Interaction paroi – défauts structuraux dans des couches minces de FePt

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Alliages FePt en couche mince et coercivité

L’alliage FePt fait partie d’un ensemble d’alliages équiatomiques de formule MT qui cristallisent dans la phase tétragonale L10 (figure 2.1). M est un élément de la série des 3d, fréquemment M = Fe, Co ou Mn. Si M = Fe ou Co, les alliages sont le plus souvent ferromagnétiques, alors que si M = Mn, ils sont antiferromag-nétiques. L’élément T est un élément de la série des 4d ou 5d, tel que Pd, Pt, Rh ou Ir. L’alliage FePt possède beaucoup de similitudes structurales et magnétiques avec FePd. Ce dernier a cependant une anisotropie magnétocristalline plus faible, de l’ordre de 1 × 106 J.m−3.
La phase L10 peut être vue comme un empilement alterné de couches de Fe et de Pt selon la direction [1] (axe c de la maille), qui est également l’axe de facile aimantation. Nous prendrons dans la suite comme paramètres de maille a = 3.86 Å et c = 3.79 Å [74]. L’orientation de l’axe c est contrôlée par l’orientation de la surface du substrat [75]. Avec un substrat de MgO (001) et éventuellement une couche tampon de Pt (001), l’axe c est perpendiculaire au plan de la couche. L’utilisation d’une couche tampon permet de passer d’un désaccord de maille d’environ 10% pour FePt/MgO à moins de 2% pour FePt/Pt.
Le dépôt peut se faire couche atomique par couche atomique à température ambiante, mais on obtient dans ce cas un ordre modéré [76]. Le co-dépôt de Fe et de Pt permet d’obtenir des paramètres d’ordre les plus importants quand il est effectué à haute température (770 K).
Selon la présence ou non de couche tampon, différents modes de relaxation des contraintes peuvent exister :
– Pour un dépôt de FePt directement sur MgO, la relaxation se fait par des dislocations de vecteur de Burgers b = 1/2a[110] et de plan de glissement (001) apparaissant au début de la croissance à l’in-terface FePt/MgO, lors de la formation d’îlots. Pour un dépôt de FePd, la distance entre lignes de dislocation, dans les directions 〈100〉, est de l’ordre de 2.1 nm. Ces dislocations ne pouvant pas glisser perpendiculairement au plan de la couche mince, elles restent localisées à l’interface.
– Si FePt est déposé sur une couche tampon de Pt, la relaxation des contraintes ne se fait pas par l’in-troduction de dislocations parfaites de type a/2[101]. En effet, de telles dislocations introduisent des parois d’antiphase et ne sont donc pas énergétiquement favorables [77]. La relaxation s’effectue par la nucléation de dislocations de Shockley à la surface qui glissent sur les plans denses {111}. Ces dis-locations sont des dislocations partielles, de vecteur de Burgers b = a/6[112] [76, 78].
La formation d’une dislocation de Shockley revient à considérer une faute d’empilement dans les plans {111}. Initialement, l’empilement est de la forme suivante (voir la figure 2.2 pour la définition des plans) : ABCABCABCAB.

Modélisation des couches minces de FePt

Moment magnétique et constantes d’échange

Comme nous l’avons vu dans la section 1.1.1, il est souvent possible de construire un hamiltonien de Heisenberg classique à partir de calculs de structure électronique. La difficulté de cette tâche avec l’alliage FePt vient du caractère itinérant du magnétisme de Pt, qui est mal décrit par un modèle de moments lo-calisés. Le moment magnétique attribué à cet élément est faible, de l’ordre de 0.3 µb , où µb désigne le magnéton de Bohr [89]. Ce moment magnétique est induit par les sites Fe, qui portent un moment de 3 µb : la susceptibilité de Pauli de Pt étant très élevée, le critère de Stoner est presque satisfait pour cet élément, ce qui provoque l’apparition d’un moment magnétique à cause du champ d’échange des sites Fe [89].

Mryasov a construit un modèle classique à partir de calculs de structure électronique, qui reproduit de manière satisfaisante la variation « anormale »2 de l’anisotropie magnétocristalline avec la température [90], et qui décrit donc bien le caractère délocalisé du magnétisme de Pt. Cet hamiltonien est du type Heisenberg pour l’interaction directe entre sites Fe, auquel sont rajoutés des termes effectifs anisotropes qui tiennent compte des interactions médiatées par les atomes Pt, traités par un modèle de Stoner sous-jacent.

Les constantes d’échange dans FePt sont à relativement longue portée (figure 2.7, où les valeurs des moments sont intégrées dans les J ). Dans le plan de la couche, elles sont fortes et positives avec des valeurs semblables pour les premiers et seconds voisins, de 9.52 à 13.6 meV [89, 91, 92]. Selon l’axe c, le couplage est faible [93], négatif [92, 94] ou positif [91] selon les auteurs, de sorte que l’alliage FePt ordonné peut être vu comme un système formé de plans faiblement corrélés. Sa valeur dépend de l’ordre chimique et de la valeur de c/a. Si c/a → 1 ou si l’ordre chimique diminue, même faiblement, les constantes de couplage sont positives et favorisent un ordre ferromagnétique entre les plans [92, 94].

Expérimentalement, il est possible de déterminer des constantes d’échange J par diffraction neutron-ique. Les résultats diffèrent notablement de ceux obtenus par les calculs ab initio, les mesures de diffrac-tion prévoyant un couplage antiferromagnétique entre sites Fe et Pt proches voisins, alors que les calculs prévoient un couplage ferromagnétique [95]. Des mesures de dispersion de magnons ou des observations de tailles de domaines permettent de remonter à une constante A, appelée constante de raideur d’échange, qui est liée aux couplages J et intervient dans le formalisme micromagnétique (section 3.1.2 et annexe D). Comme ce formalisme est local, il n’est généralement pas possible de remonter aux couplages J à partir de A. Cependant, les valeurs que nous prenons doivent être cohérentes avec les valeurs expérimentales de A.

Ces valeurs varient selon les auteurs de 4.4 × 10−12 J.m−1 [96] à 1 × 10−11 J.m−1 [97].

Dans toutes nos simulations, nous gardons un alliage parfaitement ordonné, les seuls défauts étant la paroi d’antiphase ou la micromacle. En accord avec le modèle développé par Mryasov, seuls les couplages entre sites Fe sont utilisés, les sites Pt étant pris en compte par des interactions effectives entre sites Fe. Le moment de Pt est pris égal à zéro. Les couplages sont pris en compte pour les premiers et seconds voisins dans le plan de la couche avec une valeur identique J∥ = 1.15 meV/µ2b , en accord avec les valeurs expéri-mentales (cela correspond à A = A∥ = 6.8 × 10−12 J.m−1)3. Le couplage vertical est pris égal à J⊥ = J∥/10 pour rendre compte d’un faible désordre qui stabilise l’état ferromagnétique. D’autres simulations ont été effectuées avec un couplage J⊥ donnant A∥ = A⊥.

Anisotropie

Le calcul de l’anisotropie magnétocristalline est une tâche difficile à effectuer par des calculs de struc-ture électronique, car les énergies mises en jeu sont faibles par rapport aux énergies d’échange par exemple. Afin de déterminer la différence d’énergie entre deux directions d’aimantation, l’intégration dans l’espace réciproque doit être réalisée avec soin. Il a été établi que la très forte valeur de l’anisotropie est due au cou-plage spin-orbite important sur les sites Pt [98, 99]. La suppression du couplage spin-orbite sur Pt se traduit en effet par une réduction de l’anisotropie de près de 95 % [100]. L’ordre chimique semble jouer un rôle im-portant sur l’anisotropie, comparativement à la distorsion tétragonale c/a [101]. L’anisotropie est d’autant plus faible que la distorsion est importante [99, 100, 102].

L’hybridation des orbitales de Fe avec celles de Pt entraîne une anisotropie sur les sites Fe, de sorte qu’il est possible, comme dans le modèle de Mryasov, de n’attribuer de l’anisotropie, de manière effective, qu’aux sites Fe. Nous utilisons dans la suite le modèle de Néel, dont la formulation est indiquée par l’équation (1.4). Étant donné le rôle prépondérant des sites Pt sur l’anisotropie, nous ne considérons que les constantes kl relatives aux couples Fe-Pt proches voisins. L’anisotropie n’est supposée présente que sur les sites Fe. Pour un arrangement L10 et en limitant le développement en polynômes de Legendre à l’ordre 2, l’anisotropie déduite du modèle de Néel est bien uniaxiale, avec pour constante K = 4 a2 − 2c2 (2.1)

Nous avons négligé dans cette expression la dépendance de k2 avec la distance interatomique. Pour les structures idéales présentées dans les figures 2.4 et 2.5 , cela n’a pas d’importance car les distances Fe-Pt restent toujours identiques, même dans les défauts. En réalité, il est possible que des effets magnétoélas-tiques soient présents et modifient la valeur de l’anisotropie à proximité des défauts. Notons que l’expres-sion (2.1) rend bien compte de la décroissance de l’anisotropie avec la distorsion c/a.

Les valeurs de l’anisotropie déterminées par les calculs de structure électronique sur FePt surestiment souvent l’anisotropie d’un facteur 2 ou 3 [100] par rapport à sa valeur expérimentale, que nous avons adop-tée ici : K = 5.6 × 106 J.m−3, soit 1 meV par atome Fe [97].

Géométrie du système

Le système utilisé pour la simulation comporte une paroi de domaine et un défaut, micromacle ou paroi d’antiphase (figure 2.8). Afin de limiter le nombre d’atomes pris en compte dans les simulations, le système comporte seulement 3 plans atomiques de Fe selon y et des conditions aux limites périodiques sont util-isées pour le compléter4. De plus le champ rayonné par deux demi-couches d’aimantations opposées selon z est ajouté au champ dipolaire pour compléter le système selon x.
Différentes épaisseurs de couches ont été considérées, de 4 à 30 nm. La longueur du système selon x est 80 nm, de sorte que le nombre d’atomes considérés dans ces simulations varie d’environ 10000 à 145000.

Interaction d’une paroi magnétique avec une paroi d’antiphase

La configuration magnétique initiale est constituée d’une paroi magnétique stable sur la gauche de la paroi d’antiphase (figure 2.9). Cette paroi, obtenue par minimisation de l’énergie, est de type Bloch en son centre, avec deux chapeaux de Néel qui permettent de diminuer l’énergie dipolaire [79, 103]. La largeur de la paroi est très proche de celle d’une paroi de Bloch, définie par π A/K (voir section 3.1.2), c’est-à-dire environ 3.5 nm. La taille importante des chapeaux de Néel vient de la faible valeur de l’échange vertical.
L’application d’un champ magnétique positif selon z permet de déplacer la paroi vers le défaut. La con-figuration relaxée qui en résulte est présentée sur la figure 2.10. La paroi magnétique est légèrement dé-formée par rapport à la verticale, ce qui permet de minimiser sa surface et donc son énergie. Là encore,cet effet est d’autant plus prononcé que le couplage vertical est faible. Le coeur de Bloch est contracté par rapport à la configuration où la paroi magnétique est libre. Le modèle de Néel prédit en effet un axe facile d’aimantation selon la direction x pour les sites atomiques au niveau de la paroi d’antiphase, ce qui tend à favoriser l’extension des chapeaux de Néel.
Une fois la paroi magnétique située au niveau de la paroi d’antiphase, il est nécessaire d’appliquer un champ d’environ 0.6 T pour la déplacer dans l’une des deux directions. La paroi est donc piégée par ce défaut. La valeur du couplage vertical modifie peu ces résultats, le champ de décrochage étant de 0.55 T pour un couplage isotrope. Cette diminution est due au fait que les spins dans la paroi magnétique s’alig-nent moins selon la direction facile d’aimantation dans la paroi d’antiphase, car les chapeaux de Néel sont moins étendus.
En considérant la paroi comme un objet se déplaçant dans un puits de potentiel, il est possible de tracer le puits associé à la paroi d’antiphase en procédant à des minimisations sous contrainte. En effet, la position de la paroi peut être déduite de la valeur de l’aimantation selon z. L’ajout d’un terme de pénalité λ(mz −mzr )2 à l’énergie, où mz et mzr désignent respectivement l’aimantation totale et l’aimantation souhaitée selon z, permet ainsi d’imposer la position de la paroi (figure 2.11). L’application d’un champ magnétique B selon z se traduit par un terme d’énergie −mz B , c’est-à-dire qu’une contribution linéaire est ajoutée au profil du puits de potentiel. Le décrochage de la paroi se produit quand cette contribution linéaire compense exactement la plus forte pente sur le profil du puits, c’est-à-dire au niveau du point d’inflexion.
Le champ de décrochage a été déterminé pour différentes épaisseurs de couches minces (figure 2.12).

Interaction d’une paroi magnétique avec une micromacle

Simulations numériques

Nous procédons comme précédemment, en partant d’une configuration où la paroi magnétique est loin de la micromacle (figure 2.13). La configuration piégée est présentée sur la figure 2.14. La paroi perd sa structure initiale, la rotation de l’aimantation se faisant intégralement dans le plan de la figure. Dans la micromacle, l’axe d’anisotropie est en effet désorienté d’environ 70° par rapport à la direction [001] dans le plan (110)¯. Une rotation dans ce plan permet à une partie de l’aimantation de la paroi de s’aligner selon l’axe facile dans la micromacle, ce qui minimise l’énergie d’anisotropie.
L’observation du puits de potentiel indique que la paroi magnétique est fortement piégée dans la mi-cromacle. Ainsi, pour une micromacle contenant 6 plans atomiques, la diminution de l’énergie de la paroi par rapport à la configuration libre est de plus de 40 %.
Le puits de potentiel présente la caractéristique d’être asymétrique, c’est-à-dire qu’une fois la paroi piégée, le champ de décrochage n’est pas le même selon la direction d’application du champ. Bien que la structure cristalline ait une symétrie d’inversion dans le plan (110),¯ cette symétrie est brisée sur la config-uration magnétique. La forme du puits de potentiel dépend du sens de propagation initial de la paroi : le puits de potentiel correspondant à une propagation vers les x négatifs est symétrique de celui présenté sur la figure 2.15. Il est ainsi toujours plus facile de décrocher une paroi magnétique de la micromacle dans le sens opposé à son sens initial de propagation. Cette conclusion se comprend facilement en observant la configuration magnétique de la paroi piégée (figure 2.14) : pour des épaisseurs de micromacles au delà d’environ 5 plans atomiques, la paroi peut se décomposer en deux parties localisées au bord de la micro-macle. La rotation d’aimantation la plus rapide s’effectue sur la gauche de la micromacle, de sorte que la plus grande partie de la paroi peut être considérée comme localisée dans cette région. Déplacer la paroi dans le sens initial de propagation nécessite de retourner la zone d’aimantation de la micromacle, ce qui demande un champ plus élevé que pour déplacer la paroi dans l’autre sens.
La variation du champ de décrochage en fonction de l’épaisseur de la micromacle est indiquée sur la figure 2.16. La plus forte asymétrie de champ de propagation est environ 25 %. Ce champ dépend beaucoup de l’épaisseur de la micromacle jusqu’à des valeurs de l’ordre de la largeur de la paroi magnétique, c’est-à-dire environ 12 plans atomiques. Au delà, la paroi est scindée en deux parties bien distinctes de part et d’autre de la micromacle, et une variation de l’épaisseur de la micromacle n’a plus d’influence.
Le champ de décrochage dépend peu de l’épaisseur de la couche mince (figure 2.17). La décroissance observée est liée au champ dipolaire qui favorise un alignement vertical de la paroi magnétique. En effet, quand la paroi est piégée dans la micromacle, qui est oblique, des charges magnétiques de surface de même signe et situées sur les deux surfaces sont en vis-à-vis, ce qui n’est pas favorable énergétiquement pour l’interaction dipolaire (voir la partie 3.2.1 pour la définition des charges magnétiques).
Il faut noter que la valeur du couplage d’échange vertical joue beaucoup sur la valeur des champs de décrochage. Pour une micromacle comprenant 6 plans atomiques, le champ passe ainsi de 2.5 T dans le cas J⊥ = J∥/10 à 1.9 T si A∥ = A⊥. La configuration magnétique au champ de décrochage est donnée sur la figure 2.18 pour une micromacle de 10 plans atomiques. La paroi se décroche au niveau d’une des surfaces de la couche de FePt, où les spins ont un nombre de voisins plus faible que dans le volume. Étant donnée la géométrie penchée du défaut, un couplage vertical fort tend à orienter ces spins selon l’orientation des spins dans la micromacle, ce qui favorise le décrochage.

Application à l’interaction d’une paroi avec un défaut structural

L’objet de cette section est de tester notre méthode en comparant les résultats obtenus par le code atomistique et le code multiéchelle sur les cas traités au chapitre 2, à savoir l’interaction d’une paroi magnétique avec une micromacle ou une paroi d’antiphase dans une couche mince de FePt. Le traitement de la paroi d’antiphase est étendu au cas où le système n’est pas invariant selon la direction transverse.

Interaction avec une micromacle

La géométrie du système est légèrement modifiée par rapport à l’étude du chapitre 2 de manière à ce que les surfaces de la couche de FePt correspondent aux faces des boîtes. La gestion des conditions aux limites selon x est également différente pour les calculs menés avec le programme multiéchelle. En effet, pour un calcul multiéchelle, nous ne donnons pas en entrée du programme le champ qui s’applique sur chaque nœud et qui est dû aux deux demi-couches d’aimantations opposées selon z, car les nœuds peuvent être redéfinis au cours du calcul. La solution que nous avons adoptée est de prolonger suffisamment le système selon x au delà de la paroi et de la micromacle pour que le champ dipolaire au niveau de ces deux objets corresponde à celui rayonné par une couche mince infinie. Cette procédure n’est pas coûteuse en temps de calcul, car loin de la micromacle et de la paroi les variations spatiales d’aimantation sont faibles et le système est maillé grossièrement. La longueur du système selon x est d’environ 250 nm, contre environ 80 nm pour les calculs atomistiques.
Le couplage d’échange est pris égal à J = 3.45 meV/µ2 b aux premiers voisins dans le plan de la couche et J = 0.12 meV/µ2 b aux premiers voisins hors du plan. Ce couplage dans le plan permet de garder la même valeur pour A∥ que dans le chapitre 2, en utilisant un couplage aux premiers voisins (le couplage aux voisins suivants n’était pas encore implémenté quand ces calculs ont été faits). Le couplage hors du plan reste inchangé, de même que les valeurs des moments et l’anisotropie qui est traitée par le modèle de Néel.

Les configurations de la paroi loin du défaut structural ou piégée dans le défaut sont présentées sur les figures 3.16 et 3.17. La région contenant la micromacle est décrite à l’échelle atomique quelque soit la variation d’aimantation à l’intérieur.
Nous retrouvons toutes les caractéristiques présentées au chapitre 2. En particulier, le champ de décrochage est différent selon le sens de propagation de la paroi. Ce champ de décrochage est indiqué dans le tableau 3.1, pour un calcul atomistique et multiéchelle. Un très bon accord est obtenu entre les deux approches, la différence entre les valeurs de champ étant de moins de 1 % pour toutes les épaisseurs envisagées.
Du point de vue de l’efficacité, l’utilisation de la méthode multiéchelle permet de diminuer significativement le nombre de variables par rapport à un calcul atomistique. Il passe ainsi d’environ 25000 à environ 6000, quand la paroi est loin de la micromacle (il est de 4000 quand la paroi est piégée). Le temps de calcul est également plus faible : une évaluation de l’énergie se fait en 60 s pour un calcul atomistique, alors qu’il est réalisé en 31 s et 17 s pour un calcul multiéchelle, quand la paroi est loin et piégée dans la micromacle respectivement7. Ce temps de calcul est largement dominé par le calcul du champ dipolaire. L’occupation mémoire dans tous les cas est équivalente, autour de 150 Mo. Le gain en occupation mémoire pour un calcul multiéchelle dû à la diminution du nombre de variables est compensé ici par les structures de données supplémentaires par rapport à un calcul atomistique. Pour des systèmes de plus grande taille, l’intérêt d’une approche multiéchelle sur le temps de calcul et l’occupation mémoire est plus nette.

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Table des matières

Introduction
1 Simulation à l’échelle atomique
1.1 Approche atomique de l’énergie magnétique
1.1.1 Interaction d’échange
1.1.2 Anisotropie magnétocristalline
1.1.3 Interaction dipolaire
1.2 Calcul rapide de l’énergie dipolaire
1.2.1 Introduction
1.2.2 Présentation de la FMM
1.2.3 FMM pour le champ dipolaire
2 Interaction paroi – défauts structuraux dans des couches minces de FePt
2.1 Alliages FePt en couche mince et coercivité
2.2 Modélisation des couches minces de FePt
2.2.1 Moment magnétique et constantes d’échange
2.2.2 Anisotropie
2.2.3 Géométrie du système
2.3 Interaction d’une paroi magnétique avec une paroi d’antiphase
2.4 Interaction d’une paroi magnétique avec une micromacle
2.4.1 Simulations numériques
2.4.2 Modèle analytique pour la micromacle
2.4.3 Lien avec les expériences
3 Méthode multiéchelle
3.1 Anisotropie et échange
3.1.1 Anisotropie
3.1.2 Échange
3.2 Terme dipolaire
3.2.1 Formalisme micromagnétique – Champ local
3.2.2 Calcul multiéchelle de l’énergie dipolaire
3.3 Critères de maillage
3.4 Application à l’interaction d’une paroi avec un défaut structural
3.4.1 Interaction avec une micromacle
3.4.2 Interaction avec une paroi d’antiphase
4 Quelques applications de la méthode multiéchelle
4.1 Vortex dans un élément magnétique mince
4.2 Point de Bloch dans un élément magnétique cubique
4.2.1 Structure du point de Bloch
4.2.2 Configurations avec un point de Bloch dans un élément cubique
4.3 Lignes de Bloch verticales dans des couches minces de FePd
Conclusion et perspectives
A Quelques propriétés des harmoniques sphériques
A.1 Définitions
A.2 Addition des harmoniques sphériques
A.3 Relations de récurrence
A.4 Expression polynomiale
B Opérations sur les développements multipolaires et locaux
B.1 Développement multipolaire
B.2 Opérations de translation et de conversion
B.3 Erreur associée au développement multipolaire du potentiel magnétique scalaire
C Utilisation des rotations pour la FMM
C.1 Définitions et conventions
C.2 Relations de récurrence
C.3 Utilisation des symétries et matrices « réduites »
D Formulations atomique et micromagnétique de l’échange
E Matrices d’interaction dipolaire
E.1 Interaction entre un nœud atomique et un nœud micromagnétique
E.2 Interaction entre deux nœuds micromagnétiques
F Minimisation de l’énergie magnétique
F.1 Méthode de minimisation
F.2 Préconditionnement