L’ozone dans la basse troposphère : influence du couvert végétal et de la dynamique des basses couches 

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Le monoxyde de carbone

L’oxydation du méthane par OH contribue avec le même ordre de grandeur que les processus technologiques de combustion et industriels, la combustion de la biomasse et l’oxydation des hydrocarbures non méthaniques à la source de CO. Malgré de grandes incertitudes, environ 2/3 du CO est émis directement et 1/3 est produit dans l’atmosphère. Comme pour le méthane son principal puits est l’oxydation par OH. Celle-ci étant plus rapide que celle du méthane, les taux de CO sont plus faibles dans l’atmosphère, de l’ordre de 90 ppbv [Delmas et al., 2005] et le temps de vie du CO est de l’ordre de 2 mois. La variabilité spatiale du CO est plus grande que celle du méthane mais plus petite que celle des NOx. Sa concentration peut être 5 à 10 fois plus élevée proche des sources que dans des régions reculées (océaniques par exemple). Sa relative longue durée de vie lui permet d’être transporté loin des sources, ce qui explique pourquoi il est souvent utilisé comme traceur des sources d’hydrocarbures (pollution anthropique ou feux de biomasse). Les régions tropicales participent à environ 65% des émissions directes de CO et à environ 75% de la production photochimique globale du CO dans la troposphère selon l’étude de Horowitz et al. [2003]. Les auteurs de cet article compare leur bilan de CO avec d’autres études et ils notent en particulier l’incertitude existant sur les émissions directes de CO et celles des composés organiques volatiles et leur influence sur le bilan global du CO. Par exemple l’oxydation de l’isoprène explique entre 9 et 16% de la quantité de CO troposphérique selon les inventaires d’émissions [Pfister et al., 2008]. Shindell et al. [2006] montrent que la plupart des modèles globaux sous-estime les concentrations de CO, en particulier dans l’hémisphère nord et ils suggèrent que les émissions annuelles issues de la combustion d’énergie fossile en Asie de l’est et les émissions saisonnières des feux de biomasse en Afrique centrale sont grandement sous-estimées dans certains inventaires actuels.

Les composés organiques volatiles (COVs)

Le terme « composés organiques volatiles » (COVs ou VOCs en anglais) décrit l’ensemble des gaz organiques exceptés le CO et le CO2. Les COVs jouent un rôle majeur dans la chimie de la troposphère aussi bien à l’échelle urbaine qu’à l’échelle rurale. A 90% d’origine naturelle, les COVs sont essentiellement émis par la végétation et majoritairement sous la forme d’isoprène (C5H8) et de terpènes (C10H16) [Delmas et al., 2005]. Les 10% d’origine anthropique résultent des combustions fossiles et de biomasse à parts égales. Les COVs sont émis par la combustion fossile majoritairement dans l’hémisphère nord, cependant l’augmentation de la densité de population dans les pays en voie de développement associée à la généralisation de l’utilisation de véhicules accroît ces émissions dans l’hémisphère sud. En ce qui concerne les pays tropicaux, la combustion de la biomasse est une des principales sources de COVs avec la végétation dense des forêts et savannes. L’élimination de ces COVs de l’atmosphère s’effectue essentiellement par réaction d’oxydation avec OH ou O3 de jour, ainsi que NO3 de nuit. Leur réactivité avec OH, O3 et NO3 est trés variable, ce qui explique des durées de vie s’échelonnant entre quelques heures et quelques jours et des distributions spatiales trés hétérogènes. Les temps de vie photochimique des COVs sont petits devant le temps de vie du CO (2 mois) ou du méthane (10 ans). Alors que le méthane et le CO participent à la production d’ozone à l’échelle globale et régionale, les COVs ont un effet plutôt local sur celle-ci.
Les relations entre l’ozone et ses précurseurs ne sont pas linéaires. Deux régimes de la production d’ozone sont distingués : le régime sensible aux NOx (la production d’ozone augmente avec la quantité de NOx disponible et change peu avec l’augmentation de COVs) et le régime sensible aux COVs (la production d’ozone augemente avec les COVs et dimi-nuent avec les NOx). La Figure 1.1 illustre ces deux régimes de la production d’ozone et souligne les difficultés rencontrées lors de la mise en place de politiques environnementales visant à la réduction d’ozone dans les régions polluées. Il est nécessaire de connaître le régime photochimique considéré afin que les mesures de réductions soient efficaces.

Les puits de l’ozone

Nous avons pour le moment expliquer les processus de formation de l’ozone dans la tro-posphère ainsi que lister succintement les différents gaz en trace dits « précurseurs d’ozone » car nécessaires à sa production photochimique. Nous allons à présent détailler les processus aboutissant à une perte nette d’ozone : la destruction photochimique et le dépôt sec sur les surfaces (sol, végétation).

La destruction photochimique

Le principal puits photochimique de l’ozone est l’ensemble des réactions (R.1.11), (R.1.12) et (R.1.13) lié à sa photolyse. Cette voie d’élimination dépendant de la quantité de vapeur d’eau, elle est donc plus efficace aux faibles latitudes (c’est-à-dire les tropiques) et altitudes, où le rayonnement est plus intense et l’humidité plus grande.
Nous avons vu aussi que la présence simultanée de radicaux et de NO favorisent la production nette d’ozone car les réactions (R.1.7) et (R.1.8) déplacent l’équilibre entre NO et NO2 sans consommer d’ozone par réaction avec NO. Ceci reste valable tant que le rayonnement solaire permet la photodissociation de NO2 et la production de OH. De nuit, la réaction de O3 avec NO domine alors, ce qui conduit à une destruction nette de l’ozone. Ce processus est d’autant plus important que les concentrations de NO sont élevées, comme en ville (>100 ppbv), l’ozone étant alors consommé par NO. On parle de titration de l’ozone par NO.
A l’inverse en l’absence de NO, le radical HO2 va réagir avec O3 pour permettre la conversion de HO2 en OH (R.1.15).
HO2 + O3 −→ OH + 2O2 (R.1.16)
Lorsque la réaction R.1.16 remplace la réaction R.1.7, alors l’oxydation de CO (et des autres hydrocarbures) aboutit à la destruction de l’ozone. Nous voyons ainsi apparaître un niveau critique de NOx qui décide du sort du radical HO2. Le seuil de concentration en NOx en dessous duquel O3 est détruit et au dessus duquel il est produit dépend des concentrations locales de O3 (et de la production en HOx = OH + HO2 en fait). La limite entre une production nette positive et négative correspond à la surface à un rapport de mélange d’environ 55 pptv en NOx (Fig. 1.2). En haute troposphère, la production nette d’ozone est toujours positive , par contre elle tend vers une asymptote nulle en atmosphère peu polluée en NOx. Cependant, dans le cas d’une atmosphère riche en NOx, la production d’ozone varie non-linéairement avec la concentration en NOx. Elle augmente jusqu’à atteindre un maximum (pour un rapport de mélange en NOx de 200 ppt environ à 10 km d’altitude) pour ensuite diminuer. Par conséquent dans les régions trés polluées en NOx pour lesquelles la production d’ozone se situe au delà de ce maximum, une augmentation des NOx entraîne une diminution de la production d’ozone.
L’ozone troposphérique : ses sources et ses puits
La destruction photochimique de l’ozone a été évaluée par Horowitz et al. [2003] à l’aide du modèle MOZART-2. Ils ont estimé que 75% de la destruction photochimique (4749 Tg(O3).an−1) de l’ozone troposphérique a lieu dans les tropiques et essentiellement dans les basses couches de la troposphère, où d’une façon générale, la photochimie est plus rapide et active. Le rôle des espéces halogénées réactives (comme Cl, Br) dans la chimie troposphérique fait l’objet de nombreuses études controversées et diverses observations semblent montrer l’existence de la destruction de l’ozone par les halogénés dans la couche limite continentale et pas seulement dans les régions polaires [Platt et Hönninger , 2003].
En dehors de la couche limite de surface, où les effets de surface sont importants, ou bien dans la couche limite maritime, l’élimination de l’ozone par la photochimie est son principal puits dans la troposphère. Cependant, au dessus des continents, la vitesse de dépôt sec de l’ozone est un ordre de grandeur plus grand qu’au dessus des océans, le dépôt sec de l’ozone entre en compétition avec la destruction photochimique et peut devenir le processus d’élimination dominant.

Le dépôt sec

Le dépôt sec des espèces gazeuses et des particules correspond à leur transport entre l’atmosphère et les surfaces en l’absence de précipitation, en fait à leur absorption ou adsorption au niveau de la surface sur le sol, la végétation, etc…. Ce processus dépend de trois facteurs principaux tels que le niveau de la turbulence atmosphérique (ce qui implique différents comportements entre le jour et la nuit), les propriétés chimiques de l’espèce et la nature de la surface. Une vitesse dite de dépôt sec, vd = avec Fc le flux vertical de l’espèce considérée et c(z) la concentration de l’espèce à l’altitude z, est usuellement utilisée pour paramétrer ce processus . En ce qui concerne l’ozone, vd varie de 0.07 cm s−1 au dessus de l’océan à 0.4 cm s−1 en moyenne au dessus du continent. Cependant, les vitesses de dépôt continentales de l’ozone présentent une grande variabilité avec des valeurs faibles au dessus des régions désertiques (0.1 cm s−1) et des valeurs élevées au dessus des forêts tropicales denses. Durant la campagne amozonienne Amazonian Boundary Layer Experiment (ABLE) 2B [Fan et al., 1990], lors des travaux de Matsuda et al. [2006] sur une forêt tropicale en Thaïlande et durant la campagne LBA-EUSTACH à Rondonia au Brésil [Rummel et al., 2007], les flux d’ozone ont été mesurés continument au dessus des forêts tropicales pendant la saison humide et des vitesses de dépôt pour l’ozone de l’ordre de 1.8-0.26 cm s−1, 0.25-0.65 cm s−1 et 0.3-1.5 cm s−1 respectivement ont été calculées. La variabilité des vitesses de dépôt est entre autre fonction de l’heure du jour avec des valeurs plus fortes de jour que de nuit du fait d’une turbulence atmosphérique plus importante et d’une ouverture stomatale plus large favorisant l’absorption ou adsorption sur les surfaces végétales. Le dépôt sec d’ozone est son principal puits dans la couche limite atmosphérique (CLA) et peut entraîner une perte nette d’ozone de l’ordre de -2.0 ppbv jour−1 dans la CLA de la forêt amazonienne pendant la saison humide [Jacob et Wofsy, 1990].

Bilan de l’ozone à l’échelle globale

Les réactions photochimiques qui influencent le bilan de l’ozone ont été présentées dans les paragraphes précédents et nous avons vu le rôle important des oxydes d’azotes, cata-lyseurs de la formation de l’ozone et dont les niveaux peuvent déterminer une production nette positive ou négative de l’ozone. De plus, le dépôt sec de l’ozone est un puits es-sentiel dans la couche limite continentale en particulier dans les atmosphères tropicales. Faire un bilan de l’ozone sur l’ensemble de la troposphère ou sur des régions spécifiques nécessitent d’inclure le transport de celui-ci au sein de la troposphère ainsi que les échanges stratosphère-troposphère. La Figure 1.3.a présente les différents termes du bilan global de l’ozone troposphérique incluant, le transport, le dépôt sec et la production et la destruction chimique de l’ozone, P(O3) et L(O3). D’un point de vue global, les différents termes s’équi-librent car les concentrations d’ozone varient assez peu d’une année sur l’autre (<±2% par an). Notons les fortes valeurs des termes P(O3) et L(O3), et leurs variabilités dont la prin-cipale cause est la variabilité des concentrations en NOx avec des valeurs plus importantes au dessus des continents qu’au dessus des océans par exemple. Le transport venant de la stratosphère est fortement sensible d’un modèle à un autre comme souligné précédement. Ici ce terme est sans doute légèrement surestimé impliquant une production chimique nette négative car le dépôt seul ne contre balance pas la source stratosphérique.

Le programme MOZAIC

Historique

Le programme MOZAIC (Measurement of Ozone and water vapour by in-service AIrbus airCraft, http ://mozaic.aero.obs-mip.fr/web/) est issu d’une collaboration depuis 1993 entre les scientifiques européens et les industriels de l’aéronautique. Son objectif est de permettre une meilleure connaissance de l’atmosphère et de comprendre les modifications résultant de l’influence des activités humaines et en particulier de l’impact des avions subsoniques [Marenco et al., 1998]. Les données expérimentales issues de MOZAIC sont nécessaires pour valider les modèles en particulier aux abords de la tropopause qui est une région de l’atmosphère encore mal comprise du fait du manque de données fiables et des contraintes apportées par les forts gradients dans cette région ainsi que les régions peu ou pas documenter par les sondages (Asie, Afrique par exemple). Depuis août 1994, des appareils automatiques de mesure d’ozone et de vapeur d’eau embarqués sur cinq airbus A340 commerciaux effectuent des mesures régulières couvrant une large partie du globe. Entre 1994 et 2001, 17 600 vols ont été enregistrés. Depuis la fin de l’année 2001, des mesures de CO sont aussi opérationnelles sur les avions, ainsi que des mesures de NOy sur un avion de la Lufthansa. Plus de 29 000 vols ont été réalisés entre le début du programme et november 2007, couvrant la majeure partie du globe (Europe, Amérique du Nord, Asie, Amérique du Sud et Afrique). 90% des mesures correspondent à l’altitude de vol des avions soit 9-12 km, le reste étant les mesures de montée et de descente au voisinage des 200 villes visitées par les avions MOZAIC.
Le programme MOZAIC a permis d’établir des climatologies quasi-globales des dis-tributions à grande échelle d’ozone et de vapeur d’eau [Thouret et al., 1998a,b] et des distributions verticales et temporelles en différents lieux continentaux au voisinage des aéroports desservis [Zbinden et al., 2006] ainsi qu’une climatologie de l’ozone en UT/LS (Upper troposphere/lower Stratosphere) [Thouret et al., 2006].

Le programme MOZAIC par l’INSU/CNRS en 1997.

La qualité des mesures

Seules les mesures d’ozone et de vapeur d’eau ont été utilisées lors de cette thèse. Les mesures  de CO et de NOy ne sont donc pas détaillées ici ; le lecteur se reportera au site internet pour plus d’informations sur ces mesures.
Mesure d’ozone L’analyseur d’ozone est un appareil à absorption UV à double colonne (Thermo-Electron, Model 49-103). Une pompe Teflon KNF Neugerger est utilisée pour injecter dans l’analyseur l’air extérieur qui est à une pression de 150-200 mbar à altitude de croisière. Dans ces conditions, la limite de détection est de 2 ppbv et la précision est de ±[2 ppbv + 2 %]. Ceci correspond à la limite supérieure de l’erreur sur les mesures d’ozone, et l’étude de données MOZAIC a montré en fait de meilleures caractéristiques. Le traitement des données est réalisé par le Laboratoire d’Aérologie, Toulouse.
Mesure de vapeur d’eau La mesure réalisée par un dispositif spécifique Vaisala-Aerodata associe la mesure de l’humidité relative à celle de la température de l’air extérieur. Avant installation sur l’A340 et toutes les 500 heures de vol, l’instrument est calibré avec précision dans une chambre de simulation du Forschungzentrum (Jülich, Allemagne). Les calibra-tions ont montré que le capteur d’humidité relative était fiable depuis le sol jusque dans la haute troposphère. L’incertitude rencontrée sur les mesures effectuées en 1995 est de ±7 % entre 9 et 13 km d’altitude (et seulement de ±4 % en moyenne troposphère) [Helten et al., 1998].

La couverture des mesures

La répartition de la couverture des mesures n’est pas uniforme ; une majorité des vols a lieu entre l’Europe et l’Amérique du Nord (45%). Cependant l’échantillonage de l’Afrique a commencé en 1997 offrant une base de donnée considérable : plus de 2000 vols ont été réalisés jusqu’en juillet 2005 au niveau de l’Afrique Equatoriale. MOZAIC constitue ainsi une base de donnée unique au niveau de l’Afrique Equatoriale. La distribution géographique est moins importante que les données des satellites, mais ces données in-situ présentent un intérêt majeur pour compléter et valider les données des satellites. Sauvage et al. [2005] et Sauvage [2004] ont dédié leur analyse des données MOZAIC à l’Afrique Equatoriale, offrant pour la première fois une climatologie annuelle des profils d’ozone et de CO dans cette région.

Le programme AMMA

La génèse et les principaux objectifs scientifiques de AMMA (Analyses Multidiscipli-naires de la Mousson Africaine) sont présentés dans cette section. A la fin de cette section sont détaillées les deux sources de mesures utilisées dans ce travail de thèse : les sondages ozone à Cotonou, Bénin et les données aéroportées du FAAM BAe-146.
Il n’est pas fait ici une description détaillée du programme AMMA dans son ensemble. De plus amples informations peuvent être trouvées dans ISP AMMA [2005] et sur le site internet http ://science.amma-international.org/science/.

AMMA : génèse et objectifs

L’Afrique de l’Ouest, et particulièrement la région du Sahel, a connu pendant les trente dernières années une sécheresse sévère et pratiquement continue. Elle est ainsi passée d’une période plutôt humide (dans les années 50s-60s) à une période sèche entre la fin des années 60s et le milieu des années 90s [Janicot, 1992].
Superposé à ce signal inter-décennal, les variations inter-annuelles marquées des dé-cennies récentes ont eu comme conséquence des années extrèmement sèches, aggravant l’impact environmental et socio-économique. Une telle variabilité soulève des questions im-portantes pour le développement durable de toute la région, notamment en ce qui concerne la dégradation des terres et la sécurité alimentaire et en eau.
La variabilité inter-annuelle et inter-décennale de la Mousson Africaine de l’Ouest (MAO) est bien documentée et a motivé beaucoup d’efforts de recherche dans les dé-cennies récentes. Cependant des lacunes importantes demeurent dans notre connaissance de ce système couplé atmosphère-terre-océan. Ces lacunes résultent d’une part du manque d’observations appropriées (manques dans le réseau opérationnel standard et absence d’une surveillance continue de certains paramètres clefs), et d’autre part, des modèles numériques utilisés en prévision qui reproduisent mal les caractéristiques fondamentales – telles que le cycle journalier, saisonnier et annuel – des précipitations sur l’Afrique de l’Ouest et l’Atlan-tique Tropical. La MAO joue par ailleurs un rôle important dans le système climatique de notre planète, l’Afrique étant une de ses principales sources de chaleur d’origine continen-tale. Aussi la circulation méridionnale et les circulations régionales associées affectent les autres régions tropicales ainsi que les moyennes latitudes (cellules de Hadley, jets d’altitude, formation des cyclones au dessus de l’Ocean Atlantique). De plus, l’Afrique de l’Ouest est une région source importante pour les gaz précurseurs d’ozone et les aérosols troposphé-riques (voir chapitre 3 section 2). La dynamique atmosphérique en Afrique décrite dans le chapitre suivant montre qu’un transport sur de longues distances des gaz en trace hors de l’Afrique de l’Ouest et même de l’Afrique est possible et s’accompagne alors d’un impact trés significatif sur la capacité d’oxydation globale de l’atmosphère, le changement global du climat et le transport vers la stratosphère de certains gaz essentiels tels que la vapeur d’eau et les espèces chimiques entrant dans le cycle de l’ozone.
De ces constats est né le programme AMMA. Ce programme a été lancé en 2000 par un groupe de scientifiques français et visait à répondre à une large spectre de problématiques. Ses deux buts principaux sont :
• améliorer notre compréhension de la MAO et de son influence sur l’environnement physique, chimique et de la biosphère aux échelles régionales et globales
• produire les connaissances qui permettront de relier la variabilité du climat aux pro-blèmes de santé, de ressources en eau et de sécurité alimentaire pour les nations de l’Afrique de l’Ouest et définir les stratégies de surveillance appropriées.
Pour atteindre ces buts, une approche multidisciplinaire de l’étude de la MAO est nécessaire, ce qui implique une forte collaboration internationale. AMMA fait le lien entre les observations, l’analyse des données et la modélisation numérique sur une large gamme d’échelles de temps et d’espace. Le projet porte sur les thèmes scientifiques suivants : dynamique de la mousson et interactions des échelles, cycle continental de l’eau, aérosols et chimie atmosphérique, alimentation, ressources en eau et en santé.
La zone d’étude de la campagne AMMA représentée sur la Figure 2.1-a englobe l’en-semble des pays situés entre la côté guinéenne et le désert du Sahara, et entre l’océan Atlantique et le frontière ouest du Tchad. AMMA visant à renseigner plusieurs échelles de temps et d’espace, la campagne s’est déroulée sur plusieurs années et a été subdiviséeen : (Fig. 2.1-b)
– Une période d’observation à long terme (lOP for Long-term Observing Period) (2001-2010+) durant laquelle les observations historiques sont documentées pour l’étude de la variabilité inter-annuelle à décennale de la MAO et des observations additionnelles sont recueillies, permet de documenter et d’analyser la variabilité interannuelle.
– Une période d’observation intensive (EOP for Enhanced Observing Period) de 3 ans (2005-2007) a été consacré à l’étude du cycle annuelle des conditions de surface et de l’atmosphère et aux effets « mémoire » de la surface à l’échelle de la saison.
– Des SOPs (Special Observing Periods, périodes d’observation spéciale) se sont fo-calisées sur l’observation détaillée de certains processus clefs de la MAO lors de la saison sèche de l’hiver 2005-2006 (SOP-0, Dry Season (Jan-Feb 2006)) et aussi lors de moments clefs de la saison humide de l’été 2006 ((i) SOP-1, début de la mousson (15 Mai-30 Juin), (iii) SOP-2, pic de la mousson (1 Juillet – 14 Août) and (iv) SOP-3, fin de la mousson (15 Août-15 Septembre)).

Les mesures aéroportées du FAAM BAe-146 et les radioson-dages ozone à Cotonou

Diverses plateformes de mesures ont été mises en place lors de la campagne AMMA, aussi bien en surface (Fig. 2.1-a), qu’aéroportées. Seuls sont présentés ici les mesures aéro-portées collectées lors de la période d’observation spéciale SOP2 (pic de la mousson 2006) à bord de l’avion de recherche britannique BAe-146 FAAM (Facility for Airborne Atmos-pheric Measurements) qui font l’objet du chapitre 5 et les radiosondages ozone par ballon sonde effectués durant deux ans à Cotonou pendant l’EOP et analysés dans les chapitres 6 et 7.
Les mesures à bord du BAe-146 FAAM L’avion de recherche britannique BAe-146 FAAM était basé à Niamey au Niger du 17 juillet au 17 août 2006. L’avion a volé dans la région située entre 4◦N et 18◦N, et entre 4◦O et 6◦E au dessus de l’Afrique de l’Ouest , essentiellement au dessus du Bénin et du sud-ouest du Niger, mais aussi au dessus du Mali, du Burkina Fasso et du Togo [Reeves et al., 2009] (Figure 2.2). A la fois la couche limite et la troposphère libre ont été échantillonées. Un résumé des mesures utilisées et de leurs caractéristiques dans le chapitre 5 est listé dans le Tableau 2.1.
Les radiosondages ozone sur le site de Cotonou Pendant plus de deux ans (dé-cembre 2004-janvier 2007) des ballons sondes ont été lancés de la station météorologique de Cotonou au Bénin (voir Figure 2.1-a). Cette série de mesures expérimentales, à laquelle j’ai pu participer à la fin de l’EOP, a pour objectif l’étude de la distribution verticale de l’ozone. La fréquence des mesures à un sondage par semaine pendant l’EOP a été doublé pendant les périodes des SOPs. Au total, 98 profils d’ozone à la verticale de Cotonou ont été obtenus, constituants une base de donnée unique pour cette région.
Les mesures d’ozone sont effectuées avec des cellules électrochimiques (ECC, Electroche-mical Concentration Cell, Figure 2.3) couplées à des sondes radio météorologiques classiques (mesures de la température et de l’humidité). Dans le cadre d’AMMA, nous avons utilisé les sondes météorologiques RS80 fabriquées par Vaisala et des sondes ozone de type Science Pump 6A. La sonde ozone ECC a été développée par [Komhyr , 1967] et son principe de mesure est le suivant :
La sonde est constituée de deux demi-piles, faites en Teflon, l’une servant de cathode et l’autre d’anode. Les électrodes sont en platine et sont toutes deux immergées dans une solution d’iodure de potassium, à des concentrations différentes. Les deux demi-piles sont reliées par un pont ionique permettant le déplacement des ions en évitant le mélange des électrolytes de la cathode et de l’anode. Le senseur ECC n’a pas besoin de potentiel électrique extérieur mais il tire sa force électromagnétique de la différence de concentration de la solution de KI entre la cellule cathodique et la cellule anodique, 0.06 Mol/l (=1 KI) and ≈8.0 Mol/l (saturé en KI) respectivement. Une pompe en Teflon force l’ozone présent dans l’air ambiant à pénétrer dans la cellule cathodique qui contient la solution de KI la moins concentrée. Dès que l’air pénètre dans la solution cathodique, la réaction totale suivante a lieu : 2KI + O3 + H20 −→ 2KOH + I2 + O2 (R.2.1)

Circulation atmosphérique de l’Afrique

La circulation atmosphérique de l’Afrique et en particulier celle de la mousson de l’Afrique de l’Ouest résultent d’un couplage complexe entre l’océan, l’atmosphère et le continent. Une première approche consiste à replacer ce système couplé à l’échelle pla-nétaire puis à faire ressortir les spécificités régionales de l’Afrique, puis de l’Afrique de l’Ouest.

La dynamique de grande échelle, les cellules de Hadley

Le système climatique terrestre est le siège d’un déséquilibre énergétique entre les pôles et l’équateur. Un bilan radiatif montre que les régions polaires émettent plus d’énergie qu’elles n’en reçoivent alors que la situation est inversée à l’équateur. A ce bilan énergé-tique, déficitaire aux pôles et excédentaire près de l’équateur, s’ajoute un autre déséquilibre radiatif sur la verticale. Les basses couches absorbant la majeure partie du rayonnement solaire alors que ce sont les hautes couches qui émettent du rayonnement vers l’espace, le bilan radiatif est positif proche de la surface et négatif en altitude. En réponse à ces déséquilibres radiatifs sur l’horizontale et la verticale, le fluide atmosphérique se met en mouvement afin de rétablir un équilibre énergétique. La circulation méridienne verticale des cellules de Hadley permet de réduire ces gradients en apportant de l’énergie sous forme de chaleur latente et sensible dans les basses couches vers la zone équatoriale (flèches rouges, Figure 3.1). Dans cette zone, la convergence en surface associée au déséquilibre radiatif vertical favorise le développement de la convection nuageuse profonde qui transporte des masses d’air depuis la surface jusqu’au niveau de la tropopause (18 km). La zone équatoriale est ainsi sujette tout au long de l’année à des phénomènes de convection et est appelée Zone de Convergence Inter Tropicale du fait de la convergence dans les basses couches. Les branches supérieures des cellules de Hadley redistribuent l’énergie sur l’horizontale en transportant celle-ci sous la forme d’énergie potentielle (flèches bleues, Figure 3.1). Cette circulation a lieu jusque vers 30◦N lorsque la force du gradient de pression pôle-équateur et la force centrifuge s’équilibrent. Les limites nord et sud des cellules de Hadley sont marquées par les courants-jets subtropicaux, tels que le Jet d’Ouest SubTropical (JOST) vers 30◦N, dont l’origine est purement dynamique (conservation du moment cinétique). A ces latitudes limites une subsidence se met en place provoquant un réchauffement et un assèchement par compression adiabatique des masses d’air et favorisant la formation des déserts subtropicaux tels que le Sahara.
Les cellules de Hadley ne rendent cependant compte que d’un écoulement moyen de la troposphère tropicale. Superposé à cet écoulement, les circulations zonales de Walker sont le fruit d’une forte variabilité zonale et temporelle due aux forts gradients zonaux des températures de surface de la mer (SSTs) et au chauffage diabatique et peuvent dominer localement la circulation méridienne de Hadley. La circulation de Walker est liée aux trois pôles majeurs de convection situés au dessus du Pacifique Ouest, de l’Amérique centrale et de l’Afrique centrale.

Les vents de surface et les jets d’altitude

Les vents de surface qui convergent vers la ZCIT sont nommés alizés ; alimentés par les anticyclones sub-tropicaux ils soufflent du nord-est dans l’hémisphère nord et du sud-est dans l’hémisphère sud. L’anticyclone centré sur le nord du maghreb donne naissance à l’Harmattan, apportant de l’air chaud et sec venant du Sahara tandis que les alizés du sud-ouest issus de l’anticyclone de Saint Hélène apportent un air humide venant du Golfe de Guinée (Figure 3.2). La zone de convergence entre ces deux flux de surface est appelée le Front InterTropical (FIT ou ITF en anglais) ou encore la Discontinuité InterTropicale (ITD en anglais). Cet équateur météorologique est la marque au sol de la ZCIT.
Sur l’Afrique occidentale, la ZCIT se situe en moyenne annuelle le long de l’équateur. Cependant du fait de la rotation de la Terre autour du soleil et de son inclinaison, la zone de fort ensoleillement et par suite, la ZCIT et les anticyclones subtropicaux migrent du sud au nord entre janvier et juillet. La ZCIT migre de 5◦S à 5◦N entre l’hiver boréal et le printemps. A la fin du mois de juin, une migration brutale de la ZCIT a lieu de la position quasi-stationnaire à 5◦N en mai-juin vers une autre position quasi-stationnaire à 10◦N en juillet-août. Ce phénomène de migration brutale est appelé saut de mousson (onset en anglais) et a lieu vers le 24 juin en moyenne d’après l’étude faite par Sultan et Janicot [2000]. En 2006 lors de la campagne AMMA, le saut dynamique de la mousson s’est produit vers le 25 juin, cependant une période de transition marquée par une faible activité convective sur l’Afrique de l’Ouest a retardé l’arrivée des pluies sur le Sahel d’environ 10 jours (en comparaison à la moyenne sur la période 1979-2000) [Janicot et al., 2008].
A partir du printemps, les alizés de l’hémisphère sud sont suffisamment forts pour traverser l’équateur et ensuite être déviés par la force de Coriolis, donnant naissance au flux de mousson sur les terres ; celui-ci en provenance du Golfe de Guinée advecte de l’air frais et humide dans les basses couches. En juillet, le flux de mousson rencontre le flux d’Harmattan, sec et chaud, au niveau du FIT situé alors vers 20◦N. Au nord du FIT, une zone de convection sèche intense se développe en réponse au fort chauffage radiatif net au niveau du sol par émission infrarouge et forme une dépression thermique (Heat Low) associée à un maximum de température et un minimum de pression.
En altitude, trois courants-jets sont notables au dessus de l’Afrique de l’Ouest. Vers 4-5 km d’altitude, le Jet d’Est Africain (AEJ pour African Easterly Jet) résulte du gradient méridien de température et d’humidité entre la Sahara et le Golfe de Guinée. Ce vent thermique se situe autour de 15◦N en juillet et migre aussi du nord au sud entre l’été et l’hiver boréal (Fig. 3.2). Ce jet de moyenne atmosphère atteint une intensité moyenne de 15 m.s−1 en juillet lorsqu’il est en phase de développement maximal, le gradient thermique étant aussi à son maximal. Cette région est le siège d’instabilités barotropes et baroclines dans lesquelles peuvent se développer des ondes d’est. Le Jet d’Est Tropical (TEJ pour Tropical Easterly Jet) est un jet de haute troposphère localisé vers 200 hPa qui s’établit en sortie de la zone de convection et est alimenté à grande échelle par la mousson indienne via la cellule de Walker. Barret et al. [2008] ont montré que durant l’été boréal les maxima de CO vers 25◦ dans la haute troposphère (à partir de 150 hPa) de l’Afrique de l’Ouest résultent du transport par le TEJ et par l’anticyclone de la mousson asiatique des masses d’air asiatiques polluées. Enfin s’ajoute, plus au nord et vers 12 km d’altitude, le Jet d’Ouest SubTropical dont il a été fait mention précédemment.
De la migration de la ZCIT résulte l’alternance des saisons sèches et humides en Afrique. En particulier, l’arrivée en juin-juillet de la ZCIT au dessus de l’Afrique de l’Ouest y marque le début de la saison des pluies alors que l’hémisphère sud subit la saison sèche et vis-versa aux mois de décembre-janvier, saison sèche de l’Afrique de l’Ouest .

Convection et MCSs

La saison des pluies du Sahel marque la localisation la plus au nord de la ZCIT. Dans cette région, la convection profonde est produite au sein de systèmes organisés de taille assez grande connus sous le nom de systèmes convectifs de méso-échelles (Mesoscale Convective System, MCS) [Chong et al., 1987]. L’Afrique de l’Ouest est l’une des régions les plus soumises aux orages d’intensité extrême pendant l’été boréal [Zipser et Yorty, 2006]. L’in-tensité et la position des MCSs en Afrique de l’Ouest sont fortement influencées par l’AEJ [Mohr et Thorncroft, 2006]. Les deux influences essentielles de la convection sur le bilan de l’ozone sont le transport rapide des espèces entre la surface et la haute troposphère et la production de NO par l’activité électrique (voir Sect. 3.2.4 sur les éclairs). Un des objectifs de AMMA a été de caractériser l’impact de ces MCSs sur le bilan de l’ozone dans la haute troposphère et d’étudier l’évolution de la composition chimique des masses d’air convectives lors de leur déplacement vers l’ouest. En particulier, une partie des vols de l’avion de recherche français y a été dédiée. A ce propos, Ancellet et al. [2009] ont montré que la composition chimique des masses d’air convectives échantillonnées et leur origine dépendant à la fois de leur position latitudinale et du temps de vie du MSC. Le long de la côte, les masses d’air convectives sont caractéristiques des régions urbaines et industrielles alors qu’au dessus de zones plus continentales (plus au nord), elles sont influencées par les émissions biogéniques. Les auteurs soulignent qu’un temps de vie supérieur à 1.5 jours pour le MCS est une condition favorable à la production d’ozone car cela permet une formation plus importante de H2O2 (hydroperoxide).

La mousson de l’Afrique de l’Ouest : une vision 2D

La région de l’Afrique de l’Ouest comprise entre 10◦O et 10◦E présente une forte une symétrie zonale. En effet, la côte du Golfe de Guinée longe le cinquième parallèle de l’hé-misphère nord et les gradients nord-sud des paramètres de surface sont accentués par le contraste entre l’océan et le continent. Les champs de température, de pression, d’humidité , d’albédo et de végétation présentent donc de forts gradients méridiens entre la côte du Golfe de Guinée et le Sahara, en même temps qu’une forte symétrie zonale (Figures 3.2 et 3.3-a), en particulier en période de mousson. Cette configuration géographique est unique, seule l’Australie présente de fortes similitudes (dans la distribution latitudinale de l’océan et du désert) mais à moindre échelle.
De ce constat, la circulation atmosphérique de l’Afrique de l’Ouest peut être vue et étudiée de façon simplifiée dans un plan altitude-latitude. Les travaux scientifiques de Peyrillé [2005] se sont articulés autour de cette vision bidimensionnelle et ont donné lieu à la construction d’un modèle dynamique reproduisant cette circulation. La Figure 3.3 représente la moyenne zonale de la circulation entre 10◦O et 10◦E en mettant en évidence les éléments clés de la mousson africaine détaillés ci-dessus. C’est autour de cette visualisation bidimensionnelle que s’articulera la seconde partie du manuscrit.
(b) Schéma conceptuel représentant un moyenne zonale des éléments clefs de la mousson africaine pendant l’été boréal : circulation méridienne-verticale et vents zonaux dominants. (d’après Peyrillé [2005])

L’Afrique, une région source importante de gaz en trace

En Afrique, les sources majeures de polluants atmosphériques sont les feux de biomasses et les émissions naturelles (par les sols et la végétation). A ces deux sources s’ajoutent les éclairs, source de NOx en altitude, et les émissions anthropiques de répartition géographique inégale mais qui affecte la pollution locale.

La végétation

La végétation libère de grande quantité de divers composés organiques volatiles (COVs) [Guenther et al., 1995; Kesselmeier et Staudt, 1999; Saxton et al., 2007] et contribue en part importante au rejet de COVs dans la troposphère. A l’aide de la modélisation numérique, on estime que les principales sources naturelles de composés organiques sont les bois, les cultures et les arbustes. Le flux annuel moyen d’isoprène, composé émis majoritairement, est estimé à 600 Tg(isoprène) par Guenther et al. [2006] et les forêts tropicales y contri-buent pour près de la moitié. En Afrique, la forêt dense tropicale se situe essentiellement en Afrique Centrale et dans une moindre mesure en Afrique de l’Ouest dans une bande comprise entre 10◦S et 5◦N. De part et d’autre de cette bande la savanne couvre une sur-face importante de la zone intertropicale. La densité de la végétation suit le fil des saisons avec un développement du couvert végétal entre la fin de la saison sèche (mars) et la fin de la saison des pluies (novembre) en Afrique de l’Ouest .
Différents facteurs influent sur les émissions de COVs tels que l’humidité et la tem-pérature, ce qui implique un fort cycle diurne des émissions avec un pic au maximum d’ensoleillement [Saxton et al., 2007].
Des mesures de terrain ont montré que les COVs biogéniques étaient responsables de la formation d’aérosols organiques secondaires [Andreae et Crutzen, 1997; Kavouras et al., 1998, 1999] et de la formation de composés gazeux secondaires tels que l’ozone et le for-maldéhyde (HCHO). Le rôle des émissions biogéniques par la végétation sur la formation de l’ozone a fait l’objet de diverses études de modélisation. Parmi celles-ci, Wang et Elta-hir [2000] et Pfister et al. [2008] ont montré une augmentation de près de 8 ppbv d’ozone en Afrique de l’Ouest lorsque les émissions par la végétation sont prises en compte dans les modèles globaux. Aghedo et al. [2007] montrent que les émissions biogéniques ont une influence dominante sur l’ozone troposphérique.

Les émissions de NO par les sols

Nous avons vu que les oxydes d’azote (NOx ) catalysent la formation de l’ozone et donc influence la capacité d’oxydation de l’atmosphère. L’estimation des émissions de NO par les sols reste trés incertaine. Ce sont des processus microbiens de nitrification et de dénitrification qui produisent ces émissions. Par conséquence, l’estimation des flux à une échelle supérieure à celle de ces processus nécessite de nombreuses simplifications et de fortes hypothèses. Ces émissions ont été étudiés dans les régions aussi bien tropicales (par exemple par Serça et al. [1998]) qu’extratropicales ; le résutat de ces études montrent l’influence de facteurs environnementaux tels que la température et l’humidité de surface du sol et son contenu en azote [Ludwig et al., 2001; Pilegaard et al., 2006]. Durant la campagne AMMA, des émissions de NO sous forme de grandes bouffées (pulses en anglais) ont été observées sur les sols du Sahel ouest africain fraîchement humidifiés après une grande période de sécheresse (Stewart et al. [2008], et références dans cet article). En utilisant des données satellites, Jaeglé et al. [2004] ont montré que ces émissions de NO par les sols humidifiés peuvent augmenter de façon significative les concentrations de NOx en Afrique de l’Ouest . Aussi des études faites dans le cadre de AMMA [Stewart et al., 2008; Delon et al., 2008] ont relié ces bouffées de NO par les sols humides à des augmentations de PAN et d’ozone durant la mousson de l’Afrique de l’Ouest .

L’Afrique, une région source importante de gaz en trace

Les NOX par les éclairs

L’activité électrique associée aux systèmes convectifs dans la ZCIT (Fig. 3.4) [Christian et al., 2003] est une source importante de NO dans la haute troposphère tropicale [Pickering et al., 1996; Bond et al., 2002; Labrador et al., 2005; Martin et al., 2007; Sauvage et al., 2007c]. Cependant il existe une grande incertitude sur la quantification de cette source. La plupart des études faites depuis le milieu des années 1990 supposent que la meilleure estimation est de 5 Tg N an−1 à l’échelle globale avec une incertitude qui s’étale entre 1 et 20 Tg N an−1 [Schumann et Huntrieser , 2007]. Récemment, Höller et al. [2009] ont comparé les caractéristiques de l’activité électrique et la production de NO associée sur quatre sites (Allemagne, Brésil, Australie et Bénin) grâce à l’utilisation d’un réseau de détection des éclairs. Ils montrent que les caractéristiques régionales et temporelles sont fonction des effets orographiques (Allemagne, Brésil et Bénin), des circulations de brise de terre (Australie) et en particulier de l’évolution de la mousson (Australie, Bénin). L’efficacité de la production de NO par éclair varie d’une région à une autre ; celle-ci est plus faible sur les sites brésilien et nord africain. Aussi la contribution relative des éclairs intra-nuages et des éclairs nuage-sol diffèrent grandement entre les sites. Au Bénin, ce sont les éclairs nuage-sol qui dominent la production de NO, alors que ce sont les intra-nuages au Brésil et qu’en Allemagne et en Australie leurs contributions sont équivalentes.
Cette source de NOx a une forte influence sur la distribution de l’ozone dans la moyenne et la haute troposphère [Martin et al., 2000; DeCaria et al., 2005] du fait d’un temps de vie des NOx relativement long à ces altitudes. Au dessus de l’océan Atlantique tropical, 10-15 DU (Dobson Unit) de la colonne troposphérique d’ozone est attribué à l’activité électrique de la région [Martin et al., 2002]. Récemment Aghedo et al. [2007] ont montré que les éclairs constituent la deuxième source de précurseurs qui contrôlent les concentrations d’ozone en moyenne et haute troposphère en Afrique.

Table des matières

I Prologue 
1 L’ozone troposphérique : ses sources et ses puits 
1.1 Sources d’ozone troposphérique
1.1.1 Source stratosphérique et échanges stratosphère-troposphère
1.1.2 La production photochimique d’ozone dans la troposphère
1.2 Précurseurs d’ozone : sources naturelles et anthropiques
1.2.1 Les oxydes d’azote
1.2.2 Le méthane
1.2.3 Le monoxyde de carbone
1.2.4 Les composés organiques volatiles (COVs)
1.3 Les puits de l’ozone
1.3.1 La destruction photochimique
1.3.2 Le dépôt sec
1.4 Bilan de l’ozone à l’échelle globale
2 Les programmes d’observation : MOZAIC et AMMA 
2.1 Le programme MOZAIC
2.1.1 Historique
2.1.2 La qualité des mesures
2.1.3 La couverture des mesures
2.2 Le programme AMMA
2.2.1 AMMA : génèse et objectifs
2.2.2 Les mesures aéroportées du FAAM BAe-146 et les radiosondages ozone à Cotonou
3 L’Afrique, sa dynamique atmosphérique et ses sources de gaz en trace 
3.1 Circulation atmosphérique de l’Afrique
3.1.1 La dynamique de grande échelle, les cellules de Hadley
3.1.2 Les vents de surface et les jets d’altitude
3.1.3 Convection et MCSs
3.1.4 La mousson de l’Afrique de l’Ouest : une vision 2D
3.2 L’Afrique, une région source importante de gaz en trace
3.2.1 La végétation
3.2.2 Les émissions de NO par les sols
3.2.3 Les NOx par les éclairs
3.2.4 Les feux de biomasse
3.2.5 Les sources anthropiques
II Etude de la distribution de l’ozone en Afrique de l’Ouest : une approche bidimensionnelle 
4 L’ozone dans la haute troposphère : influence des sources en surface, des éclairs et de la dynamique de grande échelle 
4.1 Introduction
4.2 Résumé de l’article 1
4.3 Article 1 : OZONE MERIDIONAL GRADIENT IN THE WAM UT
4.3.1 Introduction
4.3.2 MOZAIC data
4.3.3 Model description
4.3.4 Results
4.3.5 Bidimensional ozone budget in the WAM system
4.3.6 Ozone meridional gradient in the WAM system
4.3.7 Conclusion
4.4 Conclusions et perspectives
5 L’ozone dans la basse troposphère : influence du couvert végétal et de la dynamique des basses couches 
5.1 Introduction
5.2 Résumé de l’article 2
5.3 Article 2 : OZONE DISTRIBUTION IN THE AFRICAN LOWER TROPOSPHERE
5.4 Conclusions et perspectives
III Caractérisation des masses d’air à Cotonou et transport inter-hémisphérique des feux de biomasse 
6 Caractéristiques des profils verticaux d’ozone à Cotonou, Bénin 
6.1 Présentation générale des radiosondages à Cotonou
6.1.1 Introduction
6.1.2 Résumé de l’Article 3
6.1.3 Conclusion
6.1.4 Article 3 : OVERVIEW OF COTONOU OZONE SOUNDINGS
6.2 Evènement extrême de pollution pétrochimique en décembre 2005
6.2.1 Contexte et présentation du cas d’étude
6.2.2 Modélisation de la composition chimique des masses d’air
6.2.3 Conclusion
6.3 Regards sur les feux de biomasse pendant les saisons humides 2005 et 2006
6.3.1 32 profils verticaux en saison humide
6.3.2 Observations spatiales de CO
6.3.3 Variabilité des intrusions et circulation atmosphérique
7 Modélisation du transport inter-hémisphérique des feux de biomasse 
7.1 Modélisation à l’aide de modèles de chimie-transport
7.1.1 Présentation des modèles de chimie-transport
7.1.2 Comparaison de modèles, GEOSChem et MOCAGE
7.1.3 Signatures chimiques des feux de biomasse dans GEOSChem
7.1.4 Conclusion
7.2 Etude lagrangienne
7.2.1 Présentation du modèle Flexpart
7.2.2 Prévision du transport du panache
7.3 Conclusion
Conclusions et perspectives 
Références 

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