La réflectivité de neutrons polarisés avec analyse de polarisation

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Les techniques de réflectivité.

La réflexion d’ondes sur des surfaces pour étudier leurs propriétés est une technique très répandue (ellipsométrie, réflectivité X, réflectivité d’atomes d’hélium He2, réflectivité de neutrons). Le principe général consiste à réfléchir une onde sur une surface et à étudier sa réflexion en fonction de sa polarisation et de son incidence. Ces techniques permettent de déterminer des propriétés caractéristiques des surfaces (indices optiques, absorption, composition chimique, épaisseur de couches minces, aimantation, rugosité…).
On peut en général définir un indice optique de la surface pour chaque type de rayonnement, par analogie avec la réflexion d’ondes lumineuses. Dans le cas du rayonnement X et des neutrons, l’interaction de diffusion avec la matière est très faible, de telle sorte que l’indice optique est très proche de 1 (1-n ~ 10-4). Cette propriété impose de travailler à des angles d’incidences rasants si l’on souhaite pouvoir observer des intensités réfléchies non négligeables.
Nous considérons un faisceau de particules incident sur une surface plane (voir Figure 3). Soit qinc l’angle d’incidence sur la surface, soit qref l’angle de réflexion. Nous définissons le vecteur de diffusion par q = kref – kinc.

Indice optique en neutrons.

Les indices optiques des neutrons sont assez différents des indices dans le cas des rayons X et nous allons déterminer leur expression à partir de l’équation de Schrödinger. Nous supposons que le potentiel d’interaction dans le milieu est indépendant des coordonnées planaires x et y.

Détermination des longueurs de diffusion et de l’indice optique.

Dans le cas de matériaux purs, la connaissance de bn et de r caractérise complètement le matériau. Dans le cas de solides du type AxBy par exemple, il suffit de considérer une cellule unité. Le volume de la cellule unité permet de calculer une densité r de cellules unités par unité de volume. La longueur de diffusion moyenne bav de la cellule unité est simplement donnée par bav
xb yb x y = A B + + . La valeur rbav peut être utilisée pour calculer l’indice du matériau.
Le cas des liquides et des polymères est plus complexe car il n’est pas possible de définir une “ cellule unité ” . La meilleure méthode est de calibrer l’indice pour chaque type de polymère ou liquide. Le Tableau 3 donne les valeurs des longueurs de diffusion, de densité atomique, d’indice optique (d = 1 – n) et le vecteur d’onde critique à 0.4 nm de quelques matériaux usuels.

Réflexion sur un milieu homogène.

Considérons la propagation d’un neutron d’un milieu homogène a à un milieu homogène a+1, l’interface entre les deux milieux étant à la position za (voir Figure 4).

Réflexion sur un système multicouche.

Considérons le cas plus général d’une interface (située à la position z = d) entre deux milieux a et a+1. Les conditions de continuité (I.110) appliquées à des fonctions d’ondes de la forme (I.106) permettent de relier les coefficients A et B des ondes se propageant vers les z positifs et négatifs
Les coefficients A et B de l’équation précédente sont les amplitudes physiquement intéressantes (car mesurables). AN+1 est l’amplitude de l’onde incidente, que l’on fixe à 1 ; BN+1 est l’amplitude de l’onde réfléchie r ; B0 est l’amplitude de l’onde transmise t ; et A0 est nul car il n’a pas d’onde venant de z = -¥ . On obtient ainsi l’équation matricielle suivante qui permet d’obtenir les coefficients des ondes réféchie et transmise sur un milieu multicouche
La Figure 7 illustre le cas simple de la réflexion sur une couche mince de Cu de 30 nm d’épaisseur déposée sur un substrat de silicium. Par rapport au cas du dioptre, il y a apparition d’oscillations caractéristiques de l’épaisseur de la couche mince, appelées franges de Kiessig (voir Figure 7). Ces oscillations ont pour origine les interférences des ondes réfléchies au niveau de chaque interface (surface de la couche mince et interface couche mince substrat). Ces interférences deviennent successivement constructives et destructives en fonction de l’angle d’incidence.
Dans le cas de systèmes multicouches, les variations de la réflectivité deviennent complexes. Dans le cas d’un système bicouche Cu(50nm)Au(9nm) déposé sur un substrat de silicium (voir Figure 8), on retrouve les oscillations caractéristiques des épaisseurs des couches. Les oscillations de courte “ longueur d’onde ” correpondent à l’épaisseur totale de 59 nm du système. Sur ces oscillations, se superpose une modulation de plus grande longueur d’onde caractéristique de l’épaisseur de la fine couche d’or de 9 nm.
Dans cette partie, nous n’avons discuté que les problèmes de réflectivité sur des systèmes non magnétiques. La partie suivante va traiter en détail le cas de la réflectivité de neutrons polarisés avec analyse de polarisation.

Réflectivité d’un système de couches minces magnétiques.

Dans cette partie nous présentons la technique de réflectivité de neutrons polarisés avec analyse de polarisation. Un formalisme matriciel détaillé permettant de calculer la réflectivité d’un système multicouche magnétique est développé. Nous présentons ensuite différents cas simples (dioptre et couche simple magnétique dans différentes configurations de champ et d’aimantation) puis nous illustrons la sensibilité de la technique dans la détermination de profils magnétiques résolus en profondeur. Les problèmes liés à l’inversion des courbes de réflectivité et à la rugosité des échantillons sont ensuite discutés.

Informations accessibles en réflectivité de neutrons polarisés avec analyse de polarisation.

La technique de réflectivité de neutrons polarisés avec analyse de polarisation permet d’obtenir de nombreuses informations magnétiques sur des systèmes de couches minces.

Ordre magnétique dans les multicouches.

L’observation des pics de diffraction de Bragg sur les multicouches en réflectivité de neutrons polarisés permet de déterminer rapidement et directement l’ordre magnétique entre couches magnétiques : ferromagnétique, antiferromagnétique, hélicoïdal… Cela correspond à environ 90% des études magnétiques déjà réalisées par réflectivité de neutrons (Majkrzak 1986 ; Beach 1993 ; Dumesnil 1996).

Moments magnétiques très faibles.

La sensibilité de la technique de réflectivité de neutrons polarisés permet de mesurer des moments inférieurs à 0.1 μB par atome. Les moments de très fines couches de fer (2- 3 monocouches atomiques) en sandwich entre deux couches de tungstène ont pu être mesurés (McGrath, 1994). Sur des échantillons plus épais tels que des monocristaux de fer, la précision peut atteindre 0.01 μB (Fermon, 1996).

Cycles d’hystérésis

La réflectivité de neutrons permet de faire des mesures de cycles d’hystérésis et de mesurer le moment magnétique de manière absolue en μB par atome. Ce point sera développé dans la partie E.

Profils magnétiques de l’aimantation planaire.

L’apport essentiel de la technique de réflectivité de neutrons polarisés avec analyse de polarisation est la mesure de profils magnétiques. La réflectivité de neutrons polarisés est un outil qui permet d’accéder à ces informations de manière directe7. Dans des couches simples, des rotations de l’aimantation dans l’épaisseur des couches minces peuvent apparaître sous l’effet d’anisotropies de surface (Train, 1996), de polarisation magnétique de surface ([b] Fermon, 1995) ou de contraintes mécaniques (Ott, 1997).

Tailles de domaines magnétiques.

La mesure du signal de réflectivité non spéculaire permet en théorie d’accéder à la taille des domaines magnétiques. Cependant en l’absence de théorie ad hoc et en raison des flux limités de neutrons, le développement de ce type d’études a été limité jusqu’à maintenant.
N.B. : dans le cas de la réflectivité de neutrons polarisés, la notion d’indice optique est mal adaptée car le potentiel d’interaction magnétique n’est pas scalaire. C’est pourquoi nous n’utiliserons plus la notion d’indice optique dans la suite.

Géométrie de réflectivité.

Considérons un faisceau incident sur une couche mince idéale. Soit qinc l’angle d’incidence du faisceau. Le système d’axe est défini sur la Figure 9. Le plan d’incidence est le plan (xOz), le plan de la couche mince est le plan (xOy). Soient ki et kr les vecteurs d’onde de l’onde incidente et réfléchie. Le vecteur de diffusion q est défini par q = kr – ki (voir Figure 3).

Table des matières

Introduction
I. La réflectivité de neutrons polarisés avec analyse de polarisation.
A. Interaction neutron-matière.
1. Le neutron.
2. Potentiels d’interaction neutron-matière.
3. Propagation d’un neutron dans un champ magnétique uniforme.
B. Les techniques de réflectivité.
1. Indice optique en neutrons.
2. Réflexion totale, angle critique.
3. Détermination des longueurs de diffusion et de l’indice optique.
4. Réflexion sur un milieu homogène.
5. Réflexion sur un système multicouche.
C. Réflectivité d’un système de couches minces magnétiques.
1. Informations accessibles en réflectivité de neutrons polarisés avec analyse de polarisation.
2. Géométrie de réflectivité.
3. Réflexion sur un système de couches magnétiques idéales : homogènes et sans rugosité.
4. Illustration de la réflectivité de neutrons polarisés sur un dioptre magnétique.
5. Sensibilité de la technique de réflectivité de neutrons polarisés dans la détermination de profils
d’aimantation.
6. Inversion des profils expérimentaux.
7. Réflexion sur des couches non idéales.
D. Description des dispositifs expérimentaux.
1. Description du spectromètre PADA (G.2.2) du Laboratoire Léon Brillouin.
2. Utilisation pratique du spectromètre PADA.
3. Traitement des erreurs expérimentales.
E. Nouvelle technique de mesure de cycles d’hystérésis par réflectivité de neutrons polarisés.
1. Intérêt de faire des mesures des cycles d’hystérésis par réflectivité de neutrons.
2. Exemples de calculs théoriques.
3. Exemples d’un système de couches magnétiques simples.
4. Exemple d’un système de bicouches magnétiques.
5. Conclusion et perspective.
F. Effet de l’énergie Zeeman dans les mesures de réflectivité de neutrons polarisés
1. Séparation spatiale.
2. Asymétrie des signaux de spin-flip non symétriques dans les mesures de réflectivité.
3. Effet des gradients de champ
G. Problème de polarisation du faisceau de neutrons.
1. Quelques mesures expérimentales.
2. Origine de l’effet et correction du problème.
H. Conclusion
II. Détermination d’informations magnétiques vectorielles par technique magnéto-optique.
A. Effets magnéto-optiques. Définitions et terminologie.
B. Réflectivité d’un système de multicouches non isotropes.
1. Notations et formalisme.
2. Propagation d’une onde plane dans un milieu non isotrope.
3. Réflectivité optique d’un système de multicouches.
C. Dispositif expérimental de mesures par effet Kerr.
1. Description générale du montage.
2. Description du modulateur électro-optique.
D. Détermination des composantes planaires de l’aimantation d’un film mince par technique magnéto-optique.
1. Méthode utilisant une rotation du champ magnétique.
2. Détermination de la direction de l’aimantation sans rotation du champ magnétique extérieur.
3. Conclusion.
E. Obtention d’informations magnétiques résolues en profondeur par technique magnétooptique.
1. Technique basée sur le principe de l’analyseur tournant.
2. Approche plus systématique.
F. Parallèle entre les techniques magnéto-optiques et de réflectivité de neutrons.
G. Conclusion.
III. Détermination de profils d’aimantation dans des multicouches magnétiques soumises à des déformations mécaniques.
A. Les anisotropies magnétiques.
1. Energie magnéto-cristalline.
2. Energie d’anisotropie de forme.
3. Energie magnéto-élastique.
4. Relations entre les constantes magnéto-élastiques et les constantes de magnétostriction.
5. Comportement magnétique de couches minces soumises à des contraintes de déformation.
B. Profils de constantes magnéto-élastiques dans des couches simples de nickel.
1. Détermination de profils d’aimantation dans des couches simples de nickel soumises à des déformations mécaniques.
2. Modélisation des résultats par un gradient de constantes ME.
3. Conclusion.
C. Création de couplages magnétiques quadratiques dans des systèmes de tricouches par application de déformations mécaniques.
1. Système d’alliage nickel-fer à composition modulée.
2. Effet de déformations mécaniques sur des systèmes de bicouches avec espaceur non magnétique.
D. Conclusion.
IV. Problèmes à deux dimensions : diffusion sur des structures lithographiées.
A. Approximation de Born.
1. Equation intégrale de la diffusion.
2. Approximation de Born.
3. Développement de Born.
4. Approximation de Born généralisée. Distorted Wave Born Approximation (DWBA).
B. Calcul dynamique de la diffraction par un réseau.
1. Cas non magnétique.
2. Cas magnétique.
C. Techniques de lithographie de réseaux.
1. Principe de la technique.
2. Résultats expérimentaux.
D. Utilisation de réflectomètres en diffusion hors spéculaire.
1. Géométrie de diffusion hors spéculaire.
2. Condition de diffraction.
3. Augmentation de la période effective d’un réseau.
4. Les différents modes de mesure sur un spectromètre deux axes.
5. Les différents modes de mesure sur un spectromètre en temps de vol.
6. Fonction de résolution du spectromètre EROS.
E. Diffusion hors spéculaire sur des structures lithographiées.
1. Influence des différents paramètres d’un réseau sur les modes de diffraction.
2. Diffusion sur des réseaux lithographiés. Comparaison entre mesures expérimentales et simulations numériques.
3. Augmentation des efficacités de diffraction.
4. Conclusion.
F. Etude par diffusion hors spéculaire de neutrons du comportement magnétique de nanostructures lithographiées.
1. Diffraction sur des réseaux de lignes lithographiées.
2. Diffraction de surface sur un réseau de domaines magnétiques ordonnés.
3. Conclusion.
G. Utilisation de supermiroirs gravés pour l’analyse en énergie d’un faisceau de neutrons
1. Principe du système d’analyse par réseau gravé.
2. Problèmes de résolution et optimisation du dispositif.
H. Conclusion.
Conclusions et perspectives.
Annexe A : Interaction neutron-couche magnétique infinie.
Annexe B : Calcul de la réflectivité optique d’un système de couches minces.
Annexe C : Fonction de transfert d’un ellipsomètre à polariseur tournant.
Annexe D : Détails du calcul dynamique de la diffraction sur un grating et description de l’implémentation numérique.
Annexe E : Analyse d’un faisceau de neutrons par utilisation d’un dispositif de Stern-
Gerlach : analyse de spin et analyse en énergie.
Références bibliographiques.

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