Importance de la qualité de l’eau souterraine

Importance de la qualité de l’eau souterraine

La problématique de la mobilisation et de la distribution de l’arsenic dans  l’eau souterraine des aquifères rocheux fracturés

 État des connaissances

Dans les aquifères rocheux fracturés, la mobilisation de l’arsenic, c’est-à-dire le passage de l’arsenic sous forme dissoute dans l’eau souterraine, peut être causée par différents mécanismes géochimiques (figure 1.3). L’arsenic est majoritairement présent dans le socle rocheux sous forme de minéraux sulfurés, qui ne sont stables qu’en conditions réductrices. En présence d’oxygène, l’altération des minéraux sulfurés libère de l’arsenic dans l’eau souterraine. L’oxydation des sulfures peut constituer le principal mécanisme de mobilisation dans le cas où des quantités importantes de minéraux sulfurés riches en arsenic sont exposés à des conditions oxydantes. Les sulfures sont toutefois susceptibles de s’altérer lentement dans l’eau souterraine et, dans bien des cas, la séquestration par sorption ou co-précipitation dans des minéraux secondaires peut limiter les concentrations en arsenic. La séquestration de l’arsenic dans l’eau souterraine des aquifères rocheux fr acturés est principalement attribuée à des phénomènes de sorption sur des oxyhydroxydes métalliques, en particulier de fer (Fe) et de manganèse (Mn), et sur des miné
raux argileux ( e.g. Boyle et al., 1998; Foley et Ayuso, 2008; Smedley et al., 2007) .
L’arsenic peut aussi se lier de manière covalente au sein de minéraux secondaires, principalement des arséniates tels que la scorodite, l’annabergite ou la pharmacosidérite (tableau 1.1). La formation et le comportement des minéraux secondaires sont fortement dépendants des conditions géochimiques dans l’aquifère. Ainsi, la dissolution des oxyhydroxydes de Fe et de Mn riches en arsenic en conditions réductrices peut constituer le principal processus à l’origine de la mobilisation de l’arsenic dans l’eau souterraine (e.g. Lipfert et al., 2006; Yang et al., 2015). Par ailleurs, à un pH supérieur à 7,5- 8, les surfaces minérales des principaux minéraux adsorbants sont chargées négativement et les oxyanions d’arsenic ont tendance à être désorbés. Dans les aquifères fracturés, comme les conditions sont généralement faiblement alcalines en lien avec l’hydrolyse des silicates et la dissolution des carbonates, la désorption alcaline pourrait jouer un rôle dans la mobilisation de l’arsenic (e.g. Boyle et al. , 1998; Ayotte et al. , 2003; Peters et Blum, 2003).
Dans le cas de la dissolution réductrice des oxyhydroxydes métalliques et de la désorption alcaline, l’oxydation des sulfures est la source primaire d’arsenic mais les principaux mécanismes de mobilisation sont associés à des sources secondaires.
Du point de vue de la distribution spatiale des concentrations en arsenic, certaines études suggèrent que les eaux souterraines sont de plus en plus favorables à la mobilisation de l’arsenic avec leur évolution géochimique le long des chemins d’écoulement, alors que le potentiel d’oxydo-réduction diminue et que le pH augmente en lien avec les interactions eau/ roche (Lipfert et al., 2006; Ryan et al., 2013). Les rares travaux portant sur la variabilité temporelle de l’arsenic dans
les aquifères rocheux fracturés semblent indiquer que dans la plupart des cas les concentrations sont assez stables dans le temps, bien que dans certains cas ces dernières peuvent varier de manière très significative (Ayotte et al. , 2015).

 Lacunes scientifiques actuelles

À l’heure actuelle, il existe de nombreuses lacunes de connaissance sur la contamination naturelle à l’arsenic dans les aquifères rocheux fr acturés. La spéciation de l’arsenic a encore été peu étudiée et la répartition des espèces d’arsenic dans l’eau souterraine est mal connue (Sorg et al. , 2014), notamment les espèces organiques. Cela est en grande partie lié à la difficulté d’acquérir des données de spéciation fiables. Par ailleurs, les auteurs ne s’accordent pas toujours sur les
mécanismes de mobilisation (Ayotte et al., 2003; Lipfert et al., 2006; Verplanck et al., 2008), bien qu’évidemment ceux-ci peuvent varier selon les aquifères. Peu de choses sont connues sur la libération d’arsenic à partir des sources primaires, notamment en relation avec la minéralogie et les conditions géochimiq ues dans l’aquifère. La contribution de l’oxydation des minéraux sulfurés est encore mal évaluée par rapport aux autres mécanismes de mobilisation qui impliquent des sources secondaires. L’hétérogénéité du milieu et le mélange d ‘eaux souterraines en provenance de différents systèmes de fractures compliquent grandement l’évaluation des mécanismes de mobilisation (Yang et al., 2015). D’une manière générale, il existe peu de connaissances sur les variations spatiales des concentrations en arsenic et des mécanismes de mobilisation. Ceux-ci sont pourtant susceptibles de varier significativement dans des environnements aussi hétérogènes que les milieux fracturés, en lien avec les variations dans la répartition des sources primaires et dans les conditions hydrogéologiques (O’Shea et al., 2015). En outre, les variations temporelles des concentrations en arsenic sont encore méconnues, alors que ces dernières pourraient être affectées par des changements de conditions hydrologiques et de niveaux d’eau souterraine. Cela pourrait avoir son importance en contexte de changement climatique, alors que l’impact des variations du climat sur la qualité de l’eau souterraine reste une question peu abordée et pourtant
fondamentale. Enfin, du point de vue géographique, de nombreuses études ont été menées au Nord-Est des États-Unis (e.g. Ayotte et al. , 2003; Lipfert et al. , 2006; Ryan et al. , 201 3; Yang et al. , 2015) mais relativement peu à l’Est du Canada, bien que de multiples cas de contamination à l’arsenic dans les aquifères rocheux fracturés y ont été répertoriés (Nouvelle-Écosse, Nouveau-Brunswick, Labrador, Québec). C’est notamment le cas dans la région de l’Abitibi-Témiscamingue au Québec où peu de choses sont connues sur l’origine et la distribution de l’arsenic dans les eaux souterraines du socle rocheux.

 Objectifs de recherche

L’objectif général de cette thèse de doctorat est d’améliorer les connaissances portant sur la contamination naturelle des eaux souterraines à l’arsenic dans les aquifères rocheux fracturés. Pour répondre à cet objectif, ce travail de recherche aborde trois grands thèmes complémentaires qui se répartissent en chapitres rédigés sous forme d’articles scientifiques.Le chapitre 2 étudie la question de la libération de l’arsenic à partir de l’altération des minéraux sulfurés. Les objectifs spécifiques associés à l’étude d’un aquifère rocheux en zone minéralisée riche en sulfures sont les suivants :
1) identifier les minéraux primaires d’arsenic;
2) évaluer la libération d’arsenic en solution à partir de ces minéraux;
3) déterminer les mécanismes responsables de la mobilisation de l’arsenic dans l’eau souterraine.
Le chapitre 3 s’intéresse à la forme chimique et au comportement de l’arsenic une fois libéré dans l’eau souterraine. Il a pour objectifs spécifiques, dans une zone d’étude connue par la direction de santé publique pour la contamination de nombreux puits domestiques :
1) de déterminer la spéciation de l’arsenic dans l’eau souterraine;
2) d’évaluer les facteurs qui contrôlent la mobilité de l’arsenic dans l’aquifère ;
3) d’évaluer l’influence des conditions hydrogéologiques sur les concentrations en arsemc ;
4) d’identifier les processus contrôlant les concentrations et la spéciation de l’arsenic dans les puits domestiques.
Finalement, le chapitre 4 s’intéresse aux changements dans les mécanismes à l’ori
gine de la contamination naturelle à l’arsenic sous l’impact des changements cli
matiques. Pour ce faire, il propose, à partir d’une approche conceptuelle basée sur
une revue de littérature :
1) d’évaluer des impacts potentiels des changements dans l’hydrodynamique
souterraine sur la géochimie de l’arsenic;
2) de mettre en avant des stratégies d’acquisition de données pour palier au manque de connaissance sur le sujet.

Démarche scientifique et méthodologie

La démarche scientifique adoptée dans les chapitres 2 et 3 se base sur la collecte et l’interprétation de données géochimiques. Le chapitre 2, qui vise à caractériser les interactions entre les minéraux primaires d’arsenic et l’eau souterraine, se situe à la frontière entre l’hydrogéologie, la géochimie et la minéralogie. Trois forages dans le socle rocheux font l’objet d’une étude pluridisciplinaire incluant des analyses d’échantillons d’eau souterraine et de carottes de roche, ainsi que des essais de
lixiviation en laboratoire. Les forages étudiés se situent en zone minéralisée, sur le site d’exploration minière d’Heva-Hosco (Hecla Québec). La sélection des forages est réalisée en tenant compte de la possibilité d’échantillonner de l’eau souterraine (forages non scellés), de la disponibilité de carottes de roche, et des caractéristiques lithologiques en particulier la présence de roches susceptibles de contenir des teneurs élévées d’arsenic. La collecte des données sur la chimie de l’eau souterraine est effectuée par l’échantillonnage et l’analyse de l’eau des forages. Les analyses minéralogiques et les essais de lixiviation sont réalisés à partir de carottes de roche
collectées par Hecla Québec lors de la campagne de forage. Les analyses des carottes de forage incluent la détermination de la composition chimique ( « XRF >> ou spectrométrie de fluorescence des rayons X et digestion acide) ainsi que l’identification des principaux minéraux ( « XRD » ou diffractométrie de rayons X) et des minéraux riches en arsenic ( « MEB-EDS » ou microscopie électronique à balayage équipé pour l’analyse dispersive en énergie et « EPMA-WDS » ou microsonde électronique équipé pour l’analyse dispersive en longueur d’onde). Les analyses
chimiques de l’eau souterraine et des lixiviats incluent la mesure des paramètres physico-chimiques (température, pH, Eh, conductivité électrique spécifique) , la détermination des concentrations des anions majeurs ( « IC » ou chromatographie ionique), des cations majeurs ( « ICP-AES » ou spectroscopie d’émission atomique à plasma à couplage inductif) et des éléments traces métalliques ( << ICP-MS » ou spectroscopie de masse à plasma à couplage inductif). La modélisation géochimique (spéciation et saturation) est effectuée à partir des données de composition chimique de l’eau souterraine et des lixiviats en utilisant le logicel PHREEQC
(Parkhurst et Appelo, 1999).

Table des matières

LISTE DES FIGURES
LISTE DES TA BLEA UX
RÉSUMÉ
ABST RA CT
CHAPITRE 1 INTRODUCTION GÉNÉRALE
1.1 Importance de la qualité de l’eau souterraine
1.2 L’arsenic dans l’environnement et les eaux naturelles
1.2.1 Géochimie de l’arsenic
1.2.2 La lithosphère, source d’arsenic dans l’environnement
1.2.3 L’arsenic dans les eaux naturelles et ses impacts sur la santé humaine
1.2.4 L’arsenic dans l’eau souterraine des aquifères rocheux fracturés et cas de l’Abitibi Témiscamingue
1.3 La problématique de la mobilisation et de la distribution de l’arsenic dans l’eau souterraine des aquifères rocheux fracturés
1.3.1 État des connaissances
1.3.2 Lacunes scientifiques actuelles
1.3.3 Objectifs de recherche
1.3.4 Démarche scientifique et méthodologie
CHAPITRE 2 THE ROLE OF SULFIDE M INERALS IN ARSENIC CONTAMINATION OF BEDROCK GROUNDWATER IN WESTERN QUEBEC, CANADA
Résumé
Mots-clés
Abstract
Keywords
2.1 Introduction
2.2 Geological and hydrogeological settings
2.3 Material and methods
2.3.1 Samples collection
2.3.2 Rock samples analysis
2.3.3 Laboratory tests
2.3.3.1 Batch leaching tests
2.3.3.2 Humidity cells tests
2.3.4 Chemical analysis
2.4 Results
2.4.1 Arsenic content and mineralogy in bedrock cores
2.4.2 Arsenic release from core samples
2.4.2.1 Batch leaching tests
2.4.2.2 Humidity cell tests
2.4. 3 Dissolved arsenic in groundwater
2.5 Discussion
2.5.1 Arsenic release from sulfide minerais
2.5.2 Source and mobilization of arsenic in groundwater
2.6 Conclusion
Acknowledgments
Appendix A. Supplementary data
References
CHAPITRE 3 MOBILITY AND SPECIATION OF GEOGENIC ARSENIC IN BEDROCK GROUNDWATER FROM T HE CANADIAN SHIELD IN WESTERN Q UEBEC, C ANADA
Résumé
Mots-clés
Abstract
Keywords
3.1 Introduction
3.2 Study Area
3.3 Material and methods
3.3.1 Sampling and field measurements
3.3.2 Separation of arsenic species
3.3.3 Analytical methods
3.4 Results and discussion
3.4.1 Groundwater composition and origin of dissolved elements in bedrock groundwater
3.4.1.1 Physico-chemical parameters
3.4.1.2 Major chemical species
3.4.2 Dissolved arsenic and trace metal elements
3.4. 3 Arsenic speciation
3.4.4 Geochemical controls on arsenic mobility
3.4.5 Conceptual model of arsenic mobilization in bedrock wells
3.4.6 Arsenic exposure and protection of public health
3.5 Conclusions
Acknowledgments
Appendix A. Supplementary data
References
CHAPITRE 4 A REVIEW AND EVALUATION OF THE IMPACTS OF CLIMATE CHANGE
ON GEOGENIC ARSENIC IN GROUNDWATER FROM FRACTURED BEDROCK AQUIFERS
Résumé
Mots-clés
Abstract
Keywords
4.1 Introduction
4.2 Review of arsenic occurrences in fractured bedrock aquifers
4.2.1 Sources, sinks and fate of arsenic in groundwater
4.2.1.1 Primary mineral sources
4.2.1.2 Arsenic mobility and secondary sources
4.2.2 Influence of groundwater flow
4.3 Impacts of climate change on the processes controlling arsenic concentrations in groundwater .
4.3.1 Increase in sulfide oxidation
4.3.2 Changes in groundwater flow and geochemical evolution
4.3.3 Indirect impacts of changing human activities
4.3.4 Influence of aquifer properties
4.4 Concluding remarks and perspectives .
Acknowledgments
References
CHAPITRE 5 CONCLUSION GÉNÉRALE 
5.1 Portée de la thèse pour la science et la société
5.1.1 Principales avancées scientifiques
5.1.2 Retombées pour la société
5.2 Considérations pour les futures recherches
BIBLIOGRAPHIE GÉNÉRALE

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