Le système cristal liquide avec miroir de renvoi

La morphogénèse

   Les manifestations de la morphogénèse sont courantes dans la nature et s’observent dans des domaines très variés. La fascination dont elles font l’objet vient peut-être du contraste entre la contrainte de désordre maximal dictée par la seconde loi de la thermodynamique (“dans tout processus spontané, le désordre de l’univers augmente”) et la régularité qui apparaît lors de leur formation. Malgré le constat apparent de l’existence de telles structures, leur organisation, leur évolution dans le temps ainsi que leur caractère universel sont longtemps restés inexpliqués par la science moderne. Ce n’est que lorsque des structures spatialement organisées ont été obtenues en laboratoire que l’on a vu apparaître un intérêt croissant de la communauté scientifique pour ce type de phénomènes [4]. En 1952, la compréhension de la morphogénèse connaît une avancée majeure avec l’étude, réalisée par Turing [13], d’un système chimique composé de deux réactants – un activateur et un inhibiteur
– où apparaît une structuration. Il explique alors la formation des structures spatiales dans ce système par l’action combinée d’une réaction chimique et de la diffusion de chaque réactant (qui possède des coefficients de diffusion différents). Ce concept de réaction-diffusion est fondamental et est impliqué dans de nombreux processus chimiques et probablement biologiques. On impute, entre-autre, à ce phénomène le pelage particulier du léopard ou du zèbre (Fig. 1.1c et f). Le modèle relativement simple de Turing met en évidence les ingrédients indispensables à la morphogénèse en général, premièrement la non-linéarité (la cinétique chimique contrôlée par le produit des concentrations des réactants) et deuxièmement la présence de gradients spatiaux assurant un transport spatial de l’information (la diffusion des réactants). morphogénèse :
– Développement de structures dissipatives auto-adaptatives.
– Développement des formes et des structures d’un organisme (biologie).
– Elaboration des formes de terrain sous l’action des agents exogènes (air, eau, glace, etc.) ou des processus endogènes (volcanisme, orogénèse, etc.). (géologie)
Parallèlement à la chimie, l’hydrodynamique est une branche de la science qui joua – et joue encore – un rôle primordial dans la compréhension des instabilités spatio-temporelles. En particulier, les études sur les phénomènes de convection de Rayleigh-Bénard [14, 15] ont apporté des outils théoriques puissants qui possèdent également un caractère universel comme les équations aux amplitudes [16]. Ces dernières décrivent l’évolution spatio-temporelle du ou des modes dominants de la structure et constitue le pendant des formes normales en dynamique temporelle.Les instabilités de Rayleigh-Bénard existent également dans la nature, on les rencontre par exemple dans les mouvements de convection du manteau terrestre ou encore dans les couches moyennes de l’atmosphère lors de formation de stries nuageuses . En dépit de leur caractère universel, il existe toutefois une différence remarquable entre les instabilités de Turing et la convection de Rayleigh-Bénard : dans le premier cas, la période caractéristique de la structure ne dépend pas de l’étendue spatiale du dispositif alors que dans le second, elle est fixée par cette dimension du système. Il est proposé à ce sujet de réserver leterme d’auto-organisation [17] aux instabilités « type Turing » et d’appeler toutes morphogénéses menant à des structures dont les caractéristiques sont fixées par une contrainte spatiale extérieure hétéro-organisation. De plus, ces phénomènes ne peuvent apparaître qu’en présence de dissipation, indispensable pour que le système tende vers une solution asymptotique (un attracteur) quelles que soient les conditions initiales, c’est à ce titre qu’en 1977 Prigogine et Nicolis [18] nommèrent ces instabilités structures dissipatives [19]. La formation spontanée de structures est toujours issue de la déstabilisation d’un état entièrement contrôlé par cette dissipation. Ce dernier possède donc les mêmes caractéristiques, en particulier les symétries spatiale et temporelle, que la contrainte appliquée communément appelée paramètre de contrôle (noté µ). Lorsque µ augmente et dépasse une certaine valeur critique µc, la solution de base continue d’être un état d’équilibre mais instable, elle n’est plus robuste aux perturbations omniprésentes dans tout système réel et n’est donc plus observable directement. On dit alors qu’en µ = µc, le système bifurque vers une autre solution généralement spatialement et/ou temporellement oscillante, marquant une brisure de symétrie. De manière générale, l’état issu de cette instabilité primaire est régulier (i.e. périodique). Si µ augmente encore, le système peut alors rencontrer d’autres instabilités, soit par déstabilisation de la première solution, soit par interaction avec de nouvelles solutions. La dynamique peut alors devenir très compliquée et donner lieu à du chaos spatial et/ou temporel ou encore de la turbulence.

Les cristaux liquides

  La découverte des cristaux liquides au milieu du XIXeme siècle est liée à leurs propriétés optiques. Virchow, Mettenheimer et Valentin remarquent que la fibre nerveuse qu’ils étudient forme une substance fluide qui montre un état étrange lorsqu’on l’observe sous lumière polarisée. Ils ne réalisent alors pas que c’est une phase inconnue de la matière (mais la première observation des cristaux liquides leur est tout de même attribuée). Plus tard, on s’aperçoit qu’il est très facile d’agir sur leur structure par des agents physiques extérieurs et que le comportement de la lumière qui les traverse s’en trouve modifié.
Les cristaux liquides
L’organisation structurelle La phase cristal liquide ou mésomorphe s’observe lors d’une transition induite par la chaleur entre l’état cristallin solide et l’état liquide (Fig. 2.1), transition modifiant l’ordre au sein du milieu. Dans un cristal, les molécules sont contraintes à occuper certaines positions : c’est l’ordre positionnel. Ces positions spécifiques contraignent les molécules à s’orienter en fonction des autres : c’est l’ordre orientationnel. Lorsque le solide transite directement vers le liquide, ces deux ordres disparaissent. Lorsque le solide transite vers le cristal liquide, l’ordre positionnel est perdu mais l’ordre orientationel peut rester. Les molécules sont alors libres de bouger presque comme dans un liquide, mais elles conservent une certaine organisation spatiale. Toutes les molécules ne présentent pas un état “cristal liquide” et ce sont souvent les molécules organiques les meilleures candidates. De manière générale, la molécule doit être de forme allongée significativement plus longue que large, rigide en son centre (généralement dû à une paire de groupes aromatiques) et de préférence flexible sur ses extrémités. Si leur géométrie globale joue un rôle évident dans l’organisation inter-moléculaire, à plus petite échelle, la présence de certains groupes chimiques et de leurs propriétés électriques impliquent trois types d’organisation appelées mésophases  C’est une phase fluide où les molécules s’alignent parallèlement les unes par rapport aux autres tout en se déplaçant aléatoirement (Fig. 2.2a). Un ordre orientationnel existe mais pas d’ordre positionnel. Ce type de milieu est biréfringent uniaxe, c’est à dire qu’il possède un axe extraordinaire d’indice ne le long de la molécule différent de l’indice ordinaire non dégénéré dans le plan orthogonal. L’orientation moyenne des molécules définit le directeur noté nˆ. C’est ce type de cristal liquide qui est le plus communément utilisé dans les systèmes électro-optiques comme les écrans LCD. C’est également celui que nous utiliserons dans nos expériences.
– la phase cholestérique :Cette phase est aussi appelée nématique chirale car les molécules sont chirales, elles possèdent des forces intermoléculaires qui favorisent leur alignement, avec un léger angle entre elles (Fig.2.2b). Le directeur nˆ n’est pas fixé dans l’espace comme dans une phase nématique mais pivote progressivement à travers l’échantillon en décrivant un mouvement hélicoïdal, on parle alors de champ de vecteur des axes directeurs nˆ(r) . Le pas de l’hélice, appelé aussi le pitch, est d’un ordre de grandeur bien supérieur aux dimensions moléculaires (≈3000 Å). Cet effet de rotation présent dans les cristaux cholestériques produit des propriétés optiques intéressantes (pouvoir rotatoire, réflexion sélective).
– la phase smectique :L’organisation smectique est la plus visqueuse, i.e. la plus proche du solide. En plus de l’ordre orientationnel, il existe aussi un ordre positionnel : les molécules s’orientent approximativement vers la même direction et s’arrangent en couches qui peuvent glisser les unes par rapport aux autres (Fig. 2.2c). L’épaisseur entre ces couches est de l’ordre de 20 à 30 Å (soit la longueur d’une molécule). Notons aussi qu’il existe deux phases légèrement différentes : la A et la C qui diffèrent par l’orientation de nˆ dans les plans.
Action d’un champ électrique sur un cristal liquide nématique ancré
Réorientation moléculaire Comme nous l’avons vu, les molécules d’un cristal liquide nématique tendent à s’aligner les unes par rapport aux autres selon une direction qui fixe le directeur nˆ (le champ de vecteur nˆ(r) est alors rectiligne). La direction de nˆ peut être imposée par un traitement du substrat enserrant le cristal liquide. Les molécules au niveau de la surface sont alors figées et orientées par ce traitement. Les autres molécules dans l’épaisseur de l’échantillon s’orientent alors parallèlement à celles de la surface en raison de la propriété d’orientation des nématiques. Cette disposition correspond à un état d’équilibre qui minimise la densité d’énergie libre élastique Fd. Cette grandeur mesure l’énergie par unité de volume qu’il est nécessaire de fournir au cristal liquide pour perturber cet arrangement. On différencie trois principaux types de déformations du directeur nommées communément “splay”, “twist” et “bend” .A chacune de ces déformations est associée un coefficient d’élasticité (ou coefficient de Frank) K11, K22 et K33 respectivement . Sous l’influence d’un champ électrique E~ instatique ou lumineux, les molécules interagissent soit via le dipôle permanent des molécules (si elles en possèdent un), soit via le dipôleinduit par ce propre champ [38]. Le résultat est identique, elles subissent un couple qui tend à aligner le directeur nˆ suivant les lignes de champ. Si ce champ électrique est fourni par un champ lumineux, ce dernier va traverser un milieu dont l’indice effectif neff (i.e. vu par le champ) change sous sa propre influence (à cause de l’action combinée de la polarisabilité et de la biréfringence). Un couple d’origine électrostatique s’oppose donc aux forces élastiques discutées plus haut. La densité d’énergie libre totale est alors la somme de Fd et de la densité d’énergie libre électrostatique Fe. Un équilibre s’instaure qui correspond à la minimisation de l’énergie totale. En conséquence, plus l’intensité lumineuse incidente I0 est intense, plus la réorientation du directeur est importante et plus l’indice effectif du milieu change. Tout ce
mécanisme peut être assimilé à un effet Kerr optique (n = f(I)) sous certaines conditions :
– l’échantillon doit être éclairé avec une polarisation rectiligne et doit la laisser inchangée ;
– la direction de polarisation doit être différente de l’axe moléculaire (couple non nul) afin de basculer les molécules et de changer l’indice effectif du milieu ;
– l’éclairement ne doit pas être trop intense pour ne pas atteindre le régime de saturation, ce qui correspondrait dans le cas des cristaux liquides à la situation où nˆ et E~ in sont colinéaires.
La configuration choisie pour nos expériences remplit ces conditions : c’est une couche de cristal liquide nématique orienté de façon homéotrope et inclinée d’un angle α par rapport à la direction de propagation du champ (Fig. 2.4a). Toutes les caractéristiques techniques du dispositif seront présentées dans la section 3.2.
Modélisation de la variation d’indice Selon la configuration illustrée sur la figure 2.4, le champ lumineux polarisé rectilignement suivant l’axe y fait pivoter le directeur nˆ dans le plan yOz. La conséquence est que l’indice effectif neff vu par le champ augmente . Un équilibre s’instaure alors entre les forces élastiques et la force électrostatique.
Modélisation Le déphasage induit par cette réorientation des molécules
sur le champ optique E~in s’obtient en intégrant l’équation 2.2 sur l’épaisseur L de l’échantillon [39]. Le coefficient de diffusion spatiale ld représente la distance caractéristique à laquelle une perturbation locale de l’orientation s’estompe. Il traduit le fait que le basculement d’une molécule se répercute sur ses voisines avec une portée de ld.

Caractéristiques du bruit

  Afin de modéliser correctement le bruit dans notre système, il convient de se poser quelques questions quant à ses caractéristiques, c’est à dire son origine (interne ou externe), son caractère additif ou multiplicatif, ses propriétés de corrélation temporelle, spatiale, etc… Nous considérons que la principale source de bruit dans notre système est l’agitation thermique impliquant des fluctuations aléatoires des molécules de cristal liquide autour de leur position d’équilibre (ces mouvements induisent des variations erratiques sur l’indice à cause de la biréfringence). Cette agitation thermique est un phénomène dicté par le second principe de la thermodynamique qui affirme qu’ « un élément simple d’un système macroscopique, dans un environnement thermostaté, est sujet à des fluctuations d’énergie de l’ordre de kBT, où kB est la constante de Boltzman et T la température environnante ». Ce type de processus est appelé fluctuations internes, car le seul paramètre régissant leurs propriétés (en l’occurrence la température) est intrinsèque au système. Cette hypothèse d’une origine essentiellement interne semble raisonnable sachant que les fluctuations du faisceau laser, qui pourraient représenter une source externe de bruit, sont extrêmement faibles. De plus, l’origine thermique des fluctuations s’appuie aussi sur des travaux concernant les effets du bruit dans des expériences d’électro-hydrodynamique sur des cristaux liquides [59, 10]. Au regard de ces résultats, nous posons les hypothèses suivantes que nous confronterons ensuite aux observations expérimentales dans une démarche de vérification a posteriori. Nous supposons donc un processus :
– gaussien : la statistique de réalisation des amplitudes suit une loi normale centrée sur zéro, l’écart type des réalisations fixe le niveau de bruit ;
– additif : le bruit ne dépend pas des propriétés locales de l’indice réfractif, les fluctuations d’une molécule autour d’une position d’équilibre θ0 ne dépendent pas de θ0 lui-même ;
– blanc : toutes les fréquences de fluctuations temporelles et spatiales sont équiprobables (spectre plat comme pour la lumière blanche). En d’autres termes, pour un problème discrétisé (e.g. une simulation numérique), une réalisation particulière est complètement décorrélée de la réalisation voisine ou suivante. Cette approximation est raisonnable dans le cas continu (e.g. l’expérience) si la longueur de corrélation du bruit (resp. temps de corrélation) est très inférieure à la longueur de diffusion ld (resp. temps de relaxation τ ).

Table des matières

Introduction
I Position du problème 
1 La morphogénèse 
1.1 En optique
1.2 La boucle Kerr
2 Le système cristal liquide avec miroir de renvoi
2.1 Les cristaux liquides
2.1.1 L’organisation structurelle
2.1.2 Action d’un champ électrique sur un cristal liquide nématique ancré
2.1.2.1 Réorientation moléculaire
2.1.2.2 Modélisation de la variation d’indice
2.2 Modélisation
2.2.1 Le modèle théorique
2.2.2 Analyse de stabilité linéaire
2.2.3 Analyse non-linéaire. Diagramme de bifurcation .
2.2.4 Influence du profil gaussien sur les résultats de l’analyse de stabilité linéaire
2.2.4.1 Seuil d’instabilité
2.2.4.2 Nombre d’onde
2.2.4.3 Instabilités secondaires
3 Le dispositif expérimental 
3.1 La boucle de rétroaction
3.1.1 La source lumineuse
3.1.2 Le dispositif “4f”
3.1.3 L’imagerie
3.1.4 Les paramètres et constantes du système
3.2 Le milieu Kerr
3.2.1 Technique d’ancrage homéotrope
3.2.2 Mesure du coefficient Kerr de l’échantillon
3.2.3 Orientation de l’échantillon
II Effets du bruit sur la formation des structures : les précurseurs, la transition précurseurs-structures et les constantes dynamiques 
4 Les précurseurs (µ . µc) 
4.1 Prise en compte du bruit dans le modèle
4.1.1 Caractéristiques du bruit
4.1.2 Modification de l’équation du système
4.2 Expression analytique des précurseurs
4.2.1 Grandeurs accessibles expérimentalement
4.2.2 Expression analytique de la TF optique sous le seuil
4.2.3 Expression analytique de l’indice sous le seuil
4.3 Le cas mono-dimensionnel
4.3.1 Simulations numériques
4.3.2 Résultats expérimentaux
4.4 Le cas bi-dimensionnel
4.4.1 Observations expérimentales
4.4.2 Récapitulatif
5 Transition précurseurs – structures (µ ≈ µc)
5.1 Le cas 2D : corrélation angulaire dans la TF optique
5.1.1 Observation expérimentale
5.1.2 Analyse numérique
5.2 Le cas 1D : Localisation de la phase spatiale en champ proche
6 Utilisation du bruit pour déterminer les constantes dynamiques expérimentales ld et τ (µ ≪ 1) 
6.1 Approche théorique
6.2 Validation de la méthode par les simulations numériques
6.3 Détermination expérimentale
III Effet d’une dérive transverse : les instabilités convectives et absolues, la génération de nouvelles structures 
7 Mise en évidence expérimentale de l’instabilité convective dans un système optique 1D
7.1 Approche théorique
7.1.1 Réponse impulsionnelle
7.1.2 Méthode du point selle
7.1.3 Les seuils convectif et absolu
7.1.3.1 Le seuil convectif
7.1.3.2 Le seuil absolu
7.2 Application à la boucle Kerr 1D avec dérive transverse
7.2.1 La relation de dispersion Ω(k) exacte
7.2.2 Relation de dispersion approchée Ω app(k) pour dériver des expressions analytiques des seuils
7.2.3 Résolution numérique de Ω(k) pour obtenir les seuils
7.2.4 Validité des méthodes
7.3 Mise en évidence expérimentale en présence de bruit et avec une pompe gaussienne
7.3.1 Influence de la pompe gaussienne
7.3.2 Influence du bruit sur le régime convectif : les structures entretenues par le bruit
7.3.3 Définition d’une signature des régimes convectif et absolu dans les conditions expérimentales
7.3.4 Mise en évidence expérimentale des régimes convectif et absolu
8 Les structures dans le système 1D à dérive 
8.1 Structures obtenues au seuil d’instabilité primaire
8.2 Effet de la dérive sur les précurseurs 1D
9 Les structures dans le système 2D à dérive 
9.1 Les structures convectives et leur seuil d’instabilité
9.1.1 Conditions de seuil convectif à 2D
9.1.2 Les structures
9.1.2.1 Les structures type 1D : kcy = 0
9.1.2.2 Les structures type Vraies 2D (V2D) : kcx(n) = nπ h
9.1.2.3 Synthèse des structures observées au premier seuil d’instabilité
9.1.2.4 Structures au delà du seuil d’instabilité primaire
9.2 Régime absolu des structures V2D
9.2.1 Les rouleaux horizontaux RH
9.2.2 Les réseaux rectangulaires RR
9.3 Les précurseurs à 2D en présence d’une dérive
9.4 Structures hyper-réseaux et quasi-cristaux entretenues par le bruit
9.4.1 Construction géométrique d’un hyper-réseau
9.4.2 Observation expérimentale d’un hyper-réseau stationnaire entretenu par le bruit
9.4.3 Influence du bruit sur les hyper-réseaux
9.4.4 Exemples d’hyper-réseaux et de quasi-cristaux réalisables dans le système à dérive
Conclusion
Bibliographie
A Etablissement de la longueur d’auto-reproduction de Talbot lT
B Etablissement de l’équation d’onde paraxiale
C Calcul de la fonction de corrélation temporelle de la TF de l’indice D ∆gn∗(k,t).∆fn(k,t) E
D Méthode de calcul de la corrélation angulaire
E Termes du développement de Taylor de la relation de dispersion Ω app(k)
F Publications
F.1 Noisy precursors in one-dimensonal patterns, G. Agez, C. Szwaj, E Louvergneaux, and P. Glorieux, Phys. Rev. A 66 , 063805 (2002 )
F.2 Experimental evidence of absolute and convective instabilities in optics, E. Louvergneaux, C. Szwaj, G. Agez, P. Glorieux, and M. Taki, Phys. Rev. Lett. 92 (4), 043901 (2004)
F.3 Using noise speckle pattern for the measurements of director reorientational relaxation time and diffusion lenght of aligned liquid crystals, G. Agez, P. Glorieux, C. Szwaj, and E. Louvergneaux, Opt. Comm. 245 , 243 (2005)

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