Soutenance mémoire
Effet radiatif indirect
L’impact des aérosols, notamment des aérosols hydrophiles (sulfates, nitrates, chlorures, …), sur le climat est également indirect du fait de leur rôle en tant que noyaux de condensation (CCN) qui initient la nucléation des gouttes d’eau et des cristaux de glace, menant à la formation des nuages (Twomey, 1974, 1977 ; Twomey et al., 1984 ; Arking, 1991). La multiplication des surfaces disponibles pour la condensation de la vapeur d’eau saturante modifie les propriétés optiques des nuages en modifiant la taille et le nombre des gouttelettes d’eau qui les forment (Fig. 1.4). Pour un contenu en vapeur d’eau donné, l’augmentation du nombre de noyaux de condensation provoque une augmentation du nombre de gouttes mais une diminution de leur taille moyenne. Le premier effet indirect (« effet Twomey ») qui en résulte est une augmentation de la couverture nuageuse : le changement de microstructure, avec une concentration en aérosols plus élevée et des gouttelettes bien plus fines, a pour effet de rendre le nuage plus diffusant aux courtes longueurs d’onde (rayonnement solaire) ce qui augmente l’albédo lié aux nuages (Twomey, 1974, 1977 ; Coakley et al., 1987 ; Kim and Cess, 1993), et donc diminue l’énergie entrant dans le système Terre-atmosphère. Il faut également noter que les particules de poussière les plus grosses sont d’efficaces noyaux glaçogènes (Chen et al., 1998; Pruppacher et Klett, 1997), affectant la formation et les propriétés des nuages de glace dans la partie haute de la troposphère. L’interaction entre un cirrus et les particules de carbone suie émises par les avions (ou les particules minérales insolubles lorsqu’elles sont disponibles aux hautes altitudes) a comme conséquence une augmentation de l’albédo du nuage (Jensen and Toon, 1997). Le deuxième effet indirect (« effet d’Albrecht ») est dû au fait que cette diminution de la taille des gouttes d’eau retarde la précipitation des nuages (diminution de la fréquence et de l’efficacité des événements pluvieux, Rosenfeld et al. (2002)), ce qui modifie la teneur en eau liquide et l’épaisseur du nuage (Pincus and Baker, 1994). La durée de vie du nuage est ainsi augmentée (Albrecht, 1989). Ce second effet indirect a pour conséquence une intensification du premier effet indirect et une modification de tout le cycle hydrologique (Rosenfeld, 1999, 2000). Les incertitudes restent nombreuses sur les conséquences radiatives de cette longévité accrue des nuages. De façon encore très incertaine, la perturbation radiative liée au deuxième effet indirect aurait un signe variant selon l’altitude du nuage et pourrait avoir la même ampleur que celle associée au premier effet. Ces deux effets indirects induisent une augmentation de la réflexion du rayonnement solaire vers l’espace et sont associés à un forçage radiatif négatif. Les évaluations des effets radiatifs indirects des aérosols varient énormément. La combinaison des deux effets indirects se situe entre -1,4 et – 4,8 W/m² (Lohmann and Feichter, 2005) pour les sulfates. Jones et al. (1994) ont évalué l’effet indirect à –1,3 W/m², tandis que Kaufman and Chou (1993) ont proposé une valeur de –0,45 W/m². L’effet indirect à l’échelle globale bien que difficilement quantifié malgré des observations récentes (Bréon et al., 2002), est estimé à des valeurs comparables au forçage direct.
Origine et composition chimique
La variabilité des sources d’émission et des processus de formation et d’évolution des particules dans l’atmosphère conduit à une grande variété de compositions et de types d’aérosols dans le temps et l’espace. Selon leur origine, les aérosols sont classés en deux familles principales, les sources naturelles et les sources anthropiques. La source naturelle représente environ 80-95% de la masse des aérosols émis dans l’atmosphère c’est-à-dire environ 3000 millions de tonnes par an (Seinfeld and Pandis, 1998). Les sources naturelles sont constituées principalement d’aérosols minéraux (35-50%) et de sels marins (35-55%). Les sources anthropiques (5-10% des émissions totales de particules) sont issues principalement des rejets industriels (fumées, poussières,…), des trafics routier et aérien, des combustions (usines, secteur résidentiel,…), de l’incinération des ordures, des chantiers de construction ou encore de l’agriculture. Cette moindre importance numéraire des émissions anthropiques par rapport aux sources naturelles ne doit pas masquer leur rôle du fait de tailles bien plus faibles, favorables à l’extinction du rayonnement. A cela s’ajoute, comme on le verra dans la suite, la différence de propriétés optiques induite par la proportion de suie au sein de la particule. Les principaux types d’aérosols naturels ou anthropiques qui peuvent être rencontrés dans l’atmosphère terrestre sont donnés dans le Tableau 2.1. Une autre classification consiste à différencier aérosols primaires et secondaires (Tableau 2.1). On parle d’aérosols primaires lorsque ce sont des particules émises directement dans l’atmosphère sous forme solide ou liquide comme par exemple les aérosols minéraux résultant de l’érosion des sols et de la resuspension, les embruns marins et les cendres volcaniques. Le carbone suie est également émis directement par les processus de combustion de la biomasse ou des fuels fossiles. A l’inverse, les aérosols secondaires résultent de réactions chimiques en phase gazeuse (oxydation par l’ozone ou les radicaux hydroxyles) par un processus de conversion gaz – particules via les phénomènes de nucléation, condensation ou production en phase aqueuse. Les gaz précurseurs proviennent essentiellement de processus de combustion et de l’émission naturelle du sol ou suite à l’utilisation d’engrais. Ainsi, une bonne partie des sulfates, des nitrates (composés inorganiques de même que l’ammonium, le chlore, le sodium ou le calcium), certains métaux comme le magnésium, l’aluminium, le fer et une partie des particules organiques présentes dans l’atmosphère sont des aérosols secondaires (carbone organique résultant de la condensation, de l’oxydation des composés organiques volatiles ou de la combustion de biomasse). Les travaux conduits dans cette thèse sont majoritairement axés sur les propriétés optiques des aérosols, notamment leur indice de réfraction, et sur l’interaction avec le rayonnement solaire. Il convient alors de préciser qu’une bonne évaluation des propriétés optiques de l’aérosol atmosphérique ne nécessite pas de connaître la spéciation complète de l’aérosol, en particulier celle de l’aérosol organique. Avec la même approche que celle utilisée dans l’article de Chazette and Liousse (2001), l’aérosol sera partitionné, sauf mention contraire (article en annexe de Raut et al. (2008a)), en cinq grandes classes que sont la partie organique (POM déduit du carbone organique OC), les particules solubles autres qu’organiques (WS), le carbone suie (BC), les poussières (Dust) et les sels de mer (SS).
• Les aérosols minéraux sont la première source mondiale d’aérosols. Ils sont constitués de particules d’argile, de quartz, de feldspath, de calcite, etc. et parfois de sels provenant de lacs asséchés. Une fois soulevées par le vent, les grosses particules retombent rapidement au sol alors que les plus petites forment un nuage sec qui peut s’élever jusqu’à 4-6 km d’altitude et s’étendre sur des milliers de kilomètres. C’est ainsi qu’on retrouve en Europe ou en Amérique du Sud des particules en provenance du continent africain.
• Les aérosols marins sont formés par évaporation des gouttelettes d’eau à la surface des océans mais aussi par éclatement de bulles dû au déferlement des vagues et aux courants marins. Outre le dioxyde de carbone, ces bulles d’un diamètre de l’ordre du millimètre libèrent des dizaines de particules de sel microscopiques (sodium, chlore, soufre) qui ne se brisent pas et participent à la formation de brumes.
• Les aérosols solubles dans l’eau en augmentation au cours de la période industrielle (sulfates, nitrates, substances organiques) sont généralement concentrés autour des régions industrielles.
• Les aérosols de combustion sont présents dans les régions tropicales et boréales en raison de nombreux feux de forêt. Par exemple les brûlis de la végétation intertropicale en période sèche occasionnent chaque année des brumes sèches qui disparaissent une fois les pluies revenues. Ils sont aussi produits par combustion interne dans les moteurs (circulation automobile) et par combustion industrielle.
• Les aérosols de sulfates sont majoritairement d’origine volcanique : le dioxyde de soufre SO2 émis lors des éruptions volcaniques produit ces fines particules d’acide sulfurique (SO2 + H2O → H2SO4) qui s’entourent de glace et forment avec les cendres un écran empêchant le rayonnement solaire d’arriver jusqu’au sol. Ils ne sont pas considérés dans ce travail de thèse car ils sont majoritairement concentrés dans la stratosphère. Il faut y ajouter les émissions industrielles dans la troposphère : SO2 est en effet un polluant réglementé. Avec la diminution du soufre dans l’essence depuis 1994 (limitations européennes à 50 ppm en 2005 puis 10 ppm en 2009 dans les carburants diesel), la quantité de sulfates a également diminué dans les grandes agglomérations comme paris. Néanmoins, beaucoup de rejets sont encore liés à l’activité industrielle. Les sulfates sont pris en compte dans la partie WS. Collecter ces constituants de base et mesurer leurs propriétés physico-chimiques (taille des particules, indice de réfraction) n’est pas une mince affaire car ces dernières varient parfois fortement pour un même constituant.
Lidar à rétrodiffusion Mie
On considère dans cette étude exclusivement des lidars à rétrodiffusion Mie caractérisés par une émission laser pulsée, dans une configuration monostatique paraxiale (i.e. non coaxiale) car les axes d’émission du faisceau laser et de réception du télescope sont pratiquement parallèles, et une détection incohérente sensible au signal brut, par opposition à une détection hétérodyne qui combine le signal reçu à celui d’un oscillateur local. Le lidar à rétrodiffusion est le plus ancien (1968) et le plus simple des lidars. Il permet l’étude des processus de diffusions élastiques dans l’atmosphère, accompagné d’une détection directe de la puissance rétrodiffusée. L’atmosphère peut ainsi être sondée pour restituer les propriétés des aérosols ou des nuages. La plupart des lidars à rétrodiffusion offrent en plus la possibilité de mesurer certaines propriétés de polarisation du faisceau rétrodiffusé. Un schéma de fonctionnement du lidar est présenté sur la Fig. 3.21. Il est constitué de plusieurs éléments :
le module d’émission composé de la source laser et du dispositif optomécanique dirigeant le faisceau vers les cibles atmosphériques est caractérisé par l’énergie émise, la longueur d’onde, la fréquence de tirs, la durée d’impulsion, la largeur et la stabilité spectrales de la raie laser, et le rendement optique.
le module de détection composé d’une optique collectant le signal rétrodiffusé, de filtres interférentiels, d’une séparatrice de polarisation et d’un détecteur (le photomultiplicateur) réalisant la conversion en signal électrique. Le télescope de réception est caractérisé par sa surface collectrice, son champ de vue et son rendement optique. Le photomultiplicateur est caractérisé par son rendement quantique et sa puissance équivalent de bruit (« Noise equivalent power » : NEP). Lorsque le flux de photons incidents atteignant la cathode du photomultiplicateur est inférieur au seuil de saturation (~300 photons par µs) pour que le nombre de photoélectrons arrachés par effet photoélectrique puisse être considéré linéaire avec le nombre de photons incidents, on utilise le mode de détection « comptage de photons ». Un compteur enregistre alors le nombre d’impulsions électriques générées par les photoélectrons. Dans le cas où le nombre de photons peut aboutir à une saturation, on a recours au mode de détection analogique. Ce dernier mode de détection a été le plus utilisé dans ce travail. Le courant moyen de sortie du détecteur est ici échantillonné par un analyseur de transitoires.
le module d’acquisition composé d’un préamplificateur du signal électrique, de filtrages, d’un convertisseur analogique-numérique et d’un dispositif de stockage. Le préamplificateur est caractérisé par sa bande passante permettant de conserver la résolution verticale de la mesure lidar, son gain et sa puissance équivalente de bruit (NEPA). Le convertisseur analogique-numérique est caractérisé par la fréquence d’échantillonnage dans le respect du théorème de Shannon.
Méthodologie envisagée
Comme précisé dans le paragraphe précédent, la SOP-0 d’AMMA, qui se déroule sur une zone et à une époque propices à l’étude des aérosols, s’est dotée de moyens expérimentaux performants afin de permettre la quantification du forçage radiatif direct des structures multicouches d’aérosols désertiques et issus des feux de biomasse. Les interactions du rayonnement avec ces particules sont complexes car elles dépendent principalement des propriétés de diffusion et d’absorption de ces couches, de leurs distributions en taille et de leurs positions respectives dans la colonne d’air. L’épaisseur optique totale peut atteindre des valeurs importantes à l’intérieur des panaches (0.6 à 355 nm). Ces fortes valeurs d’épaisseur optique, qui sont associées à des fortes concentrations d’aérosols, suggèrent que ces particules ont probablement des effets radiatifs significatifs sur la zone sahélienne. Cette section présente succinctement la méthode d’estimation du forçage radiatif des aérosols à partir des propriétés des aérosols restituées par une synergie instrumentale dans l’Article de Raut and Chazette (2008b). Le code de transfert radiatif TUV (Madronich and Flocke, 1998) qui fonctionne sur le principe des ordonnées discrètes pour les calculs de diffusion multiple et d’interactions avec l’absorption (Sect. 2.5.4.3) a été modifié de manière à pouvoir utiliser en arguments d’entrée l’ensemble des résultats de la méthode de couplage expérimental. Le code adapté fonctionne à une résolution verticale de 100 m, une résolution temporelle d’1 h et une résolution spectrale de 2.5 nm. Les études des Chapitres 4 et 5 ont montré qu’il était important de considérer les conditions dans lesquelles se trouvaient les aérosols, s’ils étaient en mélange interne ou externe et si l’humidité relative était importante. Il est toutefois nécessaire, dans un premier temps, de caractériser davantage ces aérosols avant de pouvoir traiter leurs influences sur le rayonnement. L’évaluation du forçage radiatif direct en surface et au sommet de l’atmosphère induit par les aérosols requiert plusieurs paramètres, qu’il est nécessaire de déterminer le plus précisément possible. Dans ce Chapitre, on associe aux résultats précédents de nouvelles contraintes sur les propriétés optiques des aérosols de feux de biomasse et de poussières désertiques. Celles-ci permettent une estimation plus précise de l’indice de réfraction dans les différentes couches et de l’albédo de simple diffusion des aérosols requis pour le calcul de l’échauffement atmosphérique induit par les différentes masses d’air. La méthodologie pour évaluer ces paramètres et en déduire le forçage de l’aérosol est décrite sur la Fig. 6.7. Afin de déterminer les différentes propriétés des couches d’aérosols, la méthodologie utilisant une synergie entre l’optique et la distribution en taille des aérosols a été appliquée, en combinant mesures in situ en surface, mesures in situ aéroportées, observations aéroportées de télédétection active, et mesures radiométriques. Cette approche fournit pour chaque couche un indice de réfraction constant dans le domaine UV-Visible (Volz, 1973). À partir d’un modèle de Mie, sont calculées les propriétés optiques spectrales des aérosols nécessaires au code TUV modifié. Il s’agit de l’albédo de diffusion simple ω0(z,λ) principalement pour l’absorption du rayonnement par les particules et du facteur d’asymétrie g(z,λ) essentiellement pour la diffusion due aux aérosols. Le coefficient d’Angström permet d’étendre spectralement les coefficients d’extinction des particules à tout le domaine spectral considéré dans l’étude. En plus de ces propriétés optiques, il faut aussi connaître la valeur de l’albédo de surface, notamment pour l’estimation du forçage radiatif direct exercé au TOA. Le code TUV prend enfin en compte la faible absorption par les gaz dans le domaine UV-visible (O2, O3, NO2, SO2…) et la diffusion par les molécules de type Rayleigh. Cette dernière nécessite des informations météorologiques. L’entrée du code TUV utilise par conséquent :
– les profils verticaux de vapeur d’eau, d’ozone, de pression, de température issus des mesures faites à bord de l’avion de recherche FAAM du MetOffice ou de l’ULM, complétés par l’extrapolation des données climatologiques pour les hautes couches atmosphériques (au-dessus de 5 km) ;
– les propriétés optiques αext,p, g, ω0 des aérosols estimées en faisant tourner un code de Mie à partir des indices de réfraction et des distributions en taille pour tout le spectre solaire et dont la répartition verticale est définie, en partie, grâce aux mesures des profils verticaux du lidar ;
– l’albédo de surface terrestre estimé à partir du capteur MODIS sur tout le spectre solaire pour tous les angles zénithaux solaires possibles.
En sortie, le code TUV calcule les luminances, les flux et les taux d’échauffement radiatif à tous les niveaux de l’atmosphère définis par la grille du code de transfert radiatif (résolution de 100 en dessous de 5 km d’altitude). Les conventions utilisées pour l’étude du forçage radiatif à la surface, au TOA et dans toute la couche atmosphérique sont les mêmes que celles généralement utilisées dans la littérature et décrites à la Sect. 2.5.5. Les valeurs du taux de photolyse du dioxyde d’azote calculées par le modèle de transfert radiatif TUV sont ensuite comparées à celles mesurées par un actinomètre localisé au niveau du sol. Le code de transfert radiatif étant lui-même contraint par des observations, cela permet d’en déduire le jeu de données conduisant à la synergie expérimentale la plus précise. L’Article de Raut and Chazette (2008b) présente en détail l’approche décrite ci-dessus. La première partie a été consacrée à la méthodologie qui a permis, par divers jeux de données, l’estimation de l’ACRI dans chacune de couches de poussières minérales ou d’aérosols de feux de biomasse. Elle comprend la description du modèle de transfert radiatif TUV ainsi que la description des différents paramètres de l’aérosol nécessaires à l’entrée du modèle. Les résultats du modèle sont ensuite décrits et différentes études de sensibilité sont menées. L’influence des indices et du profil vertical des propriétés optiques de l’aérosol est enfin étudiée.
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Table des matières
CHAPITRE 1 INTRODUCTION GENERALE
1.1 Contexte scientifique
1.2 Pourquoi s’intéresser aux aérosols ?
1.3 Rôle de l’aérosol sur la pollution atmosphérique et le climat
1.3.1 Impact sur la pollution
1.3.2 Impact sur le climat
1.3.2.1 Effet radiatif direct
1.3.2.2 Effet radiatif semi-direct
1.3.2.3 Effet radiatif indirect
1.4 Enjeux scientifiques
1.5 Organisation du manuscrit
1.5.1 Objectifs de la thèse
1.5.2 Plan de la thèse
CHAPITRE 2 L’AEROSOL : DES PROPRIETES MICROPHYSIQUES A L’INTERACTION AVEC LE RAYONNEMENT
2.1 Introduction
2.2 Propriétés microphysiques des aérosols
2.2.1 Origine et composition chimique
2.2.2 Distribution granulométrique
2.2.3 Indice de réfraction
2.3 Diffusion simple et paramètres optiques
2.3.1 Théorie électromagnétique de la diffusion : matrices de phase et d’amplitude
2.3.2 Propriétés optiques d’un aérosol
2.3.3 Propriétés optiques de la distribution d’aérosols
2.3.4 Domaine de diffusion Rayleigh
2.4 Influence de l’effet de l’eau et de la forme des particules sur leurs propriétés microphysiques et optiques
2.4.1 Hygroscopicité
2.4.2 Asphéricité des aérosols
2.5 La diffusion multiple : équation de transfert radiatif
2.5.1 Equation différentielle du transfert radiatif
2.5.2 Fonctions sources et équation intégro-différentielle du transfert radiatif
2.5.3 Approximation de la diffusion primaire
2.5.4 Résolution numérique de l’équation de transfert radiatif
2.5.4.1 Décomposition en polynômes de Legendre
2.5.4.2 Méthodes à 2 flux, approximation de Delta-Eddington
2.5.4.3 Méthode des ordonnées discrètes
2.5.5 Forçage radiatif de l’aérosol
CHAPITRE 3 L’APPROCHE MULTI-INSTRUMENTEE : COMPLEMENTARITE DES MESURES IN SITU ET DE TELEDETECTION
3.1 Instrumentation in situ
3.1.1 Propriétés microphysiques des aérosols
3.1.1.1 Composition chimique par prélèvements sur filtres
3.1.1.2 Mesures de la masse de l’aérosol
3.1.1.3 Restitution de granulométrie
3.1.2 Propriétés optiques des aérosols
3.1.2.1 Mesures de diffusion
3.1.2.2 Mesures d’absorption
3.2 Télédétection passive – Radiométrie
3.2.1 Taux de photodissociation de la molécule de dioxyde d’azote
3.2.2 Restitution de l’albédo de surface par spectroradiométrie
3.2.3 Epaisseur optique des aérosols
3.3 Télédétection active – Mesure LIDAR
3.3.1 Principe
3.3.2 Lidar à rétrodiffusion Mie
3.3.3 Instruments utilisés dans ce travail
3.3.4 Théorie du signal lidar
3.3.5 Facteur de recouvrement
3.3.6 Diffusion Rayleigh
3.3.7 Analyse du signal lidar
3.3.7.1 Information directe
3.3.7.2 Inversion du signal
3.3.8 Sources de bruit
3.3.9 Détection des structures d’aérosols par la mesure lidar
3.3.9.1 Structure verticale de la troposphère
3.3.9.2 Détection de la hauteur de la CLA
3.3.9.3 Estimation des facteurs d’émission dans la CLA
3.3.9.4 Détection de couches dans la troposphère libre
3.3.9.5 Application à l’observation spatiale : la validation de CALIOP
3.4 Conclusions
CHAPITRE 4 RESTITUTION DE L’INDICE COMPLEXE DE REFRACTION PAR COMPLEMENTARITE ENTRE MESURES IN SITU ET MESURES DE TELEDETECTION ACTIVE ET PASSIVE
4.1 Notion de réfraction spécifique
4.2 Indices de réfraction des principaux constituants de l’aérosol
4.3 Lois de mélange pour l’indice de réfraction
4.4 Restitution de l’ACRI pour l’aérosol parisien
4.5 Application (Article de Raut and Chazette, 2007)
4.6 Conclusions
4.7 Etude complémentaire : pollution particulaire dans la colonne d’air parisienne
4.7.1 Exploitation des résultats de la synergie expérimentale pour la conversion optique-masse
4.7.2 Application aux profils lidar obtenus durant LISAIR
CHAPITRE 5 DISCRIMINATION VERTICALE DES COUCHES D’AEROSOLS PAR LA CONNAISSANCE DE LEURS INDICES DE REFRACTION
5.1 Introduction
5.2 Présentation de la campagne ESQUIF 2000
5.3 Profils verticaux d’ACRI en région parisienne
5.3.1 Généralités
5.3.2 Application (Article de Raut and Chazette, 2008a)
5.4 Conclusions
5.4.1 Synthèse
5.4.2 Influence de la masse d’air sur les propriétés optiques et microphysiques de l’aérosol
5.4.3 Rôle de l’état de mélange des aérosols
5.4.4 Influence de l’hygroscopicité
5.4.5 Réponses aux problématiques de qualité de l’air et de transfert radiatif
CHAPITRE 6 APPLICATION: IMPACTS DIRECT ET SEMI-DIRECT SUR LES BILANS ENERGETIQUES EN ZONE SAHELIENNE (AMMA)
6.1 Principe
6.2 La campagne AMMA
6.2.1 Le cadre général de la campagne AMMA
6.2.2 Importance des aérosols en Afrique de l’Ouest
6.2.3 Les périodes d’observations spéciales (SOP) durant AMMA
6.2.4 La SOP-0
6.3 Situations rencontrées
6.4 Méthodologie envisagée
6.5 Impact radiatif des structures multicouches de particules (Article de Raut and Chazette, 2008b)
6.6 Synthèse et conclusions
6.6.1 Propriétés optiques restituées des couches d’aérosols
6.6.2 Forçages radiatifs associés
6.6.3 Effets combinés des poussières désertiques et des aérosols de feux de biomasse
6.6.4 Conclusions sur l’estimation rigoureuse des indices de réfraction
CHAPITRE 7 CONCLUSIONS GENERALES
7.1 Synthèse
7.2 Perspectives
7.2.1 Intérêt du lidar multi-longueurs d’onde
7.2.2 Amélioration de la connaissance de l’impact des feux de forêt sur la dynamique et le climat
7.2.3 Extension à plus grande échelle
7.2.4 Caractérisation des aérosols dans l’infrarouge
BIBLIOGRAPHIE
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