragments d´etect´es et des multiplicit´es de particules l´eg`eres. La figure 3.2 montre la somme des Z (Ztot) des fragments lourds (Z > 15) d´etect´es dans INDRA et dans le t´elescope de blocage en fonction du Z d´etect´e dans le t´elescope de blocage (ZT 2) pour les multiplicit´es de particules lourdes (Z>15) m=2 et m=3. Le ZT 2 permet de d´ecouper la figure pour retrouver les s´elections III (35 ≤ Z ≤ 60) et IV (65 ≤ Z ≤ 85) d´efinies `a la figure 3.1. Pour les ´ev`enements de multiplicit´e 3 on observe une distribution d’´ev`enements ayant, en moyenne, Ztot = 122,1. Ces ´ev`enements peuvent ˆetre interpr´et´es comme des ´ev`enements pour lesquels un fragment de fission s´equentielle de l’uranium a ´et´e d´etect´e dans le t´elescope de blocage et le fragment partenaire ainsi que la cible de recul quasi-´elastique ont ´et´e d´etect´es dans INDRA. Il est important de noter que pour ces ´ev`enements de fission s´equentielle de l’uranium quasiment aucun des fragments d´etect´es n’a un ZT 2 sup´erieur `a 65. Pour les ´ev`enements de multiplicit´e 2 on observe, quelque soit le ZT 2, une distribution d’´ev`enements ayant un Ztot d’environ 120. Ztot de 120, pour une multiplicit´e de 2, indique la s´eparation binaire d’un syst`eme compos´e de la totalit´e des protons du projectile et de la cible. Les fragments proviennent donc soit d’un m´ecanisme de quasi-fission, soit d’un m´ecanisme de fusion suivie de fission d’un syst`eme de Z proche ou ´egal `a 120. Un deuxi`eme groupe de fragments est observable pour une multiplicit´e m=2, caract´eris´e par un Ztot moyen de 94,6, tr`es semblable au Z du projectile 92. La distribution en Z de ces fragments associ´ee `a une multiplicit´e m=2 est semblable `a celle des fragments avec une multiplicit´e m=3. Il est donc raisonnable de supposer que ces fragments proviennent d’´ev`enements de fission s´equentielle pour lesquels le recul ´elastique de la cible n’a pas ´et´e d´etect´e.
Les fragments d´etect´es `a 20°avec ZT 2 ≤ 65 ont donc 2 origines, soit une fission s´equentielle d’un noyau d’uranium, soit une (quasi-)fission d’un syst`eme de Z=120. En revanche, une simple s´election de ZT 2 > 65 permet de supprimer la fission s´equentielle de l’uranium et de s´electionner des fragments de (quasi-)fission du syst`eme Z=120. La pr´ecision de la d´etermination des num´eros atomiques ne permet cependant pas de conclure que le syst`eme composite ayant ´emis les fragments a effectivement un Z=120. N´eanmoins, les faibles valeurs des multiplicit´es de particules l´eg`eres charg´ees et de fragments de masse interm´ediaire mP LC = 5,9×10–2 et mIMF =3,8×10–3, en co¨ıncidence avec les fragments pour 65 ≤ Z ≤ 85 indique que pour la quasi-totalit´e des ´ev`enements de (quasi-)fission aucune particule charg´ee autre que les fragments n’a ´et´e ´emise avant ou apr`es la fission. Malgr´e la r´esolution limit´ee et les erreurs sur la d´etermination du Z, il est donc tout `a fait justifi´e d’affirmer que les fragments observ´es pour un Z > 65 proviennent de la (quasi-)fission du syst`eme composite Z=120.

Table des matières

1 Motivations 
2 A propos des temps de fission
2.1 Rappel sur la d’esexcitation des noyaux lourds
2.2 Mesures de multipliciée de particules de pre-scission
2.3 Mesures par la technique d’ombre dans un monocristal
2.4 Mesures par m´ethode de fluorescence X
2.5 Comparaison des m´ethodes
3 Approche exp´erimentale 
3.1 Choix du syst`eme et rappel sur le syst`eme 238U + Ni `a 6,6 MeV/A
3.1.1 Choix du syst`eme
3.1.2 Rappel sur le syst`eme 238U + Ni `a 6,6 MeV/A
3.2 Technique de fluorescence X appliqu´ee au syst`eme 238U + 64Ni
3.2.1 Energies caract´eristiques et temps de vie des lacunes
3.2.2 Elargissement des raies caract´eristiques r´esultant du temps de vie nucl´eaire ; ´ influence des processus mol´eculaires
3.2.3 Elargissement dˆu aux configurations ´electroniques
3.2.4 Elargissement par effet Doppler
3.2.5 Simulation de l’´elargissement total des raies
3.3 Cr´eation des lacunes en couches profondes
4 Dispositif exp´erimental 
4.1 Les t´elescopes FLUOX
4.2 D´etecteurs germanium
4.3 VAMOS
4.4 Circuit ´electronique de d´ecision
5 Analyse des données 
5.1.1 Etalonnage en ´energie des t´elescopes FLUOX
5.1.2 Identification en num´ero atomique (Z)
5.1.3 R´esolutions obtenues
5.2 D´etecteur germanium
5.2.1 Etalonnage en ´energie
5.2.2 Efficacit´e
5.3 Traitement des co¨ıncidences fortuites
5.3.1 Origine des co¨ıncidences fortuites
5.3.2 Exemples simples
5.3.3 Algorithme de d´econvolution
5.3.4 Spectres d’´ev´enements fortuits
5.4 Soustraction du fond
6 R´esultats exp´erimentaux 
6.1 Identification des m´ecanismes de r´eactions
6.2 Spectres en ´energie des photons
6.2.1 Spectre en inclusif
6.2.2 Spectre en co¨ıncidence avec des fragments lourds
6.3 Erreurs et incertitudes sur les spectres
6.4 Etude de la r´egion des raies ´ XK caract´eristiques du Z=120
6.4.1 Evolution des pics `a 200 keV avec le Z d´etect´e
6.4.2 Recherche de l’origine des pics `a 200 keV
6.5 Multiplicit´e
6.6 Probabilit´e de cr´eation de lacunes K
6.7 Interpr´etation des r´esultats et discussion
7 Conclusions et perspectives 
Bibliographie

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