Soutenance mémoire
Les radionucléides naturels: Origine et exposition
Depuis la formation de la planète, les sols de la terre contiennent des substances radioactives naturelles. Pour l’exposition aux radiations chez les humains, le kalium-40 et les nucléides de la série radioactive de l’uranium et du thorium sont les plus importants. L’uranium et le thorium se désintègrent à travers divers produits intermédiaires pour aboutir au plomb qui est un élément stable. Un de ces produits est le radium suivi par radon. C’ est un gaz rare qui se désintègre à son tour et forme un équilibre plus ou moins radioactif avec ses descendants. 222Rn comme isotope du radon dans l’air et ceux du radium (226Ra, 228Ra, 224Ra) dans l’eau jouent un rôle important dans l’environnement à cause de sa solubilité pour le premier et de ses propriétés radioactives comme la période relativement longue pour le second. Les radionucléides naturels sont libérés dans l’environnement soit à travers les émanations sortant de la terre, soit par dissolution des noyaux-fils de l’uranium ou du thorium dans les eaux souterraines.
Les activités spécifiques dans l’eau dépendent de différents facteurs. Les plus importants sont la concentration du radionucléide dans le sol, la composition du sol et les conditions d’oxydation ou de réduction par rapport à l’eau.
D’après les calculs, une concentration d’ activité moyenne de 40 Bq/m3 équivaut à une dose effective de 1,1 mSv/a. La contribution à l’exposition due à l’ingestion d’eau potable et d’eau minérale est en moyenne relativement petite. La consommation d’eau de 500 Bq/l par jour augmente l’exposition de 0,25mSv/a. Mais il existe quelques cas avec des activités plus importantes pour les isotopes du radium (e.g. 226Ra) et autres émetteurs !. Ceci peut être une exposition considérable à cause de la longue période radioactive de ces isotopes.
Le Radon
L’isotope 222Rn qu’on désigne comme le «véritable » Radon, joue un rôle exceptionnel dans l’exposition aux rayonnements ionisants. Il se désintègre avec une période de 3,83 jours et forment un équilibre radioactif avec ses descendants à période courte après quelques heures de repos.
Le radon étant un gaz est simplement adsorbé sur charbon actif. Il est partiellement soluble dans l’eau. Il s’échappe dans l’atmosphère à travers les fissures ou les réseaux capillaires dans le sol. Il peut s’enrichir intensément dans les bâtiments clos. L’endroit où il parvient dans les habitations avec une concentration très importante, est celui où il est directement en contact en sortant du sol, c’est-à-dire sous les carrelages ou dans les caves. Il se dépose avec ses noyaux-fils sur les aérosols ou les particules de poussières. Par inhalation et dépôt dans les bronches et les voies respiratoires, ils sont la cause de la plus importante exposition aux rayonnements.
Comme les eaux souterraines se trouvent en contact direct avec les rochers contenant du radium, ce n’est pas étonnant de trouver du radon dans les eaux ou sources souterraines et par suite dans les eaux potables publiques. De là, le radon parvient dans l’air à travers les expirations ou la consommation.
Le « Thoron », ou 220Rn, de la série du thorium, joue normalement un rôle minime à cause de sa courte période (56 secondes). Celle-ci n’est pas suffisante pour permettre un passage du sol à l’atmosphère. Le rapport de concentration de l’air à la surface de la terre est normalement de :
Radon (222Rn) : Thoron (220Rn) : Actinon (219Rn) = 100 : 10 : 1,
mais dans les régions contenant du thorium en importante quantité, ce rapport peut dévier considérablement. Le radon est un gaz inerte. Il montre comme ses noyaux-fils, libres ou liés, des comportements différents en ce qui concerne l’exposition. A cause de ses propriétés physicochimiques, il se trouve normalement en déséquilibre avec ses descendants directs, dans la plupart des cas avec un facteur d’équilibre entre 0,2 et 0,8 [Landfermann 2000]. Il est donc important de savoir les activités relatives par rapport aux descendants pour le calcul de la dose. Comme conséquence de la recommandation de l’ICRP 65 et de la ligne directive de la Communauté Européenne (96/29/EURATOM 1996), une limite de l’exposition aux rayonnements pour la population due aux radionucléides naturels doit être considérée. Celleci concerne le radon et ses fils même si leur côtoiement n’est pas seulement dans le cadre professionnel. Des limites pour le radon en Allemagne et dans les autres pays de l’Union Européenne sont fixées partiellement. Actuellement en Allemagne, elles sont établies pour les personnes concernées par leur travail, par exemple dans les installations de préparation de l’eau, les bains médicinaux ou curatifs au radon, ou dans les lieux de travail souterrains. Pour les habitations privées, la commission pour la radioprotection allemande SSK conseille une limite de 400 Bq/m3 qui est conseillée aussi par la ligne directive ARGEBAU. Les directives conseillées pour l’assainissement des différents bâtiments sont:
– Si les valeurs sont entre 400 et 1000 Bq/m3 , des contre-mesures sont recommandées.
– Si les 1000 Bq/m3 sont dépassés, les contre-mesures sont nécessaires.
Le Radium
Le radium est l’élément naturel le plus lourd connu du groupe alcalino-terreux. Des 30 isotopes, les plus significatifs sont le 226Ra, de la série de l’uranium, le 228Ra (Mesothorium-1) et le 224Ra (Thorium-X) de la série du thorium. Ses isotopes sont plus ou moins parsemés dans le sol tout comme l’uranium et le thorium. Comme cation bivalent, radium forme des sels carbonates et sulfates insolubles. Il est facilement co-précipité avec le baryum, mais moins effectif avec le calcium, le magnésium, même le fer et le manganèse. Il est aussi facilement complexé à l’aide de ligands organiques comme l’EDTA et l’acide oxalique [GMELIN 1977]. Ils parviennent dans la chaîne alimentaire à travers la végétation et les eaux souterraines. Dans ce dernier cas, l’eau sert de vecteur principal. Les concentrations d’équilibre sont de 10⁻¹⁴ g/g pour le radium dans les végétaux et de 10⁻¹⁵ g/g dans les animaux [Möbius Ramamonjisoa 1996] (1 ,g 226Ra correspond à 8 MBq).
Sous des conditions de réduction, il reste dissout dans un milieu aqueux. Radium et uranium sont tous les deux enrichis dans des solutions aqueuses à basses ou à pH élevés. Dans de tels milieux, on a trouvé le radium jusqu’à des concentrations de 20 à 80 Bq/l. Les concentrations de 226Ra pour les eaux géothermales se trouvent dans la fourchette de < 1,52 et 55.500 mBq/l.
Une compilation détaillée sur les concentrations du radium se trouve dans [IAEA 1990/1]. Quand il se trouve dans les eaux souterraines sous des conditions oxydantes, il co-précipite avec l’hydroxyde de manganèse et de fer et s’y fixe. La même situation se passe aussi dans le passage en conditions d’aérobie. Les eaux souterraines qui sont en contact suffisamment longtemps avec de telles formations géologiques (plus de 10 à 20 jours), enrichissent le noyau-fils, radon, à période de 3,8 jours. Elles présentent par conséquent une concentration minime en radium et par contre plus élevée en radon. A cause de sa similarité avec le calcium, le radium est lui aussi déposé et fixé dans les os.
|
Table des matières
INTRODUCTION
Chapitre 1: Les radionucléides naturels : Origine et exposition
1.1.Le Radon
1.2.Le Radium
1.2.1.226Ra et descendants
1.2.2.228Ra et descendants
1.3.L’Uranium et autres
Chapitre 2: Méthodologie de la scintillation liquide
2.1.La scintillation liquide
2.1.1.Processus de la scintillation
2.1.2.Instrumentation
2.1.3.Calibrage et étalonnage
2.1.4.Méthodes
2.1.4.1.Echantillon bi-marqué
2.1.4.2.Mesure par l’effet Cerenkov
2.1.5.Discrimination α/β
2.1.5.1.Discrimination par la forme des impulsions
2.1.5.2.Instrumentation et discrimination α/β avec le compteur portable Triathler
2.2.Extraction par solvant
2.2.1.Bases théoriques
2.2.2.Extraction du Radon
2.2.3.Extraction du Radium
2.2.4.Extraction de l’ Uranium
Chapitre 3: Analyses de laboratoire standards
3.1.Détermination du Radon
3.1.1.Radon dans l’air
3.1.2.Radon dans l’eau
3.2.Radium dans l’eau
3.2.1.Méthodes générales
3.2.2.Méthodes extractives
3.3.Autres radionucléides naturels
Chapitre 4: Développement des méthodes et résultats
4.1.Motivation
4.2.Discrimination
4.3.Radon dans l’air par enrichissement dans un cocktail
4.4.Radon dans l’eau – Résultats et discussions
4.5.Investigations sur le Radium dans l’eau
4.5.1.Détermination instrumentale avec PSD
4.5.2.Détermination par extraction du 222Rn équilibré
4.5.3.Scintillateur extractif (RADAEX)
4.5.4.Méthode par filtre RAD Disk
4.5.5.Mesures de comparaison
4.6.Uranium
4.6.1.Méthode rapide pour l’Uranium dans l’eau
4.6.2.Détermination d’une contamination DU
4.7.Procédés combinés
Chapitre 5 : Validation des méthodes et conclusions
5.1.« Budget » d’ incertitude de la scintillation liquide
5.2.Conclusions sur les méthodes LS évaluées
5.3.Validation des méthodes développées pour le Radium
Chapitre 6 : Conclusion générale
Chapitre 7 : Références
CONCLUSION
