Interactions neutron-matière

PROCESSUS NUCLÉAIRES DANS UN RÉACTEUR

Le sujet traité nécessite de considérer les interactions auxquelles donnent lieu les neutrons dans deux types de milieux physiques différenciés : d’une part le cœur du réacteur, formé d’assemblages combustibles oxyde d’uranium et de plutonium le cas échéant, qui est un « milieu fissile » dans lequel les neutrons se multiplient, et d’autre part, les régions externes au cœur constituées de matières non fissiles. La connaissance des propriétés de ces interactions permet d’étudier le comportement spatio-énergétique de la population des neutrons aussi bien dans le cœur du réacteur que dans les différentes structures périphériques, dont la cuve qui le contient.

Fragilisation des matériaux sous irradiation neutronique

Il convient de rappeler selon quels phénomènes les neutrons fragilisent les structures métalliques qu’ils traversent et comment est reliée cette fragilisation à la fluence neutronique. La fragilisation d’un matériau irradié se manifeste par le fait qu’il devient plus cassant à une température donnée que s’il n’avait pas été irradié. Cette fragilisation est due principalement à des phénomènes ayant lieu à l’échelle nanométrique [9]. Lors d’une collision élastique dans un matériau, une partie de l’énergie du neutron est transférée au noyau cible. En fonction de l’énergie transférée, deux possibilités se présentent. Si l’énergie transférée est inférieure à l’énergie de liaison de l’atome dans la structure cristalline (énergie seuil nécessaire pour déplacer de façon permanente un atome de sa position initiale) alors l’atome reste à sa position et vibre, ce qui induit une vibration des atomes environnants du réseau cristallin et produit un échauffement. Dans le cas où l’énergie transférée est supérieure à l’énergie de liaison, l’atome peut être éjecté de sa position dans le cristal et déplacé à une autre position. Le déplacement de l’atome crée une « paire de Frenkel » constituée de la lacune due à l’éjection de l’atome de son site d’origine et de cet atome qui se relocalise en position interstitielle au sein du réseau cristallin . L’atome ainsi éjecté peut engendrer une cascade de déplacements si l’énergie qui lui a été transférée par la collision avec le neutron l’autorise.

Les défauts créés par les collisions élastiques évoluent au cours du temps car ils sont mobiles par diffusion dans la structure cristalline. Dans le cas d’une lacune à proximité d’un atome interstitiel, les deux défauts vont s’annihiler par recombinaison. Dans le cas de plusieurs lacunes ou atomes interstitiels, les défauts peuvent se regrouper pour former des « cavités », des « boucles de dislocation » ou encore des « précipités ». Le mouvement des dislocations dans le cristal se retrouve donc bloqué par la présence des défauts et ils ne peuvent plus s’annihiler, ce qui augmente le « stress » dans le matériau et donc sa fragilisation. La température de transition entre les états ductile et fragile du matériau va s’en trouver modifiée : le matériau sera fragile à une valeur de température de plus en plus haute ce qui a des conséquences importantes du point de vue de la sûreté. En effet, en cas de perte de fluide réfrigérant dans le réacteur, il est nécessaire de continuer à le refroidir et cela se fait à l’aide d’injection d’eau dont la température est beaucoup plus basse que celle régnant dans le réacteur (température ambiante). Il faut donc toujours s’assurer que la température de l’eau injectée présente une température suffisamment élevée pour ne pas amener la cuve à un état fragile.

Pour la cuve d’un réacteur nucléaire, il est nécessaire de suivre en permanence l’évolution de la courbe de transition ductile/fragile associée. Cette courbe est obtenue par la réalisation de tests de résistance mécanique à différentes températures sur des échantillons d’acier irradiés dont la fluence neutronique reçue est connue. Pour des raisons pratiques, il n’est pas possible de prélever des échantillons d’acier sur la cuve d’un réacteur. On pallie cette difficulté en plaçant en des endroits appropriés dans le réacteur des capsules contenant des éprouvettes en acier de la même coulée que la cuve ; elles sont retirées une à une après différents cycles d’irradiation afin de surveiller l’évolution de la température de transition. Pour connaître la fluence neutronique reçue par ces éprouvettes, les capsules de surveillance contiennent également des dosimètres qui par leur analyse doivent permettre de remonter à sa valeur.

MESURES DOSIMÉTRIQUES/DOSIMÈTRES USUELS

La dosimétrie en réacteur consiste à y introduire des dosimètres dans des positions prévues à cet effet. Un dosimètre est constitué d’un matériau quasiment pur ou alors d’un alliage de composition très bien connue et qui va être activé par le flux de neutrons régnant dans le cœur [15] [16]. L’insertion de ces dosimètres à activation neutronique est l’un des moyens d’obtenir des informations sur les caractéristiques des neutrons se propageant dans un réacteur nucléaire : le niveau de flux et leur spectre en énergie au cours de la période d’irradiation. La réaction nucléaire principale d’intérêt associée à chaque type de dosimètre possède un seuil énergétique qui filtre l’énergie des neutrons collectés.

Un dosimètre donné couvre donc un domaine énergétique du neutron incident dont la borne inférieure est le seuil de la réaction nucléaire correspondante. Ces dosimètres ont de multiples utilisations : ils peuvent servir à valider un code de calcul de l’activation, être utilisés pour la reconstruction d’un spectre neutronique en une position donnée dans le réacteur considéré ou encore être exploités dans le cadre de la détermination de la fluence neutronique reçue par différentes structures.

Après irradiation dans un réacteur, les dosimètres sont transportés vers un laboratoire de mesures équipé de détecteurs appropriés. Les éléments étant activés, des précautions sont rendues nécessaires pour le transport vers le laboratoire de mesures et il peut être nécessaire d’attendre une diminution de l’activité pour des dosimètres ayant une très haute activité. Un dosimètre donné peut fournir des informations sur plusieurs domaines énergétiques du spectre des neutrons car plusieurs réactions d’intérêt peuvent se produire dans un même dosimètre lors de l’irradiation : c’est le cas de l’indium 115. Les mesures de l’activité de ces différents dosimètres se font par spectroscopie γ ou X. La spectroscopie γ ou X (dépend de la nature du photon émis) consiste à détecter tout le spectre des photons émis par le dosimètre. L’énergie des photons γ permet d’identifier différents radionucléides présents, étant donné que chaque élément émet des photons γ d’énergies caractéristiques. Il est alors possible de déterminer l’activité totale du dosimètre ou bien celle d’un isotope d’intérêt particulier.

Le principe de la spectroscopie γ repose sur l’interaction des photons γ avec un détecteur qui peut être un semi-conducteur ou un scintillateur. Le photon γ cède de l’énergie dans les matériaux sensibles du détecteur par différents processus :
• L’effet photoélectrique (dominant pour des photons γ de basse énergie) : le photon γ entre en collision avec un atome et toute son énergie est transférée à un électron qui est éjecté. L’énergie cinétique de cet électron est donc discrète et elle correspond à la différence d’énergie entre le photon incident et l’énergie de liaison de l’électron.
• L’effet Compton (dominant pour des photons γ d’énergie proche de 1 MeV) : il correspond à un processus de diffusion élastique entre un photon et un électron du cortège électronique d’un atome au cours duquel une partie de l’énergie du photon est transférée à l’électron.
• La création de paires (dominant pour des photons γ ayant une énergie de plusieurs MeV) : un photon γ d’énergie supérieure à 1,022 MeV (deux fois l’énergie de masse au repos de l’électron : 2 x 0,511 MeV) peut créer une paire (électron, positron).

Les différents processus génèrent des électrons qui sont détectés mais seuls les électrons provenant de l’effet photoélectrique permettent d’identifier un radioélément via les caractéristiques énergétiques de ces électrons émis. La détection de ces électrons permet de remonter à une activité.

Le CEA dispose de la plateforme expérimentale MADERE − Mesures Appliquées à la Dosimétrie En REacteur − au centre CEA de Cadarache [19], qui possède plusieurs chaînes de mesures permettant d’obtenir des mesures classiques pour des photons γ d’énergies comprises entre 50 keV et 2 MeV et dont les activités sont comprises entre 10 Bq et 10 MBq. Des mesures γ de haute efficacité peuvent aussi être réalisées pour des dosimètres ayant une activité au-delà de 0,1 Bq. Les mesures X désignent les mesures pour des photons dont le domaine d’énergie est compris entre 10 keV et 90 keV .

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Table des matières

1 Remerciements
2 Table des matières
3 Liste des figures
4 Liste des tableaux
5 Introduction
6 Chapitre 1 : Interactions neutron-matière – Mesures dosimétriques
6.1 Processus nucléaires dans un réacteur
6.1.1 Interactions des neutrons avec la matière
6.1.2 Fragilisation des matériaux sous irradiation neutronique
6.2 Mesures dosimétriques/Dosimètres usuels
6.3 Méthode de détermination de la fluence neutronique
7 Chapitre 2 : Codes de calcul utilisés
7.1 Transport neutronique
7.1.1 Grandeurs physiques de base
7.1.2 Équation de Boltzmann
7.1.3 Résolution de l’équation de transport
7.2 Le code de calcul APOLLO3®
7.3 Le code de calcul TRIPOLI-4®
7.4 Données nucléaires
8 Chapitre 3 : Étude de convergence des sources neutroniques en périphérie d’un cœur
8.1 Formalisme mathématique
8.2 Application à un réacteur plaque
8.2.1 Cas avec condition de fuite
8.2.2 Réacteur plaque avec albédo
8.3 Conclusion
9 Chapitre 4 : Détermination des sources neutroniques d’une maquette critique à l’aide du code déterministe APOLLO3®
9.1 Maquette critique EOLE
9.2 Description de l’expérience FLUOLE2
9.3 Présentation du schéma de calcul en 2 étapes
9.4 Calcul des sections efficaces autoprotégées pour le modèle FLUOLE2
9.4.1 Objectif
9.4.2 Calcul de référence TRIPOLI-4
9.4.3 Calcul APOLLO3® réseau 2D
9.4.4 Résultats obtenus et interprétation
9.5 Calcul du flux avec le solveur MINARET 3D
9.5.1 Modèle géométrique 3D
9.5.2 Résultat du calcul 3D
9.6 Discussion 99
10 Chapitre 5 : Développement d’une méthode de calcul de la fluence neutronique
10.1 Théorie utilisée dans la méthode de détermination de la fluence neutronique
10.2 Expression du flux de neutrons d’énergie supérieure à 1 MeV « mesuré » associé à un dosimètre donné
10.2.1 Variante 1 : Méthode sur tout le domaine énergétique
10.2.2 Variante 2 : Méthode des sous domaines énergétiques
10.3 La meilleure estimation ??
10.4 La matrice de covariance ????
10.4.1 Approche fondée sur l’utilisation d’une matrice intermédiaire
10.4.2 Approche directe (sans matrice intermédiaire)
10.5 Notion d’expérience numérique
11 Chapitre 6 : Application de la méthode de calcul de la fluence à un cas académique
11.1 Élaboration du modèle « REP académique »
11.2 Mise en place de l’expérience numérique
11.2.1 Simulation de référence
11.2.2 Simulations opérationnelles
11.2.3 Construction de la matrice de variance-covariance ???1
11.2.4 Détermination de la meilleure estimation du flux des neutrons d’énergie supérieure à 1 MeV et de l’incertitude associée
11.2.5 Robustesse
11.2.6 Conclusion
12 Chapitre 7 : Généralisation à un historique d’irradiation quelconque
12.1 Généralisation de la méthodologie de remontée à la fluence neutronique
12.1.1 Application à un historique d’irradiation réaliste
12.1.2 Application sur un autre historique d’irradiation
12.1.3 Limites de cette méthode
13 Conclusions et perspectives
14 Références
15 Annexes

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