Le stockage dans la formation du callovo-oxfordien

L’Agence Nationale pour la gestion des Déchets RAdioactifs (ANDRA) a préparé pour le gouvernement français, dans le cadre de l’axe 2 de la loi Bataille (30 décembre 1991), un dossier sur l’étude des possibilités de stockage des déchets radioactifs de Haute Activité et à Vie Longue (HAVL) en formation géologique profonde. Ce dossier concerne la faisabilité d’un stockage dans la formation géologique des argilites du Callovo-Oxfordien située sur le site de Bure (Meuse/Haute Marne). Il vise à attester de l’existence de solutions simples et robustes pour la réalisation d’une telle opération, en vue de contribuer au débat sur les orientations à définir en matière de gestion des déchets radioactifs. L’étude des propriétés de confinement du stockage vis-à-vis des déchets radioactifs et des toxiques chimiques se déroule à très long terme, sur une échelle de plusieurs milliers d’années. Les travaux de l’ANDRA visent notamment à évaluer le transfert des radionucléides des colis jusqu’à l’homme sur une période de un million d’années, suivant des calculs de sûreté.

Le Callovo-Oxfordien est une couche argileuse s’étendant sur tout le bassin parisien, et située, sur le site de Bure, entre 420 et 550 mètres de profondeur. Le phénomène de transport dominant dans cette couche est la diffusion des espèces ioniques due à leur gradient de concentration (Rosanne et al., 2003a), car les gradients de charge hydraulique entre le Callovo-Oxfordien et les formation encaissantes sont faibles (ANDRA, 2005d). Les argilites possèdent en outre une très faible perméabilité intrinsèque (de valeur inférieure à 10⁻¹⁸ m2 ; Escoffier et al., 2000; Gasc-Barbier et al., 2004). Elles contiennent notamment des phyllosilicates gonflants, les smectites. Les smectites ont des propriétés de sorption importantes car elles ont de grandes surfaces spécifiques (de valeur comprise entre 400 et 1000 m2 g-1; Bourg et al., 2003) et possèdent généralement un excès de charges négatif à leur surface. L’interface minéral/solution des minéraux argileux peut être représentée par un modèle de double ou triple couche électrique (Avena et De Pauli, 1996; Revil et Leroy, 2001). Lorsque les argilites sont sollicitées par des perturbations hydriques ou chimiques, elles développent un gradient de potentiel électrique macroscopique, donc un champ électrique macroscopique. La mesure du champ électrique est une méthode non-intrusive permettant de retrouver les propriétés de transport du milieu à partir de la connaissance de ses propriétés intrinsèques comme la porosité ou la capacité d’échange cationique.

Le coefficient de diffusion effectif d’un ion est un paramètre très important pour caractériser sa migration dans le milieu considéré sous l’action du gradient de son potentiel chimique. De nombreux chercheurs (Eriksen et Jacobsson, 1984; Muurinen et al., 1989; Choi et Oscarson, 1996; Molera et al., 2003 ; Melkior et al., 2004) utilisent des modèles de transport phénoménologiques pour estimer ces coefficients de diffusion. Ces chercheurs utilisent des paramètres empiriques pour expliquer, par exemple, pourquoi le coefficient de diffusion effectif des traceurs cationiques est supérieur à celui des traceurs anioniques. Ces modèles de transport macroscopiques ne sont pas mécanistiques et ne peuvent décrire explicitement l’influence des propriétés électrochimiques de l’interface minéral/solution sur la diffusion des ions. De plus, ils ne tiennent pas compte du couplage existant entre les forces thermodynamiques (les perturbations, comme un gradient de salinité, de pression hydrostatique, ou de température) et les flux résultants. Les phénomènes de couplage sont, en grande partie, dus à l’excès de charges à la surface des minéraux argileux. Ces phénomènes ont une grande influence sur la migration des ions. Par exemple, un gradient de salinité dans l’argilite est à la fois responsable d’un flux du soluté, mais aussi d’un flux du solvant d’origine osmotique.

Certains auteurs comme Yeung et Mitchell (1993) ont établit un modèle de transport macroscopique basé sur les lois de la thermodynamique linéaire irréversible (Onsager, 1931a,b; De Groot et Mazur, 1962). La thermodynamique linéaire irréversible suppose que le milieu argileux est dans un état thermodynamique proche de l’état d’équilibre. Le modèle de Yeung et Mitchell (1993) n’incorpore pas explicitement l’influence des phénomènes électrochimiques existant à l’interface minéral/solution sur les propriétés de transport macroscopiques des milieux argileux. Revil (1999a) a réalisé un modèle de transport mécanistique dans les milieux poreux. Ce modèle de transport a été développé à partir des équations locales de Nernst Planck généralisées. Il incorpore l’influence du potentiel de membrane dû à la double (ou triple) couche électrique sur le coefficient de diffusion effectif des ions dans un milieu poreux. Cependant, le modèle de Revil (1999a) considère une double couche électrique fine à l’interface minéral/solution et n’inclut pas l’influence du gradient de pression hydrostatique sur les propriétés de transport du milieu. Les argilites du Callovo- Oxfordien, très compactées, ont des pores connectés de taille très faible (inférieure à 50 nm) et comparable à l’épaisseur de la double couche électrique (Sammartino et al., 2001; ANDRA, 2005b). Revil et Leroy (2004) ont élaboré à cet effet un modèle de transport mécanistique supposant une taille des pores comparable à la taille de la double couche électrique, et unifiant l’ensemble des phénomènes de transport dans un milieu poreux argileux. Ce modèle de transport a été établi dans le cas d’un électrolyte binaire symétrique, en moyennant les équations locales de Nernst-Planck et de Stokes à l’échelle du volume élémentaire représentatif. Les équations constitutives obtenues sont associées avec les concentrations ioniques dans le milieu poreux qui satisfont aux conditions d’équilibre de Donnan entre l’eau porale du milieu argileux et celle d’un réservoir fictif. La matrice de couplage, dépendant des propriétés intrinsèques du milieu et reliant les forces et les flux thermodynamiques, ne dépend, dans les conditions isothermes, que de quatre paramètres clés indépendants et d’un paramètre évalué par le modèle de triple couche électrique (Leroy et Revil, 2004). Les quatre paramètres caractérisent les propriétés texturales et physicochimiques du milieu poreux et sont la porosité, le facteur de cimentation, la capacité d’échange cationique, et une taille caractéristique des pores.

Le principal objectif de cette thèse est de développer, d’utiliser et de valider un modèle de transport afin de prédire les paramètres relatifs à la migration des ions lorsque l’argilite du Callovo-Oxfordien ou la bentonite MX-80 sont soumises à un gradient de potentiel chimique de une ou plusieurs espèces ioniques. Dans le cadre de ma thèse, j’ai travaillé sur cinq aspects regroupés en cinq chapitres amenant à une meilleure compréhension des phénomènes de transport dans les argilites du Callovo-Oxfordien.

Le stockage dans la formation du CallovoOxfordien 

Le développement du laboratoire souterrain de Bure a pour but l’étude de la faisabilité du stockage des déchets HAVL en formation géologique profonde, dans la couche argileuse du Callovo-Oxfordien. L’appellation officielle du laboratoire souterrain de Bure est : laboratoire souterrain de Meuse/Haute Marne. Le stockage, c’est à dire la gestion à long terme des déchets radioactifs, a pour objectif de protéger l’homme et son environnement contre toute émission ou dissémination de matières radioactives, pendant le temps nécessaire à la décroissance de la radioactivité. Ce laps de temps peut correspondre à plusieurs milliers d’années. Le stockage proprement dit comprend des alvéoles de stockage qui contiennent des colis de déchets mais aussi des barrières ouvragées qui participent au confinement. Les barrières ouvragées sont constituées principalement de béton et d’argile gonflante. Dans ce chapitre, nous détaillerons les spécificités du stockage, plus particulièrement les propriétés minéralogiques et texturales du Callovo-Oxfordien et de la bentonite MX-80, et nous présenterons brièvement la démarche de l’ANDRA pour les calculs de sûreté.

La formation géologique 

La formation géologique choisie pour la construction du laboratoire souterrain est située sur le site de Bure (Meuse/Haute Marne), dans la bordure orientale du bassin parisien. Le milieu géologique est constitué d’une alternance de couches sédimentaires à dominante argileuse et de couches calcaires. Le Callovo-Oxfordien, situé dans la série sédimentaire, entre 420 et 550 mètres de profondeur, est la formation hôte envisagée pour l’implantation du stockage. Cette couche est placée entre l’Oxfordien et le Dogger (Fig. 1.1), et s’étend à travers l’ensemble du bassin parisien.

Les formations encaissantes

Les formations encaissantes sont des formations calcaires entourant le CallovoOxfordien, donc l’Oxfordien et le Dogger. L’Oxfordien est situé au-dessus du CallovoOxfordien. Son épaisseur au niveau du site du laboratoire souterrain est comprise entre 280 et 330 mètres (Fig. 1.1) et il possède une grande variabilité de faciès carbonatés. Le Dogger est une formation carbonatée placée sous le Callovo-Oxfordien. Son épaisseur au niveau du site de Bure est comprise entre 210 et 280 mètres et il présente des changements rapides de faciès. L’Oxfordien et le Dogger ont une minéralogie relativement similaire : une prédominance de constituants carbonatés (85-95 %), et une faible proportion de minéraux détritiques (dont les phyllosilicates). Ces formations encaissantes possèdent des horizons poreux aquifères.

Le Callovo-Oxfordien 

Le Callovo-Oxfordien fait environ 130 mètres d’épaisseur au site de Bure. La barrière géologique est constituée de 60 mètres de Callovo-Oxfordien entre les zones de stockage et les formations encaissantes calcaires. Cette couche argileuse est constituée de différents faciès minéralogiques très peu perméables, de perméabilité intrinsèque inférieure à 10⁻¹⁸ m2 (Escoffier et al., 2000; Gasc-Barbier et al., 2004). Ces faciès minéralogiques présentent une variabilité verticale faible et très peu de variabilité latérale (ANDRA, 2005h). La perméabilité des argilites n’est pas isotrope. Elle est généralement plus faible perpendiculairement aux plans de stratification que parallèlement à ces plans (Pocachard et al., 1997). La roche sédimentaire du Callovo-Oxfordien, nommé communément argilite, est un composite poreux de phases minérales finement divisées et imbriquées.

Table des matières

INTRODUCTION
1. LE STOCKAGE DANS LA FORMATION DU CALLOVO-OXFORDIEN
1.1 INTRODUCTION
1.2 LA FORMATION GEOLOGIQUE
1.2.1 Les formations encaissantes
1.2.2 Le Callovo-Oxfordien
1.3 LES OUVRAGES DU STOCKAGE
1.3.1 Architecture du stockage
1.3.2 Les différents déchets
1.3.3 Les alvéoles de stockage
1.3.4 Les bentonites
1.3.5 Les bétons
1.4 LES MODELES DE TRANSFERT DES COLIS A L’EXUTOIRE
1.4.1 Les modèles de comportement
1.4.2 Les éléments chimiques dangereux
1.5 CONCLUSION
2. LA DIFFUSION DANS LES MILIEUX POREUX CHARGES ET SATURES
2.1 INTRODUCTION
2.2 ROLE DE L’INTERFACE MINERAL/SOLUTION SUR LA DIFFUSION DES IONS
2.2.1 Les potentiels de diffusion
2.2.2 La triple couche électrique
2.3 LES MODELES DE DIFFUSION
2.3.1 Généralités sur les modèles de transport
2.3.2 Les modèles de diffusion basés sur la première et la seconde loi de Fick
2.3.3 Expérimentations
2.4 LES MODELES D’ELECTRODIFFUSION
2.4.1 Introduction
2.4.2 Détermination des potentiels de diffusion
2.4.3 Le coefficient d’électrodiffusion effectif du sel
2.5 CONCLUSION
3. MODELE DE TRIPLE COUCHE ELECTRIQUE
3.1 INTRODUCTION
3.2 PROPRIETES DE SURFACE DES MINERAUX ARGILEUX
3.3 MODELISATION DE L’INTERFACE MINERAL/SOLUTION
3.3.1 Le modèle de Helmholtz
3.3.2 Les modèles de double couche électrique
3.3.3 Le modèle de triple couche électrique
3.4 PRESENTATION DE L’ARTICLE « A TRIPLE-LAYER MODEL OF THE SURFACE ELECTROCHEMICAL PROPERTIES OF CLAY MINERALS », JOURNAL OF COLLOID AND INTERFACE SCIENCE, 2004
3.4.1 Introduction
3.4.2 Conclusions et perspectives
4. FORMULATION D’UN MODELE D’EQUATIONS CONSTITUTIVES
4.1 INTRODUCTION
4.2 PRESENTATION DES PHENOMENES DE TRANSPORT
4.3 LES MODELES DE TRANSPORT
4.4 PRESENTATION DE L’ARTICLE « CONSTITUTIVE EQUATIONS FOR IONIC TRANSPORT IN POROUS SHALES », JOURNAL OF GEOPHYSICAL RESEARCH, 2004
4.4.1 Introduction
4.4.2 Conclusions et perspectives
CONCLUSION

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