Les déchets nucléaires et le confinement dans le verre nucléaire 

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Endommagement des matériaux poreux

Proposée par Kachanov, la mécanique de l’endommagement est une approche qui décrit tous les processus microscopiques avant la rupture du matériau [14]. Le matériau ductile est dégradé par les processus d’apparition, de croissance des micro-cavités (ou micro-fissures) et ensuite de coalescence. Les premiers modèles ont été proposés par Mc Clintock ou Rice et Tracey. Ces modèles ont décrit la déformation plastique autour d’une cavité isolée sans interaction avec les autres cavités du matériau. Dans ces modèles, la croissance de la cavité dépend de la déformation plastique et du taux de triaxialité des contraintes (la définition de la triaxialité est donnée plus loin). Le modèle ultérieur a pris en compte l’interaction des cavités et l’influence de la présence des cavités sur la loi de comportement du matériau. Ce modèle, proposé par Gurson et amélioré ensuite par Tveergard et Needleman, est devenu un modèle largement utilisé aujourd’hui. Dans ce paragraphe, nous allons décrire le modèle de Rice- Tracey, puis de Gurson-Tveergard-Needleman et de Rousselier.

Modèle de Rice-Tracey

Rice et Tracey [15] ont proposé un modèle pour quantifier la croissance d’une cavité isolée sphérique dans un matériau plastique. Suivant ce modèle, le comportement mécanique du matériau n’est pas affecté par l’endommagement.

Modèle de Gurson-Tvergaard-Needleman

En réalité le comportement mécanique dépend de l’état d’endommagement du matériau, c’est pourquoi Gurson [18] a ajouté un paramètre d’endommagement dans la condition régissant l’écoulement plastique. Ce paramètre est la fraction volumique des cavités f. Gurson a considéré la déformation plastique autour d’une cavité sphérique dans un matériau ductile.
Avec so le seuil d’écoulement plastique du matériau plein (ou la limite élastique). Si la fraction volumique est nulle, l’équation ci-dessus se réduit au critère de Von Mises. Cette condition exprime l’équilibre qui se crée entre la fraction de cavités et les conditions de contrainte du matériau. Néanmoins, le modèle de Gurson ne prend pas en compte la coalescence entre les cavités qui apparait avant la rupture totale.
Le paramètre q1 a été ajouté par Tvergaard lorsqu’il étudiait numériquement le comportement d’un matériau contenant périodiquement des cavités cylindriques ou sphériques à l’aide du critère de Gurson. La valeur optimale q1=1.5 a été proposée pour modéliser correctement la localisation de la déformation plastique et le processus de fracturation dans un matériau poreux. La valeur q2 a été fixée à 1 dans le modèle proposé par Tvergaard et Needleman.
Corigliano [21] a étudié l’influence des valeurs de q1 et q2 sur le comportement du matériau ductile. Une grande valeur de q1 provoque une diminution de la résistance du matériau. Le seuil plastique s’abaisse lorsque q2 augmente. D’autre part, des valeurs importantes de q1 et q2 n’amènent pas de différences majeures sur l’évolution de la fraction des cavités au cours de la déformation [22].

Fracturation du verre à l’échelle nanométrique

Rupture du verre

À l’échelle macroscopique, on considère le verre comme un matériau fragile et homogène.
Sous l’effet de la traction, la rupture du verre est brutale si la valeur de la contrainte dépasse une valeur critique. Dans ce cas, la mécanique linéaire de la rupture est une bonne approche pour décrire la rupture fragile du verre. Mais à l’échelle atomistique, la structure du verre n’est pas homogène. Dans le verre de silice, la distribution des anneaux dans le réseau silicaté conduit à l’existence de régions plus ou moins denses. Cette hétérogénéité devient plus importante dans les verres complexes. Le mélange entre les environnements des différents formateurs de réseau (silicium, bore, aluminium…) ainsi que la présence des atomes modificateurs (sodium, calcium…) conduisent à créer des sites variés qui se déforment defaçon non homogène sous l’effet d’une contrainte. Pour caractériser l’hétérogénéité du verre à l’échelle nanométrique, la fractographie, que nous décrirons dans le paragraphe 3.2, est une bonne approche.
L’humidité a une grande influence sur le mécanisme de fracturation du verre. Ce phénomène qui provient de l’interaction des molécules d’eau avec les liaisons atomiques à la pointe de la fissure est appelé corrosion sous contrainte.
Considérons un échantillon pré-fissuré dans une atmosphère humide. Il est soumis à une contrainte dont le facteur d’intensité de contrainte reste inférieur à la valeur critique KIC. Dans cette condition de chargement, la propagation d’une fissure peut se produire. Ce phénomène, appelé aussi « fatigue statique », s’explique par une propagation de la fissure sous l’effet des interactions chimiques entre l’atmosphère ambiante (typiquement les molécules d’eau présentes dans l’atmosphère) et les microfissures superficielles du matériau mis en contrainte.
La Figure II.9 montre la vitesse de fissuration V=da/dt en fonction du facteur d’intensité des contraintes K dans une atmosphère humide. On distingue généralement trois stades, I, II et III, avant d’atteindre une vitesse correspondant à la rupture brutale. Dans la région I, la propagation de la fissure est pilotée par la réaction chimique des molécules avec le fond de la fissure. La vitesse de croissance est contrôlée par la vitesse des réactions chimiques et la contrainte appliquée. Dans ce régime, la vitesse de transport des molécules du milieu environnant vers le fond de la fissure est supérieure à la vitesse à laquelle le réactif est consommé. Le début de cette région est caractérisé par des vitesses de propagation très lentes.
Dans de nombreux cas, on observe l’existence d’un seuil de non-propagation en dessous d’un facteur d’intensité des contraintes critique. Ce seuil est de 0.25 MPa.m1/2 pour les verres sodocalciques et de 0.38 MPa.m1/2 pour les verres borosilicatés [28]. Une loi décrivant la vitesse de fissuration pendant le stade I a été proposée par Evans et Wiederhorn [29]: V = A.Kn A, n : constantes dépendant du matériau.
Dans la région II, la vitesse de propagation dépend très peu du facteur d’intensité des contraintes. En effet, le réactif est consommé plus rapidement que sa vitesse d’approvisionnement. Le facteur limitant est alors l’accessibilité du réactif au fond de la  fissure. Le taux d’humidité de l’environnement a une forte influence dans cette zone. Plus la pression partielle relative de l’eau est importante, plus la valeur plateau de la vitesse de propagation sera élevée.
Dans la région III, il n’y a plus d’influence de l’environnement et c’est le chargement mécanique qui conduit à la rupture. Au voisinage et au-dessus de la ténacité, la vitesse augmente très rapidement avec le facteur d’intensité des contraintes jusqu’à une vitesse caractéristique.
La corrosion sous contrainte du verre a été étudiée dans une série d’ouvrages de Wiederhorn [30, 31]. Ce phénomène chimio-mécanique dépend de la composition du verre. La résistance à la corrosion sous contrainte du verre de silice est plus grande que celle des verres alkalialumino- silicatés et borosilicatés.

La fractographie

La fractographie est couramment utilisée pour analyser les surfaces des matériaux après fracturation et remonter ainsi aux mécanismes élémentaires. Avec l’apparition du microscope à force atomique (AFM), une grande précision dans l’analyse des surfaces de fracturation a pu être atteinte. Une surface de fracturation est caractérisée par son coefficient de rugosité qui est relié aux déflexions successives qu’un matériau subi au cours de la propagation de la fissure.
Une corrélation entre la ténacité du matériau et le coefficient de rugosité a été trouvé par J. Melcholsky et al. [32] avant qu’E. Bouchaud n’émette l’hypothèse de l’universalité des exposants de rugosité [33].
Deux résultats remarquables concernant les surfaces de fracturation méritent d’être soulignés. D’une part, les surfaces de fracture sont invariantes lors d’une transformation auto affine. Une transformation auto affine peut s’exprimer sous la forme suivante : (x, y, z) ® (bx, by, bzz)
C’est-à-dire que la surface de fracture est invariante sous l’effet d’un facteur d’échelle b appliqué aux axes x et y (le plan de la fracture), et bς appliqué à l’axe z (l’axe de la hauteur de la surface). z correspond au coefficient de rugosité encore dénommé exposant de Hurst. Plus ce coefficient est faible, et plus la surface est rugueuse. Au contraire, plus il est proche de 1 et plus la surface est régulière.
Le second résultat remarquable concerne la valeur des exposants de rugosité. Tout d’abord, pour de nombreux matériaux très différents les uns des autres, les surfaces de fracture se caractérisent par un coefficient de rugosité proche de 0.8 indépendant du matériau, du mode de rupture ou de la ténacité. Initialement, B. Mandelbrot et al. ont trouvé une valeur de rugosité entre 0.7 et 0.85 pour une surface d’acier [34]. Une valeur proche de 0.87 pour plusieurs matériaux [35] a confirmé l’hypothèse de l’universalité de cet exposant [36].
L’anisotropie de la rugosité suivant la direction a été discutée par D. Bonamy [37]. En étudiant plusieurs types de matériaux et plusieurs modes de rupture [38, 39, 40], un exposant de rugosité de 0.6 a été mesuré suivant la direction parallèle à la propagation de la fissure et un exposant de rugosité de 0.8 a été mesuré suivant la direction perpendiculaire à la propagation de la fissure (parallèle au front de la fissure). Ces deux valeurs semblent universelles à petite échelle. À plus grande échelle, des valeurs universelles de 0.5 et 0.4 respectivement dans les directions parallèle et perpendiculaire à la propagation de la fissure ont été proposées [37]. La longueur de coupure pour laquelle il y a changement de régime de rugosité est une des caractéristiques du matériau étudié (quelques nanomètres dans les quasicristaux, une dizaine de nanomètres dans les verres, une centaine de micromètres dans les alliages métalliques) et dépend également de la vitesse à laquelle la fracture se propage. Cette longueur de coupure pourrait correspondre à la taille de la « process zone ».
D’autre part, on peut observer un exposant de rugosité proche de 0.5 à l’échelle plus petite. En utilisant le Microscope à Force Atomique et le Microscope Électronique à Balayage sur la surface de rupture d’un alliage à base de Ti3Al, P. Daiguier et ses collaborateurs ont trouvé que la valeur 0.5 correspond à la zone de rupture quasi-statique (la vitesse de propagation de la fissure est proche de zéro) et 0.8 correspond à la zone de rupture dynamique (la fissure se propage d’une manière catastrophique à une vitesse très grande) [41]. La valeur 0.5 a été observée sur le verre sodo-calcique dans la thèse de B. Nghiem [42]. Entre les deux régimes de 0.5 et 0.8, seul un facteur d’échelle différencie le cas du verre de celui de l’alliage métallique (voir la Figure II.10). Le régime de rugosité avec un exposant de 0.5 s’observe sur une portée environ 1000 fois plus petite dans le verre, comparé à l’alliage métallique.
L’existence de cette valeur de 0.5 est encore en discussion car elle n’a pas été retrouvée par des mesures AFM avec des vitesses de fracturation de quelques 10-12 m/s dans plusieurs types de verres (sodo-calcique, silice, borosilicate, aluminosilicate) [39, 43]. Cette valeur pourrait être associée à de la rupture ductile [37].

Table des matières

Introduction 
I Le verre nucléaire et son comportement sous irradiation 
1 Les déchets nucléaires et le confinement dans le verre nucléaire
2 La structure du verre nucléaire
2.1 Structure du verre
2.2 Le verre nucléaire
2.3 Les verres simplifiés sodo-borosilicatés
3 Évolution des propriétés mécaniques des verres nucléaires sous irradiation
3.1 Évolution de la densité
3.2 Évolution de la dureté
3.3 Évolution du module d’Young
3.4 Évolution de la ténacité
3.5 Formation des bulles
4 Évolution structurale du verre sous irradiation
4.1 Modification de la structure atomique
4.2 Simulation des effets d’irradiation par simulations de Dynamique Moléculaire
4.2.1 Simulation de cascades de déplacement
4.2.2 Modification structurale du verre sous l’effet des cascades de déplacement
4.2.3 Analogie entre l’effet d’irradiation et l’effet de trempe
5 Introduction du sujet de thèse
6 Références
II La rupture du verre 
1 Mécanique linéaire de la rupture
1.1 Concentration des contraintes autour de la fissure
1.2 Approche énergétique de Griffith
1.3 Taux de restitution d’énergie
1.3.1 Méthode d’intégrale de contour
1.3.2 Méthode Gq
1.4 Introduction de la ténacité
1.5 Définition de la « process zone » (zone d’élaboration)
2 Endommagement des matériaux poreux
2.1 Modèle de Rice-Tracey
2.2 Modèle de Gurson-Tvergaard-Needleman
2.3 Modèle de Rousselier
3 Fracturation du verre à l’échelle nanométrique
3.1 Rupture du verre
3.2 La fractographie
3.3 Mécanisme de fracturation à l’échelle nanométrique
3.3.1 Verre de silice
3.3.2 Verre complexe
4 Références
III Ajustement des potentiels 
1 Potentiels actuels pour la modélisation des systèmes borosilicatés
1.1 Potentiels pour les systèmes boratés
1.2 Potentiels pour les systèmes borosilicatés
2 Ajustement des potentiels sur la structure et les propriétés élastiques
2.1 Nécessité de développer de nouveaux potentiels
2.2 Choix des paramètres de départ
2.3 Modèle simple : Résultats et discussions
2.3.1 Les propriétés structurales
2.3.1.1 L’environnement local du silicium
2.3.1.2 L’environnement local du bore et du sodium
2.3.2 La densité et les modules élastiques
2.3.3 Conclusions sur le modèle simple de potentiel B-O
2.4 Développement du modèle affiné
2.4.1 Modification des paramètres des potentiels
2.4.2 Propriétés structurales
2.4.3 Comportement des oxygènes non pontants et tricoordonnés
2.4.4 Facteur de structure
2.4.5 Densité et modules élastiques
2.4.6 Validation du modèle sur un cristal de Reedmergnerite
2.5 Impact de la modification des charges
3 Conclusion sur l’ajustement des potentiels
4 Simulation de grands systèmes
5 Références
IV Simulation de la fracturation des verres : méthode et analyse phénoménologique 
1 Simulation de la fracturation des verres par Dynamique Moléculaire
2 Méthode d’analyse de la fracturation des verres
2.1 Calcul des contraintes et de la taille de la process zone
2.1.1 La contrainte globale
2.1.2 Détermination de la process zone à l’aide du champ de déplacement
2.1.3 Détermination de la process zone à l’aide du champ de la contrainte
2.2 Détermination du front de la fissure
2.3 Calcul de la ténacité
2.4 Comportement des cavités
2.4.1 Analyse des cavités
2.4.2 Modélisation de la croissance des cavités
2.5 La rugosité
3 Analyse phénoménologique de la fracturation des verres
3.1 Mécanismes de fracturation
3.2 Comportement mécanique du verre au cours de la fracturation
3.3 Évolution de la structure
3.3.1 Les distributions radiales
3.3.2 Les distributions angulaires
3.3.3 Distribution des anneaux
3.4 Croissance des cavités au cours de la fracturation
3.5 Évolution de la process zone (zone d’élaboration)
3.6 Évolution du front de la fissure
3.7 Calcul de la ténacité
3.8 La rugosité
4 Références
V Effet d’irradiation sur la fracturation des verres 
1 Modélisation de la structure des verres irradiés
1.1 Description de la méthode
1.2 Comparaison avec la méthode des cascades de déplacements
1.2.1 Verre CJ1 irradié par des cascades de déplacements
1.2.2 Verre CJ1 simulé par la nouvelle approche
1.2.3 Comparaison
2 Effet d’irradiation sur la fracturation
2.1 Verre CJ1
2.1.1 Comportement mécanique
2.1.2 Évolution du nombre de liaisons
2.1.3 Comportement des cavités
2.1.3.1 Évolution du nombre et de la taille des cavités
2.1.3.2 Évolution de la fraction volumique poreuse
2.1.3.3 Diffusion des atomes de sodium
2.1.4 La ténacité
2.1.5 La rugosité
2.2 Verre SBN12
2.2.1 Comportement mécanique
2.2.2 Évolution du nombre de liaisons
2.2.3 Comportement des cavités
2.2.3.1 Évolution du nombre et de la taille des cavités
2.2.3.2 Évolution de la porosité
2.2.3.3 Diffusion des atomes de sodium
2.2.4 La ténacité
2.2.5 La rugosité
2.3 Verre SBN55
2.3.1 Comportement mécanique
2.3.2 Évolution du nombre de liaisons
2.3.3 Comportement des cavités
2.3.3.1 Évolution du nombre et de la taille des cavités
2.3.3.2 Évolution de la porosité
2.3.3.3 Diffusion des sodiums
2.3.4 La ténacité
2.3.5 La rugosité
2.4 Discussion
2.4.1 Effet de la composition
2.4.2 Effet de l’irradiation
2.4.3 La rugosité
3 Fracturation de grands systèmes
3.1 Comportement mécanique
3.2 Évolution de la porosité
3.3 La ténacité
3.4 La rugosité
4 Comparaison à l’expérience
4.1 La ténacité
4.2 La rugosité
5 Modèle d’endommagement des verres à l’échelle nanométrique
5.1 Application du modèle GNT classique au cas du verre
5.2 Ajustement du modèle au cas du verre
6 Références
VI Simulation multi-échelles des verres 
1 Bridging Method
1.1 La zone atomique
1.2 La zone continue
1.3 La zone de recouvrement
2 Simulation de la propagation des ondes mécaniques
3 Simulation de la fracturation des verres nucléaires par l’approche multi-échelles
3.1 Démarche de simulation
3.2 Effet d’irradiation
3.2.1 Evolution du nombre des liaisons
3.2.2 Évolution de la porosité
3.2.3 La ténacité
3.2.4 La rugosité
3.3 Conclusion
4 Références
Conclusion 
Annexe 
1 Influence de la vitesse de déformation sur la fracturation par DM
1.1 Comportement mécanique
1.2 Evolution du nombre de liaisons
1.3 Evolution de la porosité
1.4 La ténacité
1.5 La rugosité
2 Mesure de la ténacité des verres sains et irradiés
2.1 Irradiation du verre
2.2 Démarche expérimentale et résultats
3 Mesure de la rugosité
3.1 Démarche expérimentale
3.2 Résultats
4 Références
Liste de publications

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