Interprétation des résultats obtenus le long d’isochores : la métallisation du SiO2

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Le transport de l’énergie dans la zone de conduction

L’énergie absorbée dans la zone sous-dense avant la densité critique est ensuite transportée vers les zones denses et froides, par conduction thermique électronique (essentiellement pour les matériaux légers, Z<10), les électrons rapides et le rayonnement dans les domaines UV et X (es-sentiellement pour les matériaux lourds, Z 10). Dans nos expériences, afin de limiter la quantité de rayonnement X produit lors de l’interaction laser avec la cible, nous avons choisi d’utiliser des ablateurs légers, comme du plastique. Dans ce cas, selon la théorie de Spitzer-Härm [178], le flux de chaleur peut s’écrire de la manière suivante : QSH = k0T05/2 dTe (1.8).
En réalité, cette formule n’est applicable que lorsque la longueur de gradient de la tempé-rature est supérieure au libre parcours moyen des électrons. Ce qui signifie que, si les gradients sont trop raides dans la zone de conduction, l’équation 1.8 n’est plus valable, ce qu’ont montré les expériences réalisées par Gray et Kilkenny [71]. On peut alors utiliser les expressions heuristiques
suivantes : Q = ✏min(|QSH | , f, Ne, kTe) (1.9).

Lois de conservation et équation d’état du milieu

Dans cette section, nous allons développer les relations qui permettent de décrire la pro-pagation d’une onde de choc plane dans un matériau comme celui présenté sur la figure 1.6. Pour cela, les grandeurs thermodynamiques qui nous intéresserons seront la pression P, la densité ⇢ ainsi que l’énergie interne et cinétique E. Avant le passage du choc, le milieu se trouve être au repos, dans son état initial et ces variables seront indicées d’un 0. Le choc traverse ce milieu avec une certaine vitesse, notée Us et met en mouvement les particules du milieu à sa traversée à la vitesse Up. Ce qui entraine un brusque changement des variables d’état citées précédemment : elles seront alors indicées d’un 1.
Il est alors possible de relier ces nouvelles grandeurs à celles du milieu initial, non perturbé, en appliquant à la transformation par choc les principes fondamentaux de la mécanique, à savoir la conservation de la masse, de l’impulsion et de l’énergie.
Reprenons la figure 1.6 : l’onde de choc se propage à la vitesse Us pendant un laps de temps t du point A au point C. En notant S la section comprimée correspondante, la quantité de matière m comprise entre les points A et C au temps t s’écrit alors : m = ⇢0SAC = ⇢0SUst.
Or, au temps t+t , le point A s’est déplacé, par le passage de l’onde, à la vitesse Up en B. Alors que l’onde de choc se situe quant à elle en C : la matière comprise entre B et C a été comprimée, sa densité étant passée de ⇢0 à ⇢1 et peut s’écrire : m = ⇢1SBC = ⇢1S(Us Up)t.
La combinaison de ces deux équations nous fournit alors l’équation de conservation de la masse : ⇢0Us = ⇢1(Us Up) (1.14).

Cette WDM peut être caractérisée

Nous venons de voir qu’une onde de choc créée par laser permet de produire de la matière dense et tiède. Mais plus important encore que de la produire, il faut être capable de la contrôler et de la caractériser afin de remonter de manière précise aux conditions hydrodynamiques atteintes lorsque cette matière sera sondée. Comme précisé juste avant, si l’on considère l’équation d’état d’un matériau connue, il suﬃt d’avoir accès à une seule des grandeurs (P, ⇢, E, Us, Up) pour en déduire toutes les autres. Des diagnostics optiques placés en face arrière de l’échantillon sont aujourd’hui largement utilisés et permettent d’avoir accès notamment aux vitesses Us et U p : il s’agit des diagnostics VISAR et SOP, que nous développons dans cette section. Ils seront utilisés systématiquement dans chacune des expériences présentées dans cette thèse. Ce afin d’obtenir une mesure complètement indépendante des diagnostics X développés et utilisés en parallèle. Signalons également le rôle fondamental de ces diagnostics dans le contrôle de la planéité du choc qui se propage dans les échantillons, propriété indispensable à la bonne homogénéité des conditions hydrodynamiques sondées.

Le diagnostic VISAR

Le VISAR, acronyme pour Velocity Interferometer System for Any Reflector, est un diag-nostic optique usuellement utilisé pour des mesures de vitesse de surfaces réfléchissantes. Dans toutes nos expériences, nous utiliserons des fenêtres transparentes (plastique ou diamant) en face arrière des diﬀérents échantillons. Cette surface réfléchissante correspondra alors à la surface du choc qui métallise ces matériaux transparents, permettant ainsi un accès direct à la vitesse de choc.
Ce diagnostic est composé d’un interféromètre de Mach-Zehnder dans lequel on a introduit un étalon permettant de retarder l’un des deux bras par rapport à l’autre. Ce retard, essentiel dans ce système, permet, lorsque l’on fait réfléchir un faisceau sonde sur une surface en mouvement, de remonter à la vitesse de cette surface par exploitation de l’eﬀet Doppler [40, 70]. Pour plus de clarté, étudions plus en détail le fonctionnement de ce diagnostic, dont le schéma de principe est représenté sur la figure 1.1.4.1.
Le faisceau sonde, qui est réfléchi sur la cible, est séparé en deux faisceaux à l’entrée de l’interféromètre grâce à une première lame séparatrice S1, le premier faisceau étant envoyé sur le miroir M1, l’autre sur le miroir M2, miroir qui est précédé de l’étalon d’épaisseur e et d’indice n. Précisons que ce dernier miroir est monté sur une translation piézo-électrique de manière à ajuster finement la diﬀérence de chemin optique entre les deux bras.
Comme le retard t entre les deux bras de l’interféromètre introduit par l’étalon est dû à la fois à la diﬀérence d’indice entre l’étalon et l’air et à la réfraction entrainant un eﬀet piscine, en considérant un aller-retour du faisceau sonde dans l’étalon, on peut écrire : ⌧ = 2e (n 1) + 2e (1 1 ) = 2e (n 1 ) (1.22).

Sonder la WDM en laboratoire, le défi des rayons X

Dans la section précédente, nous avons vu comment recréer la WDM en laboratoire, à l’aide notamment de chocs générés à l’aide d’un laser de puissance, et comment il était possible de maitriser et caractériser expérimentalement les conditions hydrodynamiques atteintes avec des diagnostics optiques tels que le VISAR et la SOP. Nous avons également pu intuiter les limites de cette approche et la nécessité d’aller au-delà des équations d’état pour caractériser microsco-piquement la matière dense et tiède. Dans cette section, nous allons nous intéresser aux solutions que peut apporter le rayonnement X afin de pallier ce manque d’information sur l’organisation structurelle de la matière, pourtant cruciale pour caler et tester la validité des modèles théoriques. Après avoir rapidement rappelé les diﬀérentes méthodes de génération de sources X en laboratoire et en insistant sur celles utilisées dans cette étude, à savoir les lasers intenses et brefs et les sources XFEL, nous nous intéresserons particulièrement aux deux diagnostics X développés lors de ces recherches, à savoir la spectroscopie d’absorption X et la diﬀraction X, ainsi qu’aux paramètres qu’ils permettent d’étudier.

Créer une source X brève en laboratoire

Dans toutes nos expériences, la matière dense et tiède sera créée à l’aide d’un choc généré par une impulsion laser d’une durée proche de la nanoseconde. Et l’on utilisera une source X indé-pendante afin de sonder microscopiquement cette matière : cela revient à réaliser une expérience de type pompe-sonde. Or, si l’on souhaite sonder un état choqué ou étudier la dynamique de cette matière, il faut alors être capable de le faire dans un laps de temps très court afin d’éviter d’in-tégrer temporellement un grand nombre d’états hydrodynamiques diﬀérents. Typiquement, nous verrons que l’on est capable de comprimer un échantillon de manière stable au-delà de la centaine de picoseconde avec une géométrie de cible bien choisie. Il est donc nécessaire, pour réaliser des instantanés du plasma, d’utiliser des sources très brèves, de l’ordre de la picoseconde, afin d’éviter tout problème de gradient temporel. Ces sources seront synchronisées avec la pompe nanoseconde et déplacées temporellement afin de sonder diﬀérents états.
Plusieurs types de source X sont alors envisageables pour répondre à ce problème. On peut citer par exemple les sources XFEL, les sources issues de plasmas chauds créées par une impulsion laser ultra-courte, les sources bétatron issues de l’interaction d’un laser intense et ultra-bref avec un jet de gaz [166], ou encore les sources harmoniques basées sur l’interaction non linéaire d’un laser avec un milieu gazeux ou à la surface d’un solide [168]. Les deux dernières sources citées étant encore en cours de développement et délivrant aujourd’hui des intensités trop faibles pour nos applications, nous avons utilisé les deux premières techniques, que l’on développe ci-après. Lorsque l’on souhaite réaliser des expériences de type pompe-sonde avec pour pompe un laser de puissance nanoseconde, les sources X les plus naturelles à utiliser sont sans doute celles que l’on peut créer également avec un autre laser de puissance puisque les grandes installations laser disposent généralement de plusieurs lasers, nanosecondes, picosecondes voir sub-picosecondes et qu’il est relativement facile de les synchroniser. Ceci est notamment le cas sur des installations LULI / PICO 2000 et JLF. Dans notre cas, intéressons nous à l’interaction d’une impulsion intense et brève, de l’ordre de la picoseconde avec une cible solide afin de créer une source X de largeur temporelle similaire.

Principe de la diﬀusion X cohérente

Nous avons entraperçu précédemment que les rayons X interagissaient avec le nuage élec-tronique des atomes et que parmi les interactions possibles, ils pouvaient être diﬀusés de manière élastique. Lors de cette diﬀusion, les rayons X rebondissent simplement sur le nuage électronique et sont diﬀusés dans toutes les directions de l’espace, en gardant la même énergie et la même longueur d’onde. Ce phénomène peut être décrit de la manière suivante et est schématisé sur la figure 1.19 : les ondes électromagnétiques mettent en mouvement le nuage électronique par rap-port au noyau de l’atome, créant alors un dipôle vibrant qui rayonne lui-même des ondes de même fréquence à la manière d’une antenne.
Ainsi, lorsque les rayons X frappent un morceau de matière, ils peuvent être diﬀusés par chacun des atomes de la cible de cette manière et interférer entre eux. Si les atomes sont désor-donnés, cela donne lieu à de la diﬀusion non cohérente qui peut être étudiée par des diagnostics de type Thomson X. Au contraire, si les atomes sont ordonnés, c’est-à-dire placés à des intervalles réguliers, ce qui est caractéristique des milieux cristallins, comme la longueur d’onde des rayons X est de l’ordre de grandeur des distances interatomiques, les ondes diﬀusées peuvent alors s’addi-tionner et donner lieu à des interférences constructrices dans certaines directions ou s’annuler et engendrer des interférences destructrices dans d’autres. Ce sont ces interférences d’ondes diﬀusées que l’on appelle phénomène de diﬀraction et qui sont représentées sur la figure 1.20. Ce phénomène fut découvert par Max von Laue [51], qui reçut le Prix Nobel en 1914, et longuement étudié par sir William Henry Bragg et son fils sir William Lawrence Bragg, qui se partagèrent également ce prix l’année suivante.
Ce sont notamment ces deux physiciens qui énoncèrent la loi permettant de calculer de manière simple les directions selon lesquelles les interférences sont constructives et où se retrouvent par conséquent les pics du diﬀractogramme. En traçant des plans imaginaires parallèles passant par les atomes comme sur la figure 1.20 et en appelant d la distance entre ces plans, alors la loi de Bragg nous dit que les interférences des ondes diﬀusées sont constructives lorsque : sin(✓) = 2d n (1.32).

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Table des matières

I Générer et sonder la matière dense et tiède
1 Générer et sonder expérimentalement lamatièredense et tiède
1.1 Générer la WDM en laboratoire, le défi des hautes pressions
1.1.1 Chauffer et comprimer la matière
1.1.1.1 Les méthodes de chauffage isochore
1.1.1.2 Les méthodes de compression
1.1.2 Créer une onde de choc avec un laser
1.1.2.1 L’absorption de l’énergie laser dans la zone d’interaction
1.1.2.2 Le transport de l’énergie dans la zone de conduction
1.1.2.3 L’expansion et la création du choc
1.1.3 Une onde de choc permet de produire de la WDM
1.1.3.1 Qu’est-ce qu’une onde de choc ?
1.1.3.2 Lois de conservation et équation d’état du milieu
1.1.3.3 Propagation d’un choc à l’interface entre deux milieux
1.1.4 Cette WDM peut être caractérisée
1.1.4.1 Le diagnostic VISAR
1.1.4.2 Le diagnostic SOP
1.2 Sonder la WDM en laboratoire, le défi des rayons X
1.2.1 Pénétrer la WDM : la nécessité de créer et d’utiliser des rayons X
1.2.1.1 Ce que nous apporte les diagnostics X
1.2.1.2 Créer une source X brève en laboratoire
1.2.2 La diffraction X
1.2.2.1 Principe de la diffusion X cohérente
1.2.2.2 Un diagnostic intéressant pour l’étude des transitions de phase .
1.2.3 La spectroscopie d’absorption X
1.2.3.1 Quelles sont les caractéristiques d’un spectre d’absorption X?
1.2.3.2 La spectroscopie d’absorption X près des seuils
1.3 Conclusion
2 Simuler lamatièredense et tiède
2.1 Décrire théoriquement la matière dense et tiède
2.1.1 La WDM dans la physique des plasmas
2.1.1.1 La dégénérescence
2.1.1.2 Le couplage
2.1.1.3 Le régime de la WDM dans tout cela
2.1.2 Décrire la WDM par les calculs de premiers principes
2.2 Le problème à N corps
2.2.1 Une approximation nécessaire : Born-Oppenheimer
2.2.2 Calcul de la structure électronique : la Théorie de la Fonctionnelle de la Densité .
2.2.2.1 Théorème d’Hohenberg et Kohn
2.2.2.2 Formulation de Kohn-Sham
2.2.2.3 Les fonctionnelles
2.2.3 Calcul de la structure ionique : la Dynamique Moléculaire Quantique
2.3 Résolution numérique
2.3.1 Le code ABINIT
2.3.2 Une base d’ondes planes pour décrire un système périodique
2.3.3 Les pseudo-potentiels
2.4 Obtenir des spectres d’absorption XANES par les calculs ab initio
2.4.1 Calcul de l’absorption
2.4.1.1 Propriétés de transport
2.4.1.2 La conductivité de Kubo-Greenwood
2.4.2 Calcul d’un spectre XANES
2.4.2.1 XANES dans le formalisme PAW
2.4.2.2 Effet de l’environnement sur l’orbitale de coeur 1s
2.4.2.3 Le modèle d’impureté
2.4.2.4 Résumé
2.5 Conclusion
II Le SiO2, matériau d’intérêt du manteau des planètes telluriques et du noyau des géantes gazeuses
3 SiO2 : les expériences de spectroscopie XANES
3.1 Le diagramme de phase expérimental du SiO2 dans la WDM
3.2 Présentation de nos expériences
3.2.1 Dispositif expérimental
3.2.2 Géométrie des cibles
3.3 Un diagramme de phase bien exploré
3.3.1 Stratégie expérimentale
3.3.2 Détermination des conditions sondées
3.3.2.1 L’exploitation des mesures optiques
3.3.2.2 Choix de l’équation d’état
3.3.3 Conditions hydrodynamiques sondées
3.4 Les spectres XANES associés aux conditions (⇢, T) sondées
3.4.1 Obtenir un spectre d’absorption X
3.4.1.1 Les spectromètres tronconiques
3.4.1.2 Procédure d’extraction des spectres
3.4.1.3 Des difficultés survenant à haute intensité
3.4.2 Exploitabilité des spectres mesurés
3.4.2.1 Validité de la procédure
3.4.2.2 Spectres froids
3.4.2.3 Reproductibilité des spectres
3.4.3 Des spectres sensibles aux conditions hydrodynamiques
3.4.3.1 Influence de la densité
3.4.3.2 Influence de la température
3.5 Conclusion
4 Interpréter les résultats expérimentauxavec les calculs ab initio
4.1 Détails sur les calculs
4.1.1 Choix des paramètres de simulation
4.1.1.1 Boîte de simulation et tests de convergence
4.1.1.2 Choix de la fonctionnelle d’échange et corrélation
4.1.2 Opérations sur les spectres calculés
4.2 Interprétation des résultats obtenus le long d’isochores : la métallisation du SiO2 .
4.2.1 Résultats à ⇢ ⇠2g/cm3 : interprétation du red shift
4.2.1.1 Comparaison des spectres calculés et mesurés expérimentalement
4.2.1.2 Explications par la DOS
4.2.2 Résultats à ⇢ ⇠5g/cm3 et jusqu’à 6 eV : le SiO2 chaud, un semi-métal
4.2.2.1 Comparaison des spectres calculés et mesurés expérimentalement
4.2.2.2 Implication pour les calculs DFT
4.3 Interprétation des résultats obtenus le long d’isothermes : le changement de structure du SiO2 liquide
4.3.1 Interprétation du blue shift
4.3.1.1 Comparaison des spectres calculés et mesurés expérimentalement
4.3.1.2 Explication par la DOS : la relocalisation des électrons
4.3.2 Le changement de structure ionique de la silice en densité
4.3.2.1 Fonction de corrélation de paire et coordinence
4.3.2.2 Energie de l’orbitale 1s et coordinence
4.3.3 Amélioration du calcul des spectres XANES
4.3.3.1 Une structure de flanc K différente
4.3.3.2 Test du modèle d’impureté et de la fonctionnelle d’échange et corrélation
4.4 Conclusion et perspectives
IIILe Fer, composant principal du noyau terrestre
5 EtudeduFerpar spectroscopieXANES
5.1 XANES du fer : une information complémentaire importante
5.2 Obtenir un spectre XANES sur XFEL : un premier défi technologique
5.2.1 Source de rayons X durs large bande : un défi intéressant
5.2.2 Dispositif expérimental
5.2.3 Géométrie des cibles
5.2.4 Les spectromètres X : principe et extraction des spectres
5.2.4.1 Le spectromètre à cristal de quartz
5.2.4.2 Le spectromètre à membranes
5.2.4.3 Validation de la procédure d’extraction des spectres : le spectre froid
5.3 Les premiers spectres XANES du fer dans ces conditions
5.3.1 Les conditions hydrodynamiques sondées
5.3.1.1 Deux méthodes équivalentes pour analyser les conditions sondées
5.3.1.2 Un choix d’équation d’état non contraignant
5.3.1.3 De nombreuses conditions sondées à regrouper
5.3.2 Les spectres XANES mesurés
5.4 Analyse et interprétation des spectres
5.4.1 Analyse de la forme du K-edge : contrainte de la courbe de fusion
5.4.2 Analyse de la position du flanc K : discrimination des modèles
5.5 Conclusion et perspectives
6 Etude du Ferpar diffraction X
6.1 De multiples expériences à basse pression
6.2 La diffraction X picoseconde du fer
6.2.1 Les spectromètres résolus en angle
6.2.1.1 Le spectromètre WASP
6.2.1.2 Le spectromètre cylindrique Von Hamos défocalisé
6.2.2 Le dispositif expérimental LULI/PICO 2000
6.2.2.1 Géométrie et lasers
6.2.2.2 Les différentes cibles de fer testées
6.2.3 Des résultats mitigés
6.2.3.1 Test de la diffraction X picoseconde sur du fer polycristallin
6.2.3.2 La diffraction X du fer monocristallin
6.2.3.3 Des questions encore sans réponse
6.3 La diffraction X nanoseconde du fer
6.3.1 Le dispositif expérimental GEKKO XII
6.3.1.1 Le spectromètre Von Hamos cylindrique
6.3.1.2 Dispositif expérimental, cibles et caractéristiques laser
6.3.2 Des premiers résultats intéressants en réflexion
6.3.2.1 Présentation des résultats
6.3.2.2 Interprétation et discussion
6.4 Conclusions et perspectives
Conclusion
Bibliographie