Soutenance mémoire
Depuis une dizaine d’années, l’intérêt consacré aux agrégats par la communauté scientifique n’a arrêté de croitre. L’investigation de systèmes de plus en plus complexe a pu être réalisée grâce au développement des techniques aussi bien expérimentales que théoriques en physique. Le terme d’agrégat demeure assez vague généralement, il s’agit des particules constituées d’un nombre fini d’atomes ou bien de molécules qui sont liés par des liaisons de divers nature. Ils sont caractérisés par une densité locale élevée (de l’ordre de celle d’un solide) alors que la densité moyenne est faible se rapprochant alors de celle d’une cible gazeuse. Dans ces systèmes, chaque atome ou molécule compte, en particulier dans la gamme des petites tailles. L’étude des agrégats put être effectuée lorsqu’ils sont libre, déposés ou en matrice. Le faite de les étudier libre permet de s’affranchir des effets de l’environnement et donc d’étudier précisément leur caractéristiques intrinsèques [1].
Les développements technologiques dans le domaine des impulsions laser ultra-courtes et ultra-intenses ont permis d’atteindre de nouveaux régimes d’interaction avec la matière qui jusqu’à présent été inaccessibles. Dans le but de produire des sources secondaires brèves et énergétiques de rayonnement ou de particules différentes plusieurs recherches sur des cibles de différentes échelles (de l’atome au solide) ont été réalisées. À titre d’exemple, lorsqu’un atome est irradié par une impulsion laser, l’électron peut alors être ionisé, oscillant dans le champ laser, se recombiner en émettant un photon d’une fréquence multiple à la fréquence laser (Rayonnement harmonique) [2]. La durée d’émission de ce rayonnement est alors subfemtoseconde, les photons émis ont une énergie de quelques dizaines d’électronvolts (dans la gamme spectrale de l’ultra-violet).
Le symbole du monde nanométrique : l’agrégat
En physique, l’agrégat est considéré comme étant le rassemblement de deux atomes ou plus, ce petit objet a des dimensions nanométrique, la nature des atomes composant ce dernier et le type de liaisons chimiques entre eux laisse entrevoir des structures diverses et variés. La large gamme de tailles, de structures et de natures possibles permet des variations importantes dans les propriétés du système, ce qui rend cette discipline très riche et son exploration extrêmement intéressante. Ces dix dernières années, les scientifiques se sont intéressés de plus en plus à l’étude des agrégats. L’investigation de systèmes plus complexes est devenue possible grâce aux développements techniques expérimentaux et théoriques .
Bref Historique
La physique des agrégats vise le domaine qui se situe à la frontière encore non précises entre la physique atomique et la physique de la matière condensée. En 1908, Gustav Mie a établie une théorie sur la diffusion de la lumière par de « petites particules » d’or sphérique et a mis en évidence le phénomène de résonance plasmon [14]. Cette propriété qui caractérise les métaux définit la réponse collective des électrons de valence lorsqu’ils sont excités à une fréquence donnée, qui d’habitude se situe dans le spectre visible. À titre d’exemple, les nanoparticules métalliques qu’intègrent les artisans pour fabriquer des vitraux de différentes couleurs. C’est au cour des années 80 que les physiciens s’approfondi dans l’étude des agrégats; et cela en commençant par la production des agrégats libres. Ensuite, vient la découverte de tailles privilégiées dans le spectre d’abondance d’agrégat de sodium [15]. C’est grâce à un modèle théorique qu’utilise un jellium sphérique [15, 16] comme potentiel ionique subi par les électrons de valence, que ce phénomène peut-être expliqué par le modèle et s’est plus affiné (modèle de clemenger. Nilson [17]) pour mieux tenir compte de la forme de l’agrégat, qui n’est pas parfaitement sphérique (surtout pour les plus petits agrégats), et de ce fait, reproduire les résultats expérimentaux d’une bonne manière. Ensuite, cette interprétation en termes de couche électroniques à été validé par les mesures de polarisabilité [18] et de potentiel d’ionisation [19].
En 1985, on identifia l’agrégat C60 qui possède une structure sous forme d’une cage de carbone constituée de pentagones et hexagones à l’image d’un ballon de football presque sphérique [20, 21]. Possédant une grande stabilité, il a une remarquable géométrie et en plus il présente plus d’une centaine d’opérations de symétrie différente. La découverte de C60 ainsi que celle des autres fullerènes (C40, C30, etc) et aussi les nanotubes de carbone [22, 23] a donnée une autre poussé à la chimie et la physique du carbone. C’est en 1999, qu’un nouveau phénomène a été mis en évidence par la réalisation d’un spectre de masse pour des agrégats de sodium allant jusqu’à une taille de 22000 atomes : la structure en couche électronique est relayée par une structure en couche atomique lorsque la taille dépasse environ 1500 atomes [24-28]. Les couches atomiques apparaissent pour tous les types d’agrégats contrairement aux couches électroniques qui n’existent que dans les agrégats métalliques.
En 1991, un nouvel effet de super couches électroniques [29] dans le cas de gros agrégats de sodium, apparait grâce aux nouvelles mesures prises. Les agrégats de sodium ont été retrouvés théoriquement grasse aux calculs à base d’un jellium sphérique avec les équations de KhonSham dans l’approximation de la densité locale (LDA) [30], qui concerne la modulation de grande période de l’effet de couche électroniques dans le spectre d’abondance. Ce même phénomène été déjà trouvé théoriquement en 1974 dans l’étude de modes propres dans une cavité dont les parois sont réfléchissantes [31].
La physique des agrégats a été posée comme étant une discipline à part entière même si elle est hybride dans les nombreux résultats originaux obtenus, dans le cas des agrégats métalliques ou autres. Ses parentés touchent la physique atomique et moléculaire, la physique du solide, la chimie et la physique nucléaire; elle requiert pourtant des méthodes propres, à un niveau expérimental que théorique. D’un point de vu fondamentale les agrégats jouent un rôle important puisqu’ils font le pont entre la molécule et l’état solide, et leur taille peut varier d’autant ainsi qu’ils abordent de front le problème à N corps quantique [30, 32, 33]. Leur intérêt recouvre plusieurs domaines comme l’astrophysique, la chimie ou la science des matériaux [34-37]. A titre d’exemple, les agrégats de carbone seulement ont un rôle important dans les mécanismes de formation et les propriétés de la poussière cosmique [38, 39]. Pour la chimie, leur propriété la plus importante est leur taille, sur la quelle il est possible de jouer et ainsi permettre de choisir le rapport surface volume. Ils sont considérés comme étant d’excellents catalyseurs et ont un rôle fondamentale dans les cinétiques de réaction [40], comme exemple typique on cite la photographie. Grace à la découverte des fullerènes et des nanotubes de carbone, la science des matériaux a ouvert les portes sur divers applications [41, 42] y compris industrielles.
Exemple courants de l’utilisation de nanoparticules
Actuellement, l’utilisation des nanoparticules, par exemple en médecine, représente un vaste sujet très porteur. En 2003, quelques patients de l’hôpital de la charité de Berlin, atteint de différents cancers, ont reçu des injections de nanoparticules d’oxyde de fer magnétiques de sept nanomètre de diamètre. Dans ce cas, la formation des agrégats s’effectue par synthèse chimique. La thérapie qui reste encore expérimentale, se déroule en trois étapes. La première étape est l’injection des agrégats directement dans les tumeurs localisés dans le cerveau, la prostate ou l’épaule. La deuxième étape consiste à faire pénètre les nano-cristaux dans les cellules. Enfin, dans la troisième et dernière étape, les patients sont soumis à un champ magnétique oscillant qui fait vibrer les nanoparticules; cette vibration permet d’élever la température des tissus cibles au-delà de 43°C [12]. Ce qui conduit à la destruction des cellules cancéreuses. Ici on utilise le principe d’hyperthermie et cela en échauffent les tissus par retournement des particules 100000 fois par second, ce principe à été développé par K. MaierHauff et A. Jordan [43-47]. Ce dernier est le directeur de Magforce, société berlinoise qu’il a fondée en 2005 pour promouvoir sa technologie.
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Table des matières
Introduction générale
CHAPITRE I : Le symbole du monde nanométrique l’agrégat
I.1. Introduction
I.2. Bref historique
I.3. Classification des agrégats
I.3.1. Classification des agrégats selon leur taille
I.3.2. Classification des agrégats selon leurs liaisons chimiques
I.4. Les agrégats organiques
I.4.1. Les fullerène
I.4.2. Les nanotubes
I.5. Les agrégats métalliques
I.5.1. Les nombres magiques
I.5.2. Quelques propriétés particulières des agrégats métalliques
I.5.2.1. Propriété physico-chimique
I.5.2.2. Propriétés magnétiques
I.5.2.3. Propriétés optique
I.6. Conclusion
CHAPITRE II : Interaction laser femtoseconde-agrégat métallique
II.1. Introduction
II.2. Historique
Premiers Résultats
II.3. Laser femtoseconde
II.3.1. Principe d’une chaine laser femtoseconde
II.3.2. Notion sur les impulsions laser ultra-brèves
II.3.3. Propagation d’une impulsion laser dans un plasma
II.4. Interaction laser-matière en régime femtoseconde
II.4.1. Interaction laser femtoseconde avec les métaux
II.4.2. Interaction laser-agrégats métalliques
II.4.2.1. La réponse optique
II.4.2.2. Modèle du Drude
II.4.2.3. Epaisseur de peau
II.4.2.4. Plasmon
II.4.2.5. Plasmon de surface
II.4.2.6. Collision électrons-atomes assisté par laser
II.4.2.7. Absorption collisionnelle-Bremsstrahlung inverse
II.4.2.8. Les différents mécanismes d’ionisation par effet de champ
II.4.2.9. L’émission thermique
II.4.2.10. L’émission directe
II.4.2.11. Résultats expérimentaux
a) Mise en évidence de l’émission X : mesures spectrales
b) Emission de rayonnement dans l’extrême ultraviolet
c) Émission des particules
II.5. Conclusion
CHAPITRE III : Modélisation du modèle nanoplasma
III.1. Introduction
III.2. Modélisation de l’interaction
III.2.1. Modèle CEMM (Cohérent Électron Motion Model)
III.2.2. Modèle d’ionisation classique (Ionisation Ignition Model)
III.2.3. Modèle nanoplasma
III.2.4. Autres Modèles
III.3. Présentation du modèle nanoplasma
III.3.1. Principe du modèle
III.3.2. Les hypothèses
III.4. Mécanisme nanoplasma
III.4.1. Champ électrique interne
III.4.1.1. Le champ laser
III.4.1.2. Le champ à l’intérieur de l’agrégat
III.4.1.3. Mise en évidence d’une résonance
III.4.2. Fréquence de collisions électrons-ions
III.4.2.1. De la nécessité d’un calcule adapté à l’interaction laser agrégat
III.4.2.2. Fréquence de collision pour l’interaction laser-agrégat
III.4.3. Ionisation collisionelle
III.4.3.1. Amélioration du calcul du taux d’ionisation
III.4.3.2. Taux d’ionisation collisionnel : forme analytique
III.4.4. Émission électronique
III.4.5. Expansion de l’agrégat
III.4.6. Température électronique
III.4.6.1. Terme de gain d’énergie
III.4.6.2. Terme de perte d’énergie
III.4.6.3. Termes supplémentaire
III.4.7. Implémentation numérique
III.4.8. Méthodologie de travail
III.5. Conclusion
CHAPITRE IV: Présentation des résultats et discussions
IV.1. Introduction
IV.2. Scénario de la dynamique de l’interaction
IV.3. Résultats et discussions
IV.3.1. Effet de la variation de l’intensité du laser
IV.3.2. Effet de la longueur d’onde
IV.3.3. Effet de nombre d’atome
IV.3.3.1. Effet du nombre d’atome sur le champ interne et externe
IV.3.3.2. Effet du nombre d’atome sur les énergies totales
IV.3.3.3. Effet du nombre d’atome sur la densité électronique normalisé par la densité critique
IV.3.3.4. Effet du nombre d’atomes sur les pressions colombienne et hydrodynamique
IV.4. Conclusion
Conclusion générale
