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Etude de boîtes trigonales de symétrie C3v
L’étude des boîtes trigonales de symétries C3v est motivée par la recherche de systèmes où le clivage de la structure fine de l’exciton est suffisamment faible pour permettre la génération de photons intriqués en polarisation. Nous relatons ci-dessous une partie du cheminement qui a conduit à la croissance de ce type de boîtes.
Pour l’émission de photons intriqués à travers la cascade biexciton (XX0)exciton (X0) état fondamental (Benson et al 2000), les deux chemins possibles de recombinaison doiventêtre indiscernables. Or l’interaction coulombienne d’échange entre électron et trou conduit en général au clivage entre deux modes excitoniques orthogonaux, ce qui définit la structure fine de l’exciton à champ nul, qui se traduit par une séparation en énergie des photons émis selon les deux polarisations linéaires indépendantes.
Pour conserver l’intrication dans cette cascade, le clivage de structure fine doit être plus faible que l’élargissement radiatif des transitions optiques étudiées, typiquement de l’ordre du micro-électron volt (µeV) (Akopian et al 2006, Dousse et al 2010, Kuroda et al 2013).
La plupart des puits quantiques produits sur des substrats d’orientation cristalline [001] ont une symétrie théorique de type D2d. Dans cette symétrie les deux excitons linéaires sont équivalents1, aucun clivage de structure fine ne peut apparaître. L’apparition d’une structure fine dans les puits quantiques GaAs/AlGaAs de type II pour des expériences de résonance magnétique nucléaire détectée optiquement (Kesteren et al 1990, Gourdon et al 1992), ou la mesure de battements quantiques liés à cette structure fine dans ces mêmes puits (Van der Poel et al 1990, Mashkov et al 1997) montrent que les interactions ne sont pas gouvernées uniquement par la symétrie de la structure mais que des effets d’interface ou de couplage peuvent abaisser cette symétrie vers une symétrie locale de type C2v. La valeur du clivage augmente avec la diminution de la largeur du puits (Blackwood et al 1994). Les mesures sur des ensembles de boîtes ne permettent pas de déterminer ce clivage d’échange, seules des mesures sur boîte unique confirmeront sa présence pour les boîtes produites dans des puits quantiques sur substrat [001] par fluctuation d’interface (Gammon et al 1996) ou par auto-assemblage par la méthode Stranski-Krastanov (Bayer et al 1999). La symétrie D2d nécessite deux interfaces opposées identiques et un potentiel de confinement de symétrie cylindrique2 ; les boîtes quantiques auto-assemblées ont généralement une forme pyramidale avec deux interfaces très dissemblables. De plus, l’anisotropie du mécanisme de croissance conduit souvent à une base ellipsoïdale (Ma et al 2001). Pour réduire le clivage d’échange et permettre l’intrication, plusieurs méthodes ont été proposées :
La compensation du clivage par l’application d’un champ électrique dans le plan (Ferreira 2002, Kowalik et al 2005), d’un champ magnétique transverse (Stevenson et al 2006), de recuit (Langbein et al 2004) ou encore l’utilisation des contraintes pour cette compensation (Seguin et al 2005, Seidl et al 2006, Singh et al 2010).
Des méthodes de sélection des boîtes étudiées, de restriction de la longueur d’onde d’émission détectée ou encore une sélection de la fenêtre temporelle de détection (Akopian et al 2006), ces dernières techniques réduisant de façon significative la brillance des sources de photon intriqués. Dans les boîtes quantiques de symétrie trigonale C3v, le clivage d’échange est en principe nul (Singh et al 2009). Dans ce cas, l’équivalence des deux interfaces cylindriques n’est plus nécessaire, il suffit que le potentiel de confinement soit trigonal (typiquement une pyramide à trois côtés), et compatible avec l’orientation des liaisons cristallines.
Cette symétrie est obtenue lorsque l’on effectue la croissance sur un substrat orienté suivant l’axe [111], croissance impossible par la méthode Stranski-Krastanov : les contraintes forment des dislocations et non des îlots pour InGaAs. Des boîtes quantiques de symétrie C3v ont produites grâce à une croissance utilisant un substrat avec des motifs trigonaux (Sugiyama et al 1995, Harmann et al 1997) ou utilisant l’épitaxie par gouttelettes (voir section 2.4.1) pour des boîtes d’InGaAs (Stock et al 2010) ou de GaAs (Mano et al 2010). La déviation de la symétrie trigonale entraîne l’apparition d’un clivage de structure fine généralement plus faible que pour les boîtes produites sur substrat (001), de l’ordre de 10µeV typiquement. Cependant des boîtes en proportion non négligeable présentent un clivage de structure fine plus faible que l’élargissement radiatif, et peuvent donc émettre des photons intriqués. Ceci est vrai pour les boîtes produites par épitaxie par gouttelettes (Kuroda et al 2013) ou par épitaxie sur des substrats avec des motifs trigonaux (Juska et al 2013), sans application de champs externes ni de post-sélection.
De plus, l’épitaxie par gouttelettes métalliques permet la fabrication de boîtes quantiques InAs/InAlAs aux longueurs télécom (1,3 et 1,5µm) possédant un clivage de structure fine inférieur à 5µeV pour 2% des boîtes (Liu et al 2014). Ces mêmes boîtes sont des émetteurs de photons uniques (Kumano et al 2016), ouvrant la voie à la production de paires de photons intriqués à 1,3 et 1,5µm.
Dans ce manuscrit, nous nous intéressons aux boîtes épitaxiées par épitaxie « gouttelette » sur un substrat (111)A. Nous nous concentrerons sur le comportement magnéto-optique de ces échantillons qui ne présente ni couche de mouillage, ni contraintes, et nous en analyserons les spécificités.
Conventions
Pour les repères cartésiens, l’orientation des axes sera choisi en fonction de l’orientation cristalline. Dans ce manuscrit nous utiliserons :
Pour des boîtes selon l’axe [001], nous prendrons x|| [100], y|| [010] et z|| [001].
Pour des boîtes selon l’axe [111], nous prendrons x|| [112 ], y|| [ 1 10 ] et z|| [111] (Sallen et al 2011, Durnev et al 2013).
Pour la notation du spin des particules, nous utiliserons les symboless(p) ous(p) (s(p) ous(p) ) pour les électrons (trous), l’indice indiquant l’orbitale de la particule. Les états singulets (triplets) (voir section 1.4.1.1) seront indiqués parssST .
Pour les études effectuées avec la bobine trois axes, les notations des angles sont indiquées en Figure 1. On utilisera donc B pour la valeur algébrique du champ magnétique appliqué suivant l’axe choisit et Bz sa projection sur l’axe z (direction longitudinale) et Bplan sa projection sur le plan xy (directions transverses).
Règles de sélection des transitions optique
Après un rappel rapide des règles de sélection des transitions optique dans les boîtes de GaAs, nous nous intéresserons aux différentes possibilités de mélange entre les états de valence en symétrie C2v et C3v. Ces mélanges autorisent des transitions qui sinon seraient interdites dans l’approximation dipolaire électrique.
Les règles de sélection optique dans GaAs massif sont bien connues pour les transitions principales (Zakharchenya et al 1971). Celles à l’œuvre dans les boîtes « droplets » de symétrie C3v sont analogues, et peuvent être aisément déduites des tables de couplages de ce groupe (Koster et al 1963) voir Figure 2 pour les transitions entre états s de conduction et de valence (trou lourd ou léger).
Mélange des états dans la bande de valence
Nous allons nous intéresser aux possibilités de couplage entre différents niveaux de trous lourds puis aux couplages entre les trous lourds et légers.
Symétries des différents états de trous
Intéressons nous aux couplages entre les trous lourds ou légers présents sur les deux premières orbitales. La boîte ayant une hauteur beaucoup plus faible que sa largeur, l’orbitale pz est à une énergie bien plus grande et nous la négligerons. Toutes les notations des représentations des différents groupes sont issues du Koster et al 1963.
Les trous lourds (notés hh) sont pour les boîtes C3v dans la représentation réductible 5 6, les fonctions enveloppes des orbitales s étant dans la représentation 1.
Les orbitales enveloppes de type p se transforment comme x+iy (ou x-iy) pour les orbitales px et py et se trouvent dans la représentation 3. L’orbitale pz se transforme comme z qui se trouve dans 1 (l’orbitale pz est située à des énergies plus élevées, hors de notre domaine d’intérêt, nous la négligerons donc pour la suite).
Les trous lourds sur les orbitales s (hh1) sont dans la représentation 5 6.
Les trous lourds sur les orbitales px(y) (hh2) sont donc dans les représentations 2 4.
Ajoutons maintenant les différents états de trous légers qui sont dans la représentation 4 :
Les trous légers sur les orbitales s (lh1) sont dans la représentation 4.
Les trous légers sur les orbitales px(y) (lh2) sont donc dans la représentation réductible
4 5 6.
Nous pouvons remarquer que contrairement aux boîtes C2V, les trous légers et lourds sur la même orbitale n’appartiennent pas à la même représentation3.
Structure fine des complexes excitoniques multichargés
Dans le cas de complexes excitoniques multichargés, plusieurs électrons (ou plusieurs trous) occupent la boîte considérée. Outre l’interaction coulombienne directe entre ces charges, l’interaction d’échange est considérée.
Cas des échanges entre électrons
Nous allons détailler le cas de l’échange entre deux électrons puis l’utiliser pour la détermination des termes d’échange impliquant les trous (trou-trou ou électron-trou).
Deux électrons
Conformément aux cas rencontrés dans la pratique, nous allons nous intéresser à l’échange coulombien entre deux électrons, puis nous rajouterons un troisième électron.
Pour traiter le cas à deux électrons nous allons utiliser l’Hamiltonien effectif d’Heisenberg pour l’échange entre deux spins (1)4 : Hiex,j Di, j Ei, j 1 4Si .S j (3)
Résumé de la comparaison entre les boîtes C2v et C3v
Résumons les différences présentées ici entre les boîtes de symétrie C2v et les boîtes de symétrie C3v en ce qui concerne les propriétés magnéto-optiques.
Pour les boîtes C2v, tous les états de trous peuvent se coupler entre eux (Luo et al 2015) alors que dans les boîtes C3v seuls les trous-lourds (légers) sur les orbitales s peuvent se coupler avec les trous légers (lourds) sur des orbitales p (en se limitant aux deux premiers niveaux liés).
Pour les boîtes C3v le champ magnétique longitudinal couple les états de trous lourds entre eux ainsi que les états « noirs » et « brillants » de l’exciton. Aucun de ces couplages n’existe pour les boîtes C2v. De plus pour le trion les transitions interdites en C2v sont autorisées.
Pour les boîtes C3v le champ magnétique transverse n’a pas d’effet sur les trous et ne couple pas les différents états d’électron ou de l’exciton et du trion. Pour les boîtes C2v le champ magnétique transverse couple les états « noirs » et « brillants » de l’exciton et du trion.
Interaction hyperfine
Depuis les premières expériences montrant l’effet des spins électroniques sur les noyaux (Knight 1949) ou l’action des spins nucléaires sur les électrons (Overhauser 1953) dans les solides, les effets nucléaires ont été largement étudiés (Meier Zarachenya 1984). Le confinement joue un rôle primordial sur l’efficacité de ces effets. Ainsi, les boîtes quantiques tout comme les défauts dans les semi-conducteurs massifs sont de bons candidats pour l’étude de l’interaction hyperfine, en particulier vis-à-vis du problème de l’interaction d’un spin (d’électron ou de trou) avec les noyaux des atomes constituant la boîte quantique. Le couplage entre les systèmes de spin électroniques et nucléaires conduit à des effets de bistabilité en puissance (Skiba-Szymanska et al 2008, Belhadj et al 2008), en champ magnétique (Kaji et al 2007, Maletinsky et al 2007, Krebs et al 2008), en polarisation du laser d’excitation (Braun et al 2006, Urbaszek et al 2013) ainsi qu’à des phénomènes plus originaux comme le verrouillage de la fréquence d’absorption sur celle d’excitation (Lai et al 2006).
Dans les boîtes quantiques (et dans les autres nanostructures présentant un fort confinement), les fluctuations de champ nucléaire sont une des causes principales de la dépolarisation du spin des porteurs en l’absence de polarisation dynamique des noyaux (Burkard et al 1999, Merkulov et al 2002, Semenov et al 2003). Un champ magnétique modeste (100mT typiquement pour les électrons) permet de s’affranchir de cet effet, ce champ peut être externe (Colton et al 2004, Braun et al 2005, Petta et al 2005) ou directement le champ nucléaire lié à la polarisation moyenne des noyaux (Sallen et al 2013).
Les électrons et les trous ont des fonctions de Bloch de type différentes, aussi les interactions nucléaires sont de natures différentes pour ces deux particules. Pour les électrons l’interaction est constituée par le terme de contact de Fermi ; pour un électron d’observable de spin ˆ e S ˆ j avec un ensemble de N noyaux d’observable de spin nucléaire I (Meier Zarachenya 1984), elle est de la forme : e 0 j 2 ˆ j ˆ e ˆ j ˆ e ˆ j ˆ e Hhyp 2 A rj 2IzSzIS I S (37) j
Spectre d’émission de la boîte
Nous allons présenter succinctement une étude de l’énergie de liaison des excitons chargés (trions) en fonction du gap des materiaux constituant la structure et de l’énergie d’émission. Intéressons nous maintenant plus particulièrement aux échantillons étudiés dans ce manuscrit pour avoir un ordre de grandeur des différents gaps optiques présents dans les boîtes de GaAs insérées dans une barrière d’Al0,3Ga0,7As avec une barrière de blocage du courant d’Al0,5Ga0,5As. L’arséniure de gallium a un gap direct d’environ 1,519eV à 4K (toutes les valeurs de gap seront données à 4K). Les barrières ont quant à elles un gap de 1,895eV pour Al0,3Ga0,7As et de 2,079eV pour Al0,5Ga0,5As (Aspnes 1976) (le gap de AlxGa1-xAs devient indirect pour une concentration en aluminium supérieure à 45% et la valeur du gap correspond alors au gap indirect en X). La barrière ne bloque pas aussi efficacement le courant que dans les boîtes InGaAs/GaAs à charge ajustable (Nilson et al 2013).
Energie de liaison des excitons chargés
Intéressons nous maintenant aux énergies de liaison des différents complexes excitoniques en fonction de la longueur d’onde d’émission de la boîte. L’énergie de liaison est définie par l’écart en énergie EBX EX0 EX où EX0 et EX représentent les positions moyennes de l’émission à champ nul de l’exciton et du trion respectivement. Dans les échantillons étudiés X0 correspond toujours à la transition à plus haute énergie, suivie de X+ puis finalement X- (en se limitant à l’exciton et aux trions) en allant vers les basses énergies. L’évolution de l’énergie de liaison dépend principalement de l’énergie d’émission de X0 et donc du confinement dans la boîte quantique en analogie avec les boîtes GaAs (001) produites par épitaxie par gouttelettes (Abbarchi et al 2010). La Figure 5 représente l’énergie de liaison des trions X+ et X-. Une valeur positive indique une émission à plus basse énergie. Nous noterons que ces points regroupent les mesures sur des boîtes appartenant à échantillons (111) différents :
Echantillon à charge ajustable avec une barrière tunnel de 20nm (Bouet et al 2014) ou de 40nm, dans différentes région spatiales et spectrales.
Boîtes à charge non ajustable (Sallen et al 2012, Sallen et al 2013) (non insérées dans une structure p-i-n).
Description du montage expérimental et des échantillons étudiés
Pour permettre l’étude de boîtes quantiques uniques en magnéto-optique, un système de microscopie confocale (Minsky 1957, Brackenhoff et al 1979, Wilson et al 1984) est utilisé. Il permet de travailler avec un faisceau de détection d’un diamètre d’environ un micron carré pour pouvoir étudier une boîte quantique unique. Le principal enjeu pour l’orientation optique du spin lors de l’observation d’un nano-objet unique est de garder une possibilité de contrôle arbitraire de la polarisation pour la détection et l’excitation.
Après avoir présenté le banc de mesure de façon générale, l’utilisation et l’alignement de la « tête » du microscope est explicitée. Pour finir, nous donnons un aperçu des échantillons étudiés et de leurs propriétés structurales.
Banc de mesure
Le banc de mesure est représenté en Figure 6, il est composé d’un ensemble de sources lumineuses, ici deux lasers interchangeables (voir section 2.1.3) et d’un système de microscopie confocale (voir section 2.2) attaché à un magnéto-cryostat (voir section 2.1.2). De la sorte, l’utilisateur peut contrôler le champ magnétique appliqué à l’échantillon ainsi que la tension appliquée à l’échantillon. Dans le travail présenté ici, toutes les mesures ont été réalisées à T=4K.
Spectromètre
La lumière collectée depuis l’échantillon est transportée par fibre optique monomode jusqu’au monochromateur où un système de lentilles adapte l’ouverture numérique de la fibre à celle du monochromateur. Cela a pour conséquence d’augmenter la taille du spot en entrée du monochromateur autour de 20μm de diamètre, ce qui est aussi la taille d’un pixel de la caméra à transfert de charge. La résolution spectrale est donc optimale.
La caméra utilisée est une caméra à transfert de charge refroidie à l’azote liquide (Roper Scientific Spec10-100BR) avec une efficacité quantique de l’ordre de 85%, stable dans la région étudiée ici (690-730nm).
Deux spectromètres ont été utilisés pendant cette étude :
● Au début un simple monochromateur avec une distance focale de 500mm (Acton spectraPro 500i), équipé d’une tourelle à trois réseaux de pas égal à 300, 600, 1200 traits/mm et blazés à 1μm. Le réseau 600 traits/mm est utilisé pour rechercher les boîtes adaptées à une étude. Les mesures les plus précises sont réalisées avec le réseau 1200 traits utilisé au deuxième ordre (sauf indication contraire, toutes les mesures présentées sont effectuées dans cette configuration).
● A partir des mesures quasi-résonantes (voir chapitre 5) un double spectromètre (Acton spectraPro 2500) également équipé d’une tourelle à trois réseaux, dont deux de 150 et de 600 traits/mm et blazés à 500nm, et un réseau holographique de 1800 traits/mm optimisé pour le visible. Les boîtes sont recherchées avec le réseau 600 traits/mm et toutes les mesures (sauf indication contraire) sont réalisées avec le réseau 1800 traits/mm soit une dispersion par étage de 6,47nm/mm (300 traits), 3,14nm/mm (600 traits) et 0,80nm/mm (1800 traits). La taille de la fente intermédiaire peut être ajustée de 20 à 12000μm. Pour toutes les mesures présentées ici, elle est ouverte au maximum afin de conserver une plage d’analyse spectrale suffisante.
Les résolutions des deux systèmes (monochromateur simple à l’ordre deux et double monochromateur) sont comparables (35μeV de largeur à mi-hauteur)7 (voir Figure 7 pour le double monochromateur).
Figure 7 : Image du laser He :Ne à travers le double monochromateur pour le réseau 1800 traits avec la fente d’entrée ouverte à 20μm et la fente intermédiaire ouverte à 12mm. Les points sont les valeurs expérimentales, la ligne rouge est la modélisation de la réponse du spectromètre par une gaussienne.
Le principal avantage du double monochromateur est le taux d’extinction du laser que l’on peut atteindre avec ce système. Couplé avec un filtre passe-bande (Melles Griot FF01- 795/150-25) qui se comporte comme une densité optique 5 à 705nm et possède une transmission supérieure à 96% à 720nm, le système permet de travailler avec une bonne réjection du laser pour un écart d’énergie de 40 meV entre l’excitation et la détection (c’est-àdire de l’ordre de l’énergie d’un phonon optique de 36meV dans GaAs) voir Figure 8. La limite de travail avec la fente entre les deux monochromateurs ouverte au maximum est d’une vingtaine de meV pour l’énergie de séparation. Pour une séparation plus faible entre le signal et le laser d’excitation, la réflexion du laser est trop intense par rapport au signal.
Cryostat
Dans cette étude, deux cryostats à circuit fermé d’Hélium avec un niveau de vibration très bas ont été utilisés (Attodry 1000 et Attodry 2000). Leur conception est similaire. Il s’agit de magnéto-cryostat à circulation d’Hélium dont le tube à échantillon est refroidi à 4K.
L’échantillon est placé sur trois nano-positionneurs (XYZ) piézo-électriques (Attocube AnP101) fonctionnant pas à pas, donc ne nécessitant pas l’application d’une tension continue, qui possèdent une course de 5mm et un pas minimal de l’ordre de la dizaine de nanomètres.
La stabilité est suffisante pour observer la boîte sans réalignement pendant des jours. Lors de l’application d’un champ magnétique, les mouvements induits sont suffisamment faibles pour permettre la détection de la luminescence durant toute l’expérience mais un réalignement est souvent nécessaire après une rampe en champ magnétique au-delà de 5T, afin d’optimiser le signal détecté.
La stabilité suffisante ainsi que la durée des expériences de magnéto-spectroscopie (jusqu’à 30h), nous ont conduit à l’automatisation de la plupart des campagnes de mesures. La différence entre les deux cryostats utilisés réside dans leurs bobines magnétiques. Le premier (que nous appellerons Atto1000) a une bobine 9T, permettant de varier le champ magnétique B de +9 à -9T dans la configuration Faraday ( B|| q || Oz ) ou Voigt (B q,q || Oz ), Oz étant l’axe de croissance de l’échantillon. Le deuxième (Atto2000) permet d’atteindre uniquement 5T suivant cet axe, mais il est équipé de trois bobines orthogonales permettant la création d’un champ magnétique d’orientation quelconque par rapport à l’axe optique dans une sphère de 2T de rayon.
Lasers
Deux types de source laser ont été utilisés durant cette étude : un laser He :Ne (Melles Griot 05-LHP-925 puis 05-LHP-928) pour l’excitation dans la barrière. Nous parlerons plus loin d’excitation non résonante en opposition aux expériences où l’excitation s’effectue sur des transitions intra-boîte (quasi-résonante) grâce à un autre laser, un laser Ti :Sa continu (Coherent 890 Ti :Sa) pompé au moyen d’un laser émettant à 532nm (Coherent Verdi V10).
Quelle que soit la source utilisée, le faisceau est couplé dans une fibre monomode (Thorlabs SM600) avec une lentille de couplage adaptée à chaque couple laser-fibre et placée après deux miroirs permettant de régler finement l’axe de propagation de la lumière par rapport à celui de la fibre.
La puissance d’excitation maximale est d’environ 30μW avec un He :Ne et 100μW avec le Ti :Sa. Le diamètre du spot d’excitation étant de l’ordre de 1 μm², la puissance par unité de surface est donc comprise entre 30 et 100μW/μm². Lorsque nous nous référerons à la puissance nous utiliserons uniquement la valeur de la puissance et non la densité surfacique de puissance (considérant la taille du spot constant d’une expérience à l’autre).
Automatisation
Une partie importante de ma contribution à cet aspect a consisté à améliorer les fonctions du programme Labview de pilotage de l’ensemble expérimental et à en développer de nouvelles. Le programme permet maintenant de réaliser certaines expériences courantes ou répétitives de façon totalement automatique. L’idée générale de l’algorithme est d’utiliser un sous-programme pour chaque type d’expérience différente : par exemple, une rampe en champ magnétique de 0 à 9T avec un pas de 100mT, tout en contrôlant aussi la tension appliquée à l’échantillon et les polarisations d’excitation et de détection. Des tests répétitifs comme les calibrations des lames à cristaux liquides ont été aussi automatisés.
Description de la t êt e du microscope confocal
Le microscope confocal utilise des fibres optiques monomodes (Thorlabs SM 600) qui servent aussi de sélecteur spatial pour la détection et l’excitation (le coeur de fibre a un diamètre de 5μm). La tête de microscope peut être décomposée en trois parties :
une partie centrale composée de trois lames de verres servant de séparateur de faisceau pour permettre un recouvrement des axes optiques d’excitation et de détection,
un bras d’excitation définissant l’axe optique de l’excitation et contrôlant la polarisation du laser,
un bras de détection définissant l’axe optique de détection et contrôlant la polarisation de la photoluminescence émise,
une lentille asphérique de petite focale (f=1,8mm) et de grande ouverture numérique (N=0,65) servant d’objectif de microscope.
Principe de fonctionnement
Partie centrale
Concentrons nous d’abord sur la structure principale appelée tête. Elle est composée de trois lames montées à 90°. Le chemin d’excitation utilise les réflexions (4% de lumière réfléchie) et le chemin de détection utilise la transmission à travers les lames (96% de lumière transmise) voir Figure 9.
Pour atteindre une indépendance totale dans la gestion de la polarisation du laser d’excitation ou de la photoluminescence détectée, la tête ne doit pas modifier la polarisation de la lumièretransmise ou réfléchie. Or la réflexion (transmission) des lames de verres (96% de transmission 4% de réflexion) dépend de l’orientation du vecteur polarisation de la lumière par rapport au plan de réflexion. On parle de composante s (p) pour la partie perpendiculaire (parallèle) au plan d’incidence. Une lumière polarisée circulairement ressortira donc avec une polarisation elliptique par rapport à l’axe de propagation après une réflexion ou une transmission. Pour éviter cela, deux lames de verre sont montées à 90° pour que la réflexion sur l’axe p de la première lame corresponde à l’axe s de la seconde lame. Grâce à cela le taux de polarisation de l’onde transmise est la même quelque soit l’angle d’incidence par rapport au plan de réflexion : les paramètres de Stokes de l’onde ne sont pas modifiés. Le problème de cette méthode est la perte de puissance lors des deux réflexions pour l’excitation : 0,16% (4%4%) seulement de la puissance d’excitation est transmise.
La tête du microscope est commune à toutes les expériences réalisées, les trois lames de verre sont alignées afin de maintenir la polarisation, de façon à éviter des erreurs systématiques dans la mesure de la polarisation (voir section 2.2.2.1). La stabilité de cette partie est excellente.
Pour des mesures à plus forte puissance d’excitation, une tête ne comportant qu’une lame d’excitation peut être utilisée. La polarisation d’excitation et de détection n’est alors plus arbitraire mais nous pouvons travailler avec un couple excitation, détection soit linéaire, soit circulaire (section 2.3.3 de Bouet 2015 pour plus de détails sur cette configuration). Cette configuration permet d’atteindre des puissances de l’ordre de 200μW avec le laser He :Ne (soit environ dix fois plus qu’avec deux lames). Elle sera utilisée dans les mesures en champ transverse.
Le bras d’excitation
Le bras d’excitation contient une source assimilable à une source quasi-ponctuelle dont l’étendue correspond au coeur de la fibre monomode (environ 5μm de diamètre). Après collimation par une lentille asphérique (Thorlabs C260TME-B) le faisceau passe à travers un polariseur linéaire (Thorlabs GL10-A) qui fixe l’axe de polarisation de l’onde à 45° des axes neutres de la lame biréfringente programmable qui suit (Meadowlark). En fonction de la tension appliquée sur la lame à cristaux liquides, la polarisation d’excitation peut être précisément contrôlée (voir section 2.2.2.1). La polarisation en sortie de la fibre monomode est linéaire et varie en fonction des contraintes dans la fibre. Une lame demi-onde est ajoutée avant le polariseur linéaire pour optimiser l’intensité transmise par le bras en ajustant la polarisation linéaire selon l’axe du polariseur linéaire d’entrée.
Le bras de détection
Le bras de détection est basé sur le même principe que celui d’excitation. La photoluminescence passe à travers une seconde lame à cristaux liquides à retard variable. L’onde émise passe ensuite à travers un polariseur linéaire qui sert d’analyseur. Le signal est ensuite focalisé (Thorlabs C280TME-B) sur le coeur d’une fibre monomode identique à celle d’excitation. Nous optimisons le couplage à la fibre de détection de façon à maximiser la puissance du signal détecté.
Les deux bras sont réalignés et re-calibrés avant chaque campagne d’expériences, les lames-retard programmables à cristaux liquides sont calibrées lors d’une procédure décrite en section 2.2.2.1.
Polarisation
Calibration
Avant de commencer la calibration des lames-retard, nous calibrons les lames de verre servant de séparateur de faisceaux décrites en section 2.2.1.1.
Pour effectuer cette tâche, il faut s’assurer que les axes p et s des deux différentes lames de verre coïncidents parfaitement pour l’excitation et pour la détection. Pour cela, nous envoyons un laser polarisé circulairement sur un bras donné et nous mesurons l’intensité transmise en fonction de l’angle de rotation d’un polariseur linéaire (voir Figure 10). Le diagramme en représentation polaire obtenu permet de vérifier si la lumière transmise est bien polarisée circulairement.
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Table des matières
Introduction
1 Chapitre 1 : Introduction aux boîtes quantiques (111)
1.1 Etude de boîtes trigonales de symétrie C3v
1.2 Conventions
1.3 Règles de sélection des transitions optique
1.3.1 Mélange des états dans la bande de valence
1.3.1.1 Symétries des différents états de trous
1.3.1.2 Mélange des états de trous
1.4 Structure fine des complexes excitoniques multichargés
1.4.1 Cas des échanges entre électrons
1.4.1.1 Deux électrons
1.4.1.2 Trois électrons
1.4.2 Cas de l’échange coulombien entre états de trous
1.4.3 Cas de l’échange coulombien entre électron et trou
1.5 Magnéto-photoluminescence des complexes
1.5.1 L’électron
1.5.1.1 Couplage avec le champ magnétique dans une boîte C2V
1.5.1.2 Couplage avec le champ magnétique dans une boîte C3V
1.5.2 Le trou
1.5.2.1 Couplage avec le champ magnétique dans une boîte C2V
1.5.2.2 Couplage avec le champ magnétique dans une boîte C3V
1.5.3 L’exciton neutre
1.5.3.1 Boîtes de symétrie C2v
1.5.3.2 Boîtes de symétrie C3v
1.5.4 Le trion (X+, X-)
1.6 Résumé de la comparaison entre les boîtes C2v et C3v
1.7 Interaction hyperfine
1.8 Spectre d’émission de la boîte
1.8.1 Energie de liaison des excitons chargés
2 Chapitre 2 : Description du montage expérimental et des échantillons étudiés
2.1 Banc de mesure
2.1.1 Spectromètre
2.1.2 Cryostat
2.1.3 Lasers
2.1.4 Automatisation
2.2 Description de la tête du microscope confocal
2.2.1 Principe de fonctionnement
2.2.1.1 Partie centrale
2.2.1.2 Le bras d’excitation
2.2.1.3 Le bras de détection
2.2.2 Polarisation
2.2.2.1 Calibration
2.2.2.2 Résolution en polarisation
2.2.3 Résolution spatiale du microscope confocal
2.3 Alignement de la tête de microscope
2.3.1 Méthodologie expérimentale
2.3.2 Optimisation de la focalisation
2.4 Echantillons
2.4.1 Méthode de croissance : Epitaxie par gouttelette
2.4.2 Caractérisation des échantillons
2.4.2.1 Photoluminescence sur des ensembles de boîtes
2.4.2.2 Echantillon à charge ajustable
3 Chapitre 3 : Contrôle de l’état de charge
3.1 Principe de fonctionnement
3.1.1 Schéma de bande
3.1.2 Mesures courant-tension
3.2 Mesures expérimentales sur les échantillons à charge ajustable
3.2.1 Premières mesures
3.2.2 Importance de l’énergie d’émission de la boîte
3.2.2.1 Boîtes quantiques émettant à des énergies EPl>1,8eV
3.2.2.2 Boîtes quantiques émettant à des énergies EPl<1,8eV
3.2.3 Echantillons avec une barrière tunnel de 20nm
3.2.3.1 Transitions abruptes
3.2.3.2 Séparation des complexes et complexes fortement chargés
3.2.3.2.1 Intensité en fonction de la tension
3.2.3.2.2 Orientation de spin par pompage optique dans les structures à charge ajustable
3.2.3.3 Structure fine des complexes chargés
3.2.3.3.1 Echange coulombien entre les électrons
3.2.3.3.2 Echange coulombien entre les électrons et les trous
3.2.3.3.3 Evolution de l’amplitude des termes d’échange coulombien avec la tension appliquée
3.2.3.4 Etats excités
3.2.3.4.1 Photoluminescence
3.2.3.4.2 Spectroscopie d’excitation de photoluminescence
3.2.3.4.3 Orientation de spin par pompage optique pour les électrons et pour les trous 96
3.2.3.4.3.1 Puissance d’excitation
3.2.3.4.3.2 Résonance d’absorption utilisée pour l’orientation de spin
3.2.3.4.3.3 Champ électrique interne
3.2.3.4.3.4 Résumé
4 Chapitre 4 : Magnéto-spectroscopie des complexes chargés
4.1 Magnéto-spectroscopie en champ longitudinal des boîtes (111) ayant une symétrie C3v
4.1.1 Détermination des tenseurs de Landé en champ magnétique longitudinal
4.1.1.1 Mesures de la position des raies de X-
4.1.1.2 Mesure de la position des raies de X0
4.1.1.3 Evolution de gh avec l’état de charge
4.1.2 Variation des valeurs des facteurs g avec l’énergie d’émission des boîtes
4.1.2.1 Evolution de gh
4.1.2.2 Evolution de ge
4.1.3 Magnéto-spectroscopie des complexes chargés
4.1.3.1 Signature magnéto-spectroscopique des complexes
4.1.3.2 Aperçu général
4.1.3.3 Résultats expérimentaux
4.1.3.3.1 Trion chaud X-*
4.1.3.3.2 Trion chaud X+*
4.1.3.3.3 L’exciton doublement positivement chargé X2+
4.1.3.3.4 L’exciton doublement négativement chargé X2-
4.1.3.3.5 L’exciton triplement négativement chargé X3-
4.1.3.3.6 L’exciton quadruplement chargé X4-
4.1.4 Magnéto spectroscopie des transitions 25-40 meV au dessus des transitions électron s-trou s
4.2 Conclusion
5 Chapitre 5 : Etudes des interactions entre spins électroniques et nucléaires dans les boîtes GaAs (111) non contraintes
5.1 Magnéto-spectroscopie en champ longitudinal des boîtes (111)
5.1.1 Résultats experimentaux sur le trion positivement chargé X+
5.1.1.1 Détermination du décalage Overhauser pour les électrons et les trous
5.1.1.1.1 Convention utilisée pour la présentation des résultats expérimentaux .. 142
5.1.1.1.2 Interaction hyperfine avec les trous
5.1.1.1.3 Interaction hyperfine avec les électrons
5.1.1.2 Résultats expérimentaux
5.1.2 Bistabilité de la polarisation électronique et nucléaire en champ magnétique longitudinal
5.1.2.1 Résultats expérimentaux
5.1.3 Effet nucléaire à faible champ appliqué
5.2 Complément sur le trion négativement chargé X- en champ magnétique longitudinal
5.3 Magnéto-spectroscopie en champ transverse des boîtes (111)
5.3.1 Anisotropie du facteur de landé des électrons dans le plan
5.3.2 Effet Hanle
5.4 Conclusion
6 Conclusion : bilan et perspectives
7 Annexe : Calcul de l’échange coulombien pour trois électrons
8 Annexe : Calcul du décalage Zeeman et Overhauser pour les trous
8.1 Décalage Zeeman
8.2 Décalage Overhauser pur
8.3 Effet combiné des décalages Zeeman et Overhauser
8.4 Extraction du décalage Overhauser à champ magnétique non nul
9 Annexe : Magnéto-spectroscopie des transitions électron p-trou s
9.1 Photoluminescence
9.2 Spectroscopie d’excitation de la photoluminescence sous champ magnétique
10 Annexe : Magnéto-spectroscopie des boîtes GaAs (111) en champ transverse ou incliné : Effet Hanle nucléaire
10.1 Excitation non résonante avec la tête forte puissance
10.1.1 Etude en puissance de l’intensité émise par X+ et X0
10.2 Excitation non résonante
10.2.1 Effet Hanle anormal en champ transverse (Voigt)
10.2.2 Effet Hanle nucléaire sous champ magnétique incliné
10.2.2.1 Polarisation électronique
10.2.2.2 Bistabilité en champ magnétique incliné
10.2.2.3 Rebond de la polarisation électronique
10.3 Excitation quasi-résonante
10.4 Conclusion
Références
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