la collision entre un ion et la molécule H2

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Les processus d’excitation

Nous nous attarderons principalement sur la description des caract´eristiques du pro- cessus de double excitation de la cible, dans la mesure o`u comme nous allons le voir, les processus de d´esexcitation majoritaires qui s’ensuivent, conduisent `a la formation de particules charg´ees d´etectables `a l’aide de notre dispositif.
Les ´etats neutres doublement excit´es de la mol´ecule (dite ”superexcit´ee” [Pla62]) se ca- ract´erisent par leur ´energie interne g´en´eralement sup´erieure au premier potentiel d’ionisation. Les courbes d’´energie potentielle de ces ´etats doublement excit´es ont ´et´e class´ees en fonction de leur position par rapport aux ´etats de l’ion mol´eculaire H+ comprend l’ensemble des ´etats doublement excit´es qui s’´etend entre l’´etat fondamental X2Σ+
g (1sσg) et le premier ´etat excit´e 2Σ+
u (2pσu) de l’ion mol´eculaire D+
inclut tous les ´etats compris entre le premier et le deuxi`eme ´etat excit´e 2Πu(2pπu). Les s´eries sup´erieures (Q3, Q4 etc) sont d´efinies suivant le mˆeme principe. A titre d’exemple, les courbes d’´energie potentielle des deux premiers ´etats de sym´etrie 1Σ+ u pour les quatres premi`eres s´eries (Q1, Q2, Q3, Q4) sont repr´esent´ees sur la figure 1.1.
Plusieurs voies de d´esexcitation s’offrent alors `a la mol´ecule. Les processus les plus probables sont l’autoionisation par effet Auger (AI), et la dissociation en deux fragments neutres [KUH97]. Ces deux voies de d´esexcitation sont sch´ematiquement repr´esent´ees sur la figure 1.2. Pour comprendre le cheminement de chacune d’entre elles, nous devons prendre en compte le comportement de la mol´ecule depuis la r´egion Franck-Condon, jusqu’`a une distance internucl´eaire infinie. L’´etat doublement excit´e est peupl´e lors d’une transition Franck-Condon depuis l’´etat fondamental de H2 X1Σ+ g (1sσ2 g). Les noyaux vont alors se s´eparer pendant la dur´ee de vie de l’´etat doublement excit´e. Si le processus d’autoionisation a lieu pour une distance internucl´eaire comprise entre rH2 et r1, les ´etats vibrationnels discrets de l’ion H+ 2 sont peupl´es, laissant celui-ci dans son ´etat li´e.
En revanche, dans le cas o`u l’autoionisation se produit pour une distance sup´erieure `a r1, les noyaux ont acquis suffisamment d’´energie cin´etique, pour que la mol´ecule puisse se dissocier. Les fragments (H, H+) et l’´electron Auger produits se partagent l’´energie d’excitation transf´er´ee `a la mol´ecule ET suffisamment long pour que la distance internucl´eaire atteigne la valeur r2, le processus d’autoionisation ne peut alors plus se produire. La mol´ecule se dissocie en formant deux atomes d’hydrog`ene.
En ce qui concerne les ´etats appartenant aux s´eries Q2, Q3, etc, le processus d’autoionisation se produit presque exclusivement vers un ´etat excit´e de l’ion mol´eculaire H+ 2 . Dans ce cas, ces ´etats ´etant tous dissociatifs, l’ion mol´eculaire se dissocie en formant un proton et un atome d’hydrog`ene dans une configuration excit´ee nℓ.
Un grand nombre de travaux exp´erimentaux et th´eoriques ont ´et´e motiv´es par l’existence de ces diff´erentes voies d’ionisation. La plupart d’entre eux se sont focalis´es sur les caract´eristiques des distributions en ´energie et en angle des fragments ioniques, et des ´electrons ´emis. Nous allons `a pr´esent d´ecrire l’ensemble des r´esultats obtenus par ces diff´erentes approches. Dans un premier temps, nous aborderons l’´etude de la mol´ecule H2 `a travers les caract´eristiques des fragments ioniques. Puis, dans un deuxi`eme temps, nous d´etaillerons les travaux effectu´es concernant l’´etude de l’´emission ´electronique.

Etude de la mol´ecule H2 par l’analyse des propri´et´es des fragments ioniques

Les diff´erentes ´etudes bas´ees sur la mesure des fragments ioniques se sont attach´ees `a interpr´eter les distributions en ´energie des fragments, dans le but d’en extraire les sections efficaces absolues ou relatives, et les sections efficaces diff´erentielles en angle, des diff´erents processus d’ionisation dissociative.

Distributions d’´energie des fragments ioniques

La mesure des distributions d’´energie des fragments ioniques, form´es `a la suite de la dissociation de la mol´ecule, a fait l’objet d’un grand nombre de travaux dans les ann´ees soixante. Les premi`eres mesures ont ´et´e effectu´ees `a l’aide d’´electrons projectiles [DK63, KD67, CM73b, CM73a, SACD75, BJRJ80]. Ce n’est que par le suite que les ´etudes se sont tourn´ees vers l’utilisation de faisceaux de photons [BF73, GS75, DD78, SB79] et d’ions [EWS77, WES77]. La quˆete de la plupart de ces ´etudes ´etait de d´eterminer les ´etats mol´eculaires de la mol´ecule H2, et de l’ion H+ 2 peupl´es lors de la collision. Pour cela, les distributions d’´energies mesur´ees ont g´en´eralement ´et´e compar´ees aux distributions th´eoriques obtenues `a partir de la m´ethode des projections.

M´ethode des projections

Les distributions en ´energie des fragments peuvent ˆetre estim´ees `a partir de la m´ethode des projections d´evelopp´ee par Coolidge et al. [CJP36]. Le principe de la m´ethode est repr´esent´e sur la figure 1.3 pour une transition entre l’´etat fondamental de H2 et l’´etat 2pσu de l’ion H+ 2 . L’´energie la plus probable emport´ee par les deux fragments correspond `a l’´ecart entre l’´energie potentielle de l’´etat final dissociatif d´efinie pour la distance internucl´eaire d’´equilibre, et l’´energie potentielle de la limite de dissociation. Les ´energies les plus probables emport´ees par le fragment H+, pr´edites par la m´ethode, sont rassembl´ees dans le tableau 1.1 pour les premiers ´etats de l’ion mol´eculaire H+ 2 , ainsi que pour l’ion H2+ 2 [LYSL87].
Cette m´ethode a ´et´e tr`es largement utilis´ee pour extraire les contributions des diff´erents ´etats de l’ion H+ 2 et de l’ion H2+ 2 , des distributions d’´energie mesur´ees. diff´erentes structures, semblables `a celles qui furent observ´ees `a l’occasion des travaux pr´eliminaires effectu´es avec des ions projectiles [LYSL87, SLL90]. A l’instar des pr´ec´edents auteurs, Edwards et al. interpr`etent ces structures `a l’aide des distributions d’´energie de quelques ´etats de la mol´ecule H2, et des ions mol´eculaires H+ 2 et H2+ 2 obtenues par la m´ethode des projections. Ainsi, les ions H+ de faible ´energie (<1 eV) proviennent de la dissociation de l’ion mol´eculaire H+ 2 induite par le processus de simple ionisation dissociative. D’autre part, la formation de fragments H+ de plus haute ´energie (entre 4 et 13 eV) est attribu´ee aux processus d’ionisation-excitation et double ionisation. Comme nous l’avons vu pr´ec´edemment, les ´etats excit´es de l’ion H+ 2 , ainsi que l’´etat de l’ion H2+ 2 , sont tous dissociatifs, et conduisent `a l’´emission de protons dont les ´energies les plus probables sont rassembl´ees dans le tableau 1.1. Enfin, d’apr`es la plupart des auteurs, la seule contri- bution des distributions en ´energies de quelques ´etats de l’ion H+ 2 (1sσg, 2pπu, 2sσg, 2pσu) et de H2+ 2 (H+H+) ne suffit pas pour reproduire le spectre en ´energie exp´erimental dans la r´egion autour de 3 eV. Il fut alors sugg´er´e d’inclure la contribution de quelques ´etats doublement excit´es de la mol´ecule H2, conduisant au processus d’autoionisation dissociative.
Les contributions des diff´erents ´etats propos´es par Edwards sont repr´esent´ees sur la figure

Elles montrent que les processus d’ionisation-excitation (IE) et de double ionisation

(DI) sont clairement s´epar´es du processus de simple ionisation dissociative (SID), par la mesure de l’´energie cin´etique emport´ee par les fragments. Comme nous le verrons dans les paragraphes suivants, cette particularit´e a ´et´e intensivement mise `a profit pour d´eterminer les sections efficaces ainsi que les distributions angulaires des diff´erents processus de SI, IE et DI.
Toutefois, en d´epit du fait que la somme des distributions d’´energie de quelques ´etats de H2, H+ 2 et H2+ 2 , calcul´ees par la m´ethode des projections, reproduit correctement les donn´ees exp´erimentales, quelques doutes planent sur la valeur des contributions de chacun d’entre eux, notamment celle des ´etats doublement excit´es conduisant au processus AI.

Section efficace des diff´erents processus

La mesure des sections efficaces absolues des diff´erents processus (SI, IE, DI) produits lors de l’interaction entre un ion et la mol´ecule H2, a fait l’objet de travaux successifs, depuis les premi`eres mesures de Puckett et al. [PTM69]. La quasi-totalit´e d’entre eux a ´et´e r´ealis´ee pour des ´energies du projectile s’´etalant sur l’ensemble du domaine des vitesses interm´ediaires (0.5-1.5MeV/uma), et pour diff´erents projectiles incidents 1. A titre d’exemple, nous avons repr´esent´e sur la figure 1.5, les sections efficaces des processus de simple ionisation non dissociative (SIND), d’ionisation-excitation et de double ionisation en fonction de l’´energie du projectile, mesur´ees par Cheng et al. pour le syst`eme O8++D2 [CCK+90], et par Shah et al. [SG82, SMG89] pour le syst`eme H+ + H2. Les sections efficaces du processus de simple ionisation non-dissociative, ont ´et´e d´etermin´ees `a partir du taux d’ions D+ 2 (H+ 2 ) d´etect´es en co¨ıncidence avec le projectile O8+ (Cheng et al.), ou un ´electron (Shah et al.). Les sections efficaces des processus IE et DI ont quant `a elles, ´et´e d´etermin´ees `a partir des contributions de quelques ´etats (D2+ 2 , 2pσu, 2sσg et 2pπu) d´eduites des distributions d’´energie par la m´ethode des projections. Compte tenu des nombreux doutes qui planent sur la validit´e de ces contributions, l’exactitude des sections efficaces de chacun des processus est largement discutable.

Table des matières

Introduction 
1 Interaction ion-H2 : ´etat des lieux 
1.1 Présentation de la collision entre un ion et la molécule H2
1.1.1 Les processus d’ionisation directe
1.1.2 Les processus d’excitation
1.2 Etude de la mol´ecule H2 par l’analyse des propri´et´es des fragments ioniques
1.2.1 Distributions d’´energie des fragments ioniques
1.2.2 Section efficace des diff´erents processus
1.2.3 Distributions angulaires des fragments ioniques
1.3 Etude de la mol´ecule H2 `a travers les propri´et´es de l’´emission ´electronique
1.3.1 Etude du syst`eme collisionnel ion-H2 : Effet de centre
1.3.2 Etude des propri´et´es mol´eculaires : Effet d’interf´erence
1.4 Conclusions : corr´elation vectorielle
2 Dispositif exp´erimental 
2.1 Principe de fonctionnement du dispositif exp´erimental
2.2 Caract´eristiques du faisceau d’ions
2.2.1 L’acc´el´erateur d’ions lourds GANIL
2.2.2 Structure temporelle du faisceau d’ions
2.3 Description du jet supersonique
2.3.1 Principe de fonctionnement
2.3.2 Le g´en´erateur de jet et le syst`eme de pompage
2.3.3 Caract´eristiques du jet
2.4 Le double spectrom`etre de vitesse
2.4.1 Structure du spectrom`etre
2.4.2 Les champs
2.5 Le d´etecteur sensible en position
2.5.1 Principe de fonctionnement du d´etecteur
2.5.2 Les galettes `a micro-canaux
2.5.3 Les anodes `a lignes `a retard
2.6 Traitement des signaux et acquisition des donn´ees
2.6.1 Prise de temps et mesure des dur´ees
2.6.2 Chronologie de la mesure
2.7 Conclusion
3 Etude du spectrom`etre de vitesse 
3.1 Principe g´en´eral du double spectrom`etre de vitesse
3.1.1 Action d’un champ ´electrique
3.1.2 Action conjugu´ee d’un champ magn´etique et ´electrique
3.2 Equations du mouvement
3.2.1 D´etermination du temps de vol
3.2.2 D´etermination des coordonn´ees de position
3.2.3 Conclusion
3.3 Caract´eristiques des observables
3.3.1 Observable ’temps de vol’
3.3.2 Observable ’Position’
3.4 D´etermination des composantes de vitesse
3.4.1 D´etermination de la composante de vitesse V0x
3.4.2 D´etermination des composantes V0y et V0z
3.5 Pr´ecision sur la mesure des composantes
3.5.1 Pr´ecision sur la d´etermination de la composante V0x
3.5.2 Incertitude sur la mesure des composantes V0y et V0z
3.6 Efficacit´e de collection
3.6.1 Efficacit´e de d´etection des ions
3.6.2 Efficacit´e de d´etection des ´electrons
3.7 Conclusion : optimisation du spectrom`etre
4 Analyse des donn´ees 
4.1 Observables significatives Temps de vol et Positions
4.1.1 Observable significative Temps de vol
4.1.2 Observables significatives Positions (Y,Z)
4.2 D´etermination de l’intensit´e des champs et des origines spatiale et temporelle
4.2.1 D´etermination du champ d’extraction et de l’origine temporelle des ions
4.2.2 D´etermination de l’origine des positions des ions
4.2.3 D´etermination de l’intensit´e du champ magn´etique, et des origines temporelle et spatiale des ´electrons
4.2.4 D´etermination de la vitesse longitudinale des mol´ecules dans le jet, et des dimensions de la zone de collision
4.3 S´election des diff´erents processus d’ionisation
4.3.1 S´election du processus d’ionisation non-dissociative
4.3.2 S´election du processus de double ionisation
4.3.3 S´election du processus d’ionisation dissociative
4.4 Efficacit´e de d´etection des particules
4.4.1 Cas des ions
4.4.2 Cas des ´electrons
4.5 Pr´ecision sur la mesure des ´energies et des angles d’´emission
4.5.1 Pr´ecision sur la mesure de l’´energie
4.5.2 Pr´ecision sur la mesure des angles
4.6 Conclusion
5 Etude du syst`eme 13.6 MeV/u S15+-D2, par la mesure des corr´elations vectorielles 
5.1 Les diff´erents processus d’ionisation : rappel
5.2 Corr´elation en ´energie
5.2.1 Distribution en ´energie des fragments D+
5.2.2 Distribution en ´energie des ´electrons
5.2.3 Diagramme de corr´elation en ´energie
5.2.4 Etude quantitative de la contribution des diff´erents processus d’ionisation
5.2.5 Conclusions
5.3 Corr´elation angulaire
5.3.1 Etude de l’´emission ´electronique par la m´ethode CDW-EIS
5.3.2 Section efficace d’´emission ´electronique diff´erentielle en angle et en ´energie
Conclusion 
Annexes et R´ef´erences 
A Equations du mouvement
A.1 Configuration du spectrom`etre
A.2 Mise en ´equation
A.3 Action du champ magn´etique

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