Impact des particules atmosphériques sur l’environnement

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Impact des particules atmosphériques sur l’Environnement

A l’échelle globale

L’étude de Colbeck (1995) a montré que les particules pouvaient avoir une influence sur le bilan radiatif (différence entre rayonnement solaire incident et réfléchi) de l’atmosphère et donc jouer un rôle dans le changement climatique global (Colbeck, 1995). Les particules agissent de deux manières sur le bilan radiatif de l’atmosphère :
– par un effet direct des aérosols qui dépend de leur quantité et de leur propriétés optiques. Les particules d’aérosols diffusent la lumière solaire et renvoient vers l’espace une partie du rayonnement solaire avant qu’il ne participe au chauffage de la Terre ;
– par un effet indirect par le biais des nuages. Les aérosols servent de « noyaux de condensation » pour la formation des nuages. Dans une atmosphère fortement chargée en aérosols, une même quantité d’eau peut se répartir sur un plus grand nombre de gouttes, qui sont alors plus petites. Or, un nuage formé de petites gouttes plus nombreuses réfléchit plus le rayonnement solaire vers l’espace. Par ailleurs, on peut penser que les petites gouttes vont moins facilement conduire à des précipitations, conduisant ainsi à augmenter la durée de vie du nuage. Les résultats de l’étude révèlent que se sont essentiellement les activités humaines (aérosols d’origine anthropique provenant des pratiques agricoles, industrielles, domestiques et de transport) qui génèrent l’effet observé sur les nuages.
Ainsi, les particules atmosphériques exercent un « forçage négatif » sur le bilan radiatif en diminuant l’apport global d’énergie solaire (Dulac, 2002).
Une fois émis dans l’atmosphère les aérosols s’intègrent à la circulation générale et peuvent être transportés sur de longues distances et venir s’intégrer à la colonne d’eau océanique et sédimenter au fond des océans (Chester et al., 1996) modifiant ainsi les cycles bio-géochimiques de l’océan en limitant la productivité biologique (Guieu et al., 1997). Des aérosols atmosphériques sont également retrouvés au niveau des pôles (Planchon et al., 2002) ce qui permet d’étudier l’impact global de l’Homme (Davidson et al., 1993). Les aérosols transportés peuvent être d’origine terrigène, venants et formants des lœss (Yaalon, 1987), ou marine et avoir des effets positifs telle que contribuer à la fertilisation de sols.
Outre les rôles sur le forçage négatif du bilan radiatif de l’atmosphère, l’insertion des particules au sein des processus bio-géochimiques océaniques, de contamination ou de fertilisation des sols, les aérosols sont aussi impliqués dans de nombreux processus de transformations atmosphériques à cause de l’interface qu’ils possèdent avec les gaz. Les grosses particules agissent sur l’atmosphère par une action catalytique et par l’adsorption et l’absorption des polluants gazeux (Renoux et Bouland, 1998). Les particules servent de véhicules aux éléments toxiques comme les métaux lourds ou les gaz s’adsorbant sur leur surface. Elles peuvent également contenir des métaux lourds à l’intérieur même de la structure cristalline des minéraux.

A l’échelle locale

Les aérosols sont la cause de la réduction de la visibilité dans les zones urbaines et industrielles à cause de la discontinuité de l’indice de réfraction à la surface de la particule ou à travers un gaz (Cahill, 1995). Les sulfates, les nitrates, tous les acides rejetés par les industries contribuent à l’acidification des pluies détruisant les forêts comme celles des Vosges ou des Monts Sudites en Pologne (Berger, 1992). Ces pluies acides et les particules détériorent le patrimoine bâti en provoquant l’apparition de zones blanches puis grises et enfin noires sur les pierres alors fragilisées face aux attaques chimiques et au ruissellement de l’eau (Bannery, 1997). De plus, les métaux subissent une corrosion ou perte de matière dans les couches supérieures ainsi qu’une modification de leurs propriétés physiques (Airfobep, 1998).

L’Homme

Dans l’Histoire plusieurs évènements ont fait prendre conscience des troubles de santé occasionnés par les aérosols atmosphériques. L’épisode de « smog » à Londres en 1952, L’impact sanitaire des particules est dépendant de leur taille qui influence la pénétrabilité de la particule dans le système respiratoire humain et son assimilation (Cf. figure n° I-3). D’après la figure n°I-3, ce sont les particules de diamètre inférieur à 10 µm qui ont un impact sur l’organisme humain : les grosses particules (10 < diamètre particule < 5.8 µm) affectant principalement le système respiratoire supérieur et les particules de diamètre compris entre 5.8 et 4.7 µm les voies thoraciques et enfin les particules de diamètre inférieur à 4.7 µm le système respiratoire inférieur (les poumons). De plus, diverses études menées aux Etats-Unis ont montré qu’une exposition prolongée ou même de courte durée aux PM10 provoquait des affections respiratoires : bronchites, diminution de la fonction pulmonaire, réduction de l’espérance de vie (Commission des Communautés Européennes, 1997). L’OMS estime que le risque relatif à une exposition à long terme sur la morbidité et la mortalité associé à une augmentation de 10 g/m3 de la concentration de PM10 et de PM2,5 est de 1,10 pour les PM10 et de 1,14 pour les PM2,5 en ce qui concerne la mortalité et de 1,29 pour les PM10 et de 1,34 pour les PM2,5 en ce qui concerne les symptômes de bronchite (Commission des Communautés Européennes, 1997).

Sources et valeurs d’émission

Tous ces éléments ont des sources naturelles telles que les volcans, les océans, les feux de forêts, etc. Ils entrent tous dans la composition de la croûte terrestre et sont alors regroupés sous le terme d’ « éléments traces » car ils représentent 0,6 % (en masse) du total des constituants de la croûte terrestre (Blum, 1990). Ces éléments traces métalliques définis précédemment ont également des sources anthropiques que sont :
– l’agriculture (amendements, engrais minéraux, pesticides) ;
– les résidus industriels et urbains (boues d’épuration, compost urbains, effluents) ;
– la combustion de combustibles fossiles et du bois;
– la production de métaux ferreux et non-ferreux ;
– les cimenteries ;
– les transports, etc ;
La part des émissions de neufs métaux lourds dans l’atmosphère selon des différentes industries a été évaluée par Nriagu et Pacyna en 1988 (Cf. Tableau n° I-1).

Usines d’Incinération d’Ordures Ménagères (UIOM)

En 2000, un français produit en moyenne journalière 1 kg de déchets ménagers et assimilés. La moyenne annuelle de la production des ménages est estimée à plus de 26 millions de tonnes de déchets ménagers. Au niveau de la collectivité, la production s’élève à 49.5 millions de tonnes de déchets municipaux par an. La loi du 15 juillet 1975, portant sur l’élimination des déchets et la récupération des matériaux, fixe les grands principes de la réglementation relative aux déchets et donne aux communes la responsabilité de leur collecte et de leur élimination. Celle du 13 juillet 1992 modifie la loi cadre du 15 juillet 1975 en initiant une politique axée en particulier sur le développement de la valorisation et du recyclage avec la limitation du stockage des déchets réservés, à partir du 1er juillet 2002, aux seuls déchets ultimes, c’est à dire qui ne sont plus susceptibles d’être traités dans les conditions économiques et techniques du moment, notamment par extraction de leur part valorisable ou par réduction de leur caractère dangereux ou polluant. De plus cette loi favorise la valorisation des déchets par la mise en place d’une filière globale de la prise en charge des déchets à partir de la source de production, à leur transformation en éléments valorisables (produits recyclés, énergie, etc.) et jusqu’à la gestion des résidus ultimes. Cette loi est d’autant plus importante qu’apparaît la notion d’information du public et de prévention, elle met l’accent sur le rôle actif des citoyens dans le traitement des déchets. Ainsi la filière que suit les déchets ménagers est décrite ci-dessous (Cf. figure n°I-4):
– la collecte, pouvant être sélective ou globale, déchetterie ;
– le tri permet le recyclage de certains matériaux tels que les plastiques, le papier, le verre etc ;
– le traitement et valorisation : le compost pour les résidus organiques, l’incinération avec ou sans récupération d’énergie pour les autres déchets ; la mise en décharge pour les résidus ultimes.

Principe de fonctionnement des UIOM

L’incinération des ordures ménagères apparaît comme un moyen efficace pour le traitement et la valorisation de ces ordures ménagères (OM). En effet, Il s’agit d’une technique basée sur la décomposition thermique des déchets à haute température, en présence (combustion) ou en absence (pyrolyse) d’oxygène. Il résulte de l’incinération une décomposition d’environ 70 à 80 % de la matière incinérée (composante organique des déchets), l’autre part (20 à 30 %) se trouvant sous forme de mâchefers et de cendres volantes (composante inorganique ou résidus de combustion incomplète de la matière organique). Il existe différents types d’usine d’incinération, celles avec récupération d’énergie sous forme de chaleur et/ou d’électricité et celles sans récupération d’énergie.
Les OM forment un combustible hétérogène avec un pouvoir calorifique faible et variable suivant leur composition. Il est alors nécessaire d’ajouter un combustible externe en phase de démarrage et de montée en température. Ensuite une alimentation en continue en déchets suffit à entretenir la combustion avec une température minimale de 850°C pour les gaz de combustion.
Une usine d’incinération classique se compose d’une fosse de réception des déchets dans laquelle peut être stocké le résultat de 2 à 3 jours de collecte, d’un système d’alimentation du four constitué d’un grappin et d’une trémie, d’un four dans lequel les déchets progressent en couches minces, d’une chaudière, d’un système d’épuration des gaz de combustion et d’une cheminée. Les gaz de combustion quittent la chambre de combustion à une température de l’ordre de 900°C puis sont refroidis avant d’être épurés soit en récupérant une partie de leur chaleur dans une chaudière soit en effectuant une dilution à l’air ou à l’eau.

Techniques d’incinération

Les fours à grille
Les fours à grille permettent une meilleure alimentation en oxygène indispensable à la combustion.
Les fours à sole horizontale
Elle peut être fixe (le cheminement des déchets se faisant grâce à un poussoir d’alimentation) ou tournante (elle est entraînée dans un tunnel annulaire, une lame assurant la déviation des mâchefers) d’une capacité de 2 à 4 T/h.
Les fours tournants/oscillants
Ils possèdent un axe légèrement incliné, sont de forme cylindrique ou conique, les déchets sont introduits en partie haute, ils ont une capacité de traitement de 3 à 8 T /h.
Les fours à lit fluidisé
Ce type de four mis au point dans les années 50 pour incinérer des déchets de très mauvaise qualité du type tourbes ou résidus de charbon a été adapté récemment aux OM. La fluidisation du lit de sable (introduction d’air à la base de la chambre de combustion) permet un brassage des ordures et une homogénéisation de la température du four. Une préparation préalable des déchets est indispensable pour obtenir une granulométrie constante, le verre et les métaux sont extraits et un broyage est réalisé.
Cette méthode entraîne une combustion plus complète que dans les fours classiques avec une production de fumée moins chargée en polluants, une température des fumées plus constantes (850-900°C) permettant un fonctionnement facilité des chaudières et un meilleur rendement énergétique de celles-ci. Enfin cette méthode permet le piégeage des polluants dès leur formation en injectant des réactifs directement au cœur du lit fluidisé.

Système d’épuration des gaz (Bicocchi, 1998)

Les fumées issues de la combustion des déchets sont récupérées afin de subir deux traitements d’épuration distincts : une neutralisation puis un dépoussiérage. Les techniques de neutralisation sont nombreuses. Les procédés classiques de neutralisation comprennent l’épuration par voie sèche, l’épuration par voie semi-humide, par voie humide ou combinée et l’épuration par condensation. Les systèmes de dépoussiérage sont représentés par le cyclone, le laveur Venturi, le filtre à manche et l’électrofiltre.
Les techniques complémentaires de traitement comprennent la Réduction Sélective Non Catalytique (SNCR), la Réduction Sélective Catalytique (SCR), le « reburning », les procédés par absorption sur charbon actif ou coke de lignite et le traitement des COV. Nous nous intéresserons particulièrement aux techniques classiques de neutralisation et seules les techniques complémentaires utilisées dans l’UIOM de Toulon seront explicitées plus tard.

Méthodes classiques d’épuration des gaz

L’épuration par voie sèche calcique et sodique :
L’épuration par voie sèche consiste à injecter un réactif sous forme solide dans les fumées afin d’assurer la neutralisation des gaz acides (SO2, HCl, HF, etc). Ces réactifs agissent sur les gaz en leur fournissant des supports d’absorption et d’adsorption. Les réactions ayant lieux lors de l’épuration des gaz sont décrites dans le paragraphe III.2.2.. Le réactif alcalin est la chaux et le réactif sodique est le bicarbonate de sodium. Ils permettent d’atteindre les normes de rejets gazeux préconisées par l’union européenne en matière d’incinération de déchets ménagers, industriels (banals, spéciaux) et hospitaliers. Le procédé utilisant le bicarbonate de sodium se distingue de celui de la chaux parce qu’il ne nécessite pas de réacteur de neutralisation avant le filtre à manche ni de refroidissement préalable des gaz de combustion.
L’épuration par voie semi-humide :
Le principe de l’épuration par voie semi-humide est le même que celui par voie sèche, il s’agit de faire réagir de la chaux avec des gaz acides. La différence réside dans le mélange de la chaux avec de l’eau pour obtenir du lait de chaux qui sera injecté dans le réacteur par pulvérisation à l’air comprimé ou par atomisation mécanique. Ce procédé permet la neutralisation des gaz acides mais aussi la captation des métaux lourds gazeux du fait de l’évaporation totale de l’eau et donc de la diminution de la température jusqu’à 150°C.
L’épuration par voie humide :
Le principe est de capter les polluants par mise en contact entre les gaz et une solution de lavage pulvérisée à l’intérieur d’un laveur. Pour éviter les problèmes d’encrassement du système de lavage, les gaz sont dépoussiérés au préalable par l’intermédiaire d’un électrofiltre (principe de fonctionnement expliqué plus tard). Une fois dépoussiérés les gaz sont refroidis jusqu’à 65°C et saturés par pulvérisation d’une grande quantité d’eau. Des laveurs Venturi sont utilisés pour assurer le refroidissement et la saturation des gaz. Ensuite les gaz sont lavés dans un système à un ou deux étages d’absorption, ce qui permet de compléter le dépoussiérage, de capter les métaux et les gaz acides par absorption.
L’épuration par voie combinée :
Ce procédé consiste à associer les procédés semi-humide et humide afin de tirer avantage des performance de chacun et de recycler entièrement l’effluent du procédé humide dans la tour d’atomisation du procédé semi-humide ce qui permet d’éviter tout rejet liquide dans le milieu naturel. Les gaz subissent d’abord une pulvérisation de lait de chaux dans la tour d’atomisation assurant également l’évaporation des effluents du laveur. Puis ils sont dépoussiérés pour capter les poussières et les produits issus de la tour d’atomisation. Enfin les gaz sont amenés à saturation par injection d’eau et subissent un lavage en deux boucles dans un laveur à deux étages.
L’épuration par condensation :
Ce procédé consiste à refroidir les fumées polluées à une température inférieure à quelques dizaines de degrés de leur point de rosé. Les polluants acides et les métaux lourds sont absorbés par l’eau de condensation ou pour certains directement condensés. L’étape de condensation est surtout une technique de déchloruration et de défluorisation, elle ne permet pas la désulfurisation des gaz.

Systèmes de dépoussiérage

Les dépoussiéreurs mécaniques : Les cyclones
Dans ces dépoussiéreurs, les gaz pollués sont soumis à un mouvement de rotation. Sous l’influence de la force centrifuge, les particules se dirigent vers les parois du cyclones où elles s’agglomèrent et sont transportées sous l’action de la pesanteur dans la trémie du cyclone.
Les laveurs Venturi :
Le Venturi est constitué d’un convergent, d’un col et d’un divergent. C’est un dispositif qui permet d’accélérer un courant gazeux à très grande vitesse. Le piégeage des particules s’effectuent sur un liquide injecté dans le col.
Les filtres à manches :
Le filtre est constitué d’une rangée de manches filtrantes en feutre ou en tissus suspendues dans un caisson. Les gaz pénètrent dans le caisson et rencontrent un déflecteur qui permet de séparer les grosses particules. Les gaz traversent ensuite les manches. Les poussières sont retenues sous forme de couche (gâteau de filtration) à la surface du média filtrant.
Le tableau n°I-3 qui suit synthétise les différentes méthodes évoquées précédemment et indique leur niveau d’efficacité de la moins performantes (+) à la plus performante (+++)

Particules et métaux lourds dans le processus d’incinération

Formation des particules

Les processus de formation des particules sont de deux ordres :
– une nucléation homogène du métal en phase vapeur par formation d’un chlorure ou d’un oxyde suivie d’une croissance du noyau de nucléation par agglomération et condensation hétérogène. Les résultats de ce processus sont la formation de particules inférieures à 1 µm (Dhargalkar et Goldbach, 1989) ;
– la combustion incomplète de particules minérales et de sels inorganiques des déchets qui forment les cendres volantes, ce qui génèrent des grosses particules de diamètres supérieurs à 1 µm (Pacyna, 1984).
Ces particules une fois formées servent de véhicules aux composés métalliques. Bouscaren, Buekens et al. ont montré que les métaux lourds étaient principalement liés aux particules fines (Buekens et Schoeters, 1984; Bouscaren, 1988) soit adsorbés à la surface soit intégrés à la matrice de la particule. Pour comprendre le comportement des métaux il faut l’étudier au sein du processus d’incinération.

Devenir des métaux lourds dans le processus d’incinération

Un métal est susceptible de suivre différentes voies de transformation à partir de son introduction dans l’incinérateur. Les cheminements possibles sont ceux décrits par la figure ci-après (Cf. figure n° I-5). Lorsque le métal est libéré de la matrice dans lequel il était inclus, il se trouve au contact d’un environnement gazeux chaud, appauvri en oxygène. Le métal va se comporter de trois manières différentes en fonction de ses caractéristiques physiques et chimiques : soit il restera inchangé, soit il s’évaporera ou soit il participera à des réactions chimiques.
Le métal inchangé reste dans les cendres de grille dont la plus grande partie est évacuée sous forme de mâchefers tandis qu’une faible quantité est entraînée dans les fumées de combustion par évaporation ou par recombinaisons chimiques. Le métal qui subit une réaction chimique réagit en général avec le chlore et le soufre pour former des chlorures ou des sulfates plus volatils que la forme originelle. Une réaction possible est liée à l’environnement réducteur, ce qui permet de réduire les oxydes et les rendre ainsi plus volatils. Les principaux mécanismes de base du transport des éléments métalliques sont la formation de particules et de chlorures par volatilisation – condensation. Ces deux mécanismes de formation ont lieu en même temps et les taux de ces réactions sont liés aux températures d’ébullition des métaux, à la température de combustion (Belevi et Langmeier, 2000; Belevi et Moench, 2000), au contenu en chlore (Buekens et Patrick, 1985), en soufre et aux conditions rédox du milieu (Barton et al., 1990).

Volatilisation dans la chambre de combustion

Dans la chambre de combustion, la volatilisation est influencée par la température d’ébullition des métaux présents mais également par leur spéciation chimique qui dépend de la présence pendant la combustion et le refroidissement de composés chlorés, soufrés, carbonés, nitrés, fluorés, etc (Evans et Williams, 2000). Mulholland a montré que cette vaporisation était compliquée par des processus chimiques simultanés tels que la décomposition, la chlorination, l’oxydation et la réduction (Mulholland et Sarofim, 1991). La présence de chlore permet de volatiliser des composés métalliques à la base réfractaire comme le nickel (Davis et al., 1998). Barton et al. indique que la réduction est un facteur important pour les composés métalliques qui seront libérés dans la zone de combustion par réduction des oxydes métalliques pour former des composés plus volatils pouvant atteindre la zone de refroidissement des gaz où des réactions secondaires transformeront ces composés sous leur forme réfractaire initiale par condensation (Barton et al., 1990).
En 1992, Fernandez et al. reprennent les études déjà réalisées par Klein, Cahill, Newland et Greenberg qui avaient établi un classement des cendres volantes en fonction de leur taille, de leur enrichissement et essaient de comprendre les mécanismes thermodynamiques et chimiques qui interviennent dans les gaz de combustion (Fernandez et al., 1992). Ils confirment ainsi les résultats déjà obtenus (Klein et al., 1975; Greenberg et al., 1978; Cahill et Newland, 1982) en formant trois groupes :
– Le premier groupe : l’énergie libre de formation des oxydes de métal est supérieure quelque soit la température, à l’énergie libre de formation de chlorure de métal ainsi les oxydes sont plus stables que les chlorures. Ce groupe correspond à la classe I de Klein où se trouvent les éléments qui ont un haut point d’ébullition, ne sont pas volatilisés dans la chambre de combustion, et composent la matrice des cendres volantes et ne sont que très peu adsorbés (Klein et al., 1975; Greenberg et al., 1978; Cahill et Newland, 1982; Belevi et Langmeier, 2000; Belevi et Moench, 2000). Al, Ba, Be, Ca, Co, Fe, K, Mg, Mn, Si, Sr, Ti.
– Le deuxième groupe : formation spontanée de chlorures à toutes les températures de combustion (T° K ébullition < 1823). Leur pression de vapeur est assez forte pour qu’une grande partie d’entre eux soit transportée sous forme gazeuse dans le système de traitement des gaz où la température est plus basse et où les métaux se condenseront à la surface des particules déjà existantes. Ce deuxième groupe rassemble les classes II et III de Klein contenant As, Cd, Cu, Ga, Pb, Sb, Zn, Se et d’autres comme Hg, Cl, et Br qui restent dans la phase gazeuse et ne sont jamais condensés.
– Le troisième groupe : éléments pour lesquels la stabilité des oxydes est proche de celle des chlorures car les métaux existent dans différents états d’oxydation ce qui augmente la complexité des situations. C’est le cas pour le fer et le manganèse par exemple. On a à la fois présence de manganèse dans la structure des particules mais aussi à leur surface. Le fer présente une situation plus complexe et l’excès en O2 doit être important pour que le fer puisse former un composé volatil. C’est la classe IV de Klein.

Comportement des métaux dans le système de refroidissement des gaz

Le processus de dépôt des métaux lourds pendant le refroidissement des gaz de combustion est supposé être une nucléation homogène via la formation de fines particules et une condensation hétérogène sur les cendres volantes suivie d’une croissance par coagulation (Klein et al., 1975; Greenberg et al., 1978; Cahill et Newland, 1982; Seeker, 1990; Belevi et Langmeier, 2000; Belevi et Moench, 2000). Cependant en plus des réactions d’adsorption physique, des réactions chimiques se produisent comme entre le cadmium et les aluminosilicates pour former des complexes d’alumino-silicates de cadmium (Uberoi et Shadman, 1991). Masseron et al., en 1997 complètent le processus en indiquant qu’après la chimisorption du cadmium se produira une adsorption physique qui sera considérée plus ou moins forte en fonction du degré de lessivage du cadmium (Masseron et al., 1997). Ainsi, le processus de sorption n’est pas simplement un phénomène physique mais une combinaison complexe d’adsorption et de réactions chimiques. Par conséquent, pour éliminer les métaux lourds les plus volatils, des composés qui permettent une adsorption idéale doivent être trouvés.

Processus d’épuration des gaz

Influence du chlore

Outre le fait que la présence de chlore dans la chambre de combustion provoque la baisse des températures de volatilisation des métaux alors sous formes de chlorures, il permet une augmentation du piégeage des métaux dans le système d’épuration des gaz. Les travaux sur les métaux lourds dans les gaz de combustion se sont orientés vers leur comportement en présence de chlorures et de matériaux servant d’adsorbants dans un but d’optimisation de l’épuration des gaz. Ainsi, Wang a montré que la présence de chlorure, de métaux alcalins comme le sodium et le potassium et l’humidité affectaient la répartition des métaux lourds dans les différents résidus des fours d’incinération (Wang et al., 1999). L’augmentation du contenu en chlore soit organique (PVC, C2Cl4), soit inorganique (NaCl, KCl) contribue à intensifier la quantité des métaux lourds dans les cendres volantes. Les caractéristiques de la répartition des métaux lourds comme le cadmium, le zinc, le chrome et le cuivre sont liées à leur volatilité, à celle de leurs composés, à la disponibilité du chlore et à l’affinité du métal pour ce dernier (Wang et al., 1999). Les chlorures organiques ont une plus grande possibilité de produire du chlore libre Cl- que les chlorures inorganiques qui ont une plus forte énergie de liaison. Donc ce sont les chlorures organiques provenant des PVC et autres plastiques qui intensifient le contenu en métaux lourds des cendres volantes. Ceci montre l’intérêt du tri sélectif des ordures ménagères en amont du processus de traitement des déchets. Les plastiques entrent dans les matériaux recyclables et devraient se retrouver en plus faible quantité voire quasiment éliminés des ordures ménagères à incinérer. En effet, il semblerait plus efficace de piéger les métaux en amont du système de purification des gaz afin d’obtenir une capture plus importante des métaux dans les mâchefers, résidus valorisables plutôt que dans les cendres volantes qui sont susceptibles de se disperser dans l’atmosphère et qui entrent dans la catégorie des résidus ultimes donc non valorisables.

Pulvérisation du lait de chaux

Le principe de ce procédé est la mise en contact de la chaux avec des gaz acides. Le fait de pulvériser du lait de chaux permet de diminuer la température des gaz à 150 °C, du fait de l’évaporation de l’eau, ce qui est favorable à la captation des métaux lourds gazeux selon les principes développés dans le paragraphe III.2.2.. Le contact gaz-liquide permet la solubilisation et la neutralisation des acides tels que HCL, HF, H2SO4. La chaux est le matériau choisi pour ses propriétés alcalines et d’absorption des métaux lourds, en présence de chlorures organique et inorganique, de sulfates (Chen et al., 1998), etc. Ainsi, ce procédé provoque la formation de particules calciques mal cristallisées sur lesquelles s’adsorbent les métaux lourds.

Charbons actifs (Bicocchi, 1998)

Ce procédé est utilisé en complément de l’épuration des gaz afin de capter les composés organiques tels que dioxines/furanes, les métaux lourds, particulièrement le mercure, les gaz acides résiduels. Le principe de ce procédé est une captation physique du polluant. Le réactif de par sa géométrie et ses caractéristiques de surface présente des aspérités ou sites ayant la faculté de retenir les particules de polluant. L’efficacité du réactif est fonction du nombre de sites et est caractérisée par sa surface spécifique.

Conclusions

Ainsi, les processus de formation des particules et le devenir des métaux lourds dans le processus global d’incinération sont établis. De tous ces processus physico-chimiques résulte la formation de composés aussi divers qu’il existe de possibilités de recombinaisons entre les éléments présents. Les réactifs calciques servant en dernier ressort de liant aux particules et métaux lourds dans les cendres volantes. Ce type de résidus sera composé d’agglomérats calciques, d’alumino-silicates (Guerin, 2000) ; les métaux lourds seront, en fonction de leurs caractéristiques physico-chimiques propres et de celles du milieu, soit adsorbés à leur surface, soit intégrés à la structure interne de ces composés, soit les deux.
L’incinération est un moyen de traiter les déchets ménagers par la destruction de la matière organique qu’ils contiennent mais elles entraînent la formation d’autres déchets très concentrés en éléments toxiques. Voyons maintenant quelles sont les conséquences des émissions atmosphériques de telles installations sur l’environnement et les moyens dont nous disposons pour les repérer dans l’air ambiant.

Influence des émissions particulaires atmosphériques des incinérateurs d’ordures ménagères sur l’environnement et techniques d’identification de ces émissions dans le milieu ambiant.

Etudes d’impact

Ces études d’impact sont réalisées selon un schéma bien précis depuis peu en France (Marcel et al., 2000) et à l’étranger (EPA, 1987). Karg et al., en 2000, synthétisent les différentes étapes suivant la figure n°I-6.
Outre le fait de déterminer les niveaux de concentration des polluants ciblés, il est nécessaire pour cerner la totalité du potentiel toxique du contaminant de prendre en compte ses caractéristiques physico-chimiques et ses modes de dépôt et ce sur chacun des sites (Levin et al., 1991). De plus un historique du site devra être établi afin de connaître les industries ayant pu être implantées dans le passé.
Dempsey et Oppelt estiment que le procédé de décomposition thermique via une oxydation à haute température n’entraîne pas de risque élevé pour la santé humaine si la voie de contamination est l’inhalation (Dempsey et Oppelt, 1993). En France, les études d’impact menées, comme celle de Brest en 1990 qui est une étude préliminaire en vue de l’implantation d’une UIOM en périphérie de la ville, ont montré que ce type d’installation n’avait qu’une faible incidence sur les niveaux de concentration en métaux lourds dans les particules en suspension et de SO2 par rapport à des teneurs rencontrées dans d’autres agglomérations françaises (Thymen et al., 1990). Cependant, la méthode utilisée est une simulation des retombées des polluants émis par l’incinérateur et ne prétend en rien reconstituer les valeurs exactes des concentrations en polluants mais donne une estimation raisonnable. A ce propos Karg et al. estime que les mesures in situ doivent être privilégiées ce qui n’exclue en rien
l’utilisation de la modélisation pour cerner les endroits à forte exposition (Karg et al., 2000). D’autres travaux, se basant à la fois sur la modélisation de la diffusion du panache des usines et sur des mesures in situ, peuvent être cités comme ceux de Boudet et al., en 1995, qui ont évalué le risque sanitaire lié à l’inhalation (mode de d’exposition considéré comme le plus probable) de l’UIOM moderne de Grenoble ; ceux d’Alain Person et al. sur l’évaluation de l’influence de trois incinérateurs de la banlieue parisienne par détermination d’un traceur en tenant compte des conditions météorologiques. Les conclusions de ces travaux sont :
– l’usine d’incinération d’ordures ménagères a un impact faible sur la population (par inhalation) et son proche environnement en ce qui concerne le benzène, le trichloroéthane, le cadmium et le nickel (Boudet et al., 1999);
– les conclusions de cette étude ne sont pas transposables à un autre site car les conditions de vie et l’agencement du territoire sont propres au site d’étude (Boudet et al., 1999) ;
– les conditions météorologiques jouent un rôle important dans la localisation et la dispersion de la pollution gazeuse et métallique notamment pour le zinc et le cadmium (Person et al., 1995).
L’influence des UIOM sur la santé publique (par inhalation) est faible d’après les études citées ci-dessus. Eikman en 1994 confirme ce fait, par contre, il met en garde et estime qu’une attention particulière devrait être portée sur la pollution des sols. En effet, une contamination des sols entraîne la contamination de toute la chaîne alimentaire. Il estime ainsi que la prise orale par ingestion d’aliments est plus risquée pour les populations que l’inhalation (Eikmann, 1994). Levin et al. confirment cette hypothèse dans leur étude comparative sur l’évaluation du risque lié aux UIOM (Levin et al., 1991) ainsi que Gochfeld (Gochfeld, 1995). Pour appuyer ces affirmations, Collett et al. (1998) ont mis en évidence une contamination légère des sols en plomb entre 11 et 82 mg / kg à proximité d’une UIOM. Par contre, en ce qui concerne les concentrations en cadmium dans les sols, les teneurs restent inchangées et l’impact sur les végétaux est inexistant (Collett et al., 1998; Llobet et al., 1999). Les conclusions de Loppi (Loppi et al., 2000) montrent :
– l’existence d’une décroissance exponentielle en fonction de la distance à l’incinérateur des concentrations en métaux lourds dans le lichen ;
– les concentrations de certains métaux lourds comme l’aluminium, le fer, le mercure, cuivre et plomb sont faibles dans du lichen « Epiphytique » alors que les concentrations en cadmium, zinc et chrome sont importantes ;
– le mercure, très volatile, subit une dispersion plus importante alors que le cadmium, le zinc et le chrome qui se trouvent sous forme de particules ultra-fines ont un impact environnemental plus important.
Toutes ces études d’impact des rejets métalliques des UIOM sur leur environnement montrent qu’ils ont des conséquences limitées pour la santé humaine du point de vue de l’inhalation et quelles sont plus importantes en ce qui concerne l’ingestion et contamination des sols. Cependant elles montrent aussi qu’il est difficile de faire un état des lieux. Malgré un effort réalisé pour uniformiser les études d’impact, les conclusions de celles-ci restent propres à chaque site. En effet chacune de ces études possèdent ses propres particularités, certaines ne prennent en compte que le risque lié à l’inhalation des aérosols, d’autres utilisent des données issues de modélisation de diffusion de panache sans prendre en compte les mesures in situ. Il ressort de tous ces travaux que les mesures environnementales in situ sont essentielles à la bonne évaluation du risque. Les caractéristiques physiques (relief, zone urbaine, rurale ou peri-urbaine etc) et les polluants ciblés sont à définir avec précision ; les conditions météorologiques locales influencent la dilution et les retombées des rejets atmosphériques. Ainsi, même si le schéma global suivi lors des études d’impact reste le même, les caractéristiques physiques et environnementales locales sont intrinsèques aux sites d’étude et les conclusions avancées pour une zone ne seront pas extrapolables à un autre endroit.

Méthodes d’identification et de traçage des sources dans l’air ambiant

Caractérisation physico-chimique

Plusieurs méthodes utilisant les caractéristiques physico-chimiques des métaux lourds permettent d’identifier les sources de pollution et d’évaluer leur influence. Les concentrations brutes élémentaires dans les particules atmosphériques peuvent être une première approche surtout si elles sont couplées à des observations météorologiques, au calcul de facteurs d’enrichissement ou de coefficients de corrélation ou à l’utilisation d’analyses statistiques telles que les analyses factorielles. La spéciation des métaux est une méthode permettant d’obtenir des informations complémentaires sur ces sources en terme de mobilité des éléments, de détermination de la structure cristallographique et de l’environnement atomique des éléments etc. Il en existe d’autres comme par exemple la mise en relation de paramètres morphologiques des particules avec leur composition chimique cependant seules les deux premières seront présentées dans ce paragraphe car elles ont été utilisées dans cette étude.

Concentrations brutes

Les concentrations élémentaires brutes dans les particules atmosphériques permettent d’établir un état des lieux de la contamination de l’air ambiant par les sources d’émission locales. Seules, elles ne suffisent pas à définir les sources et à évaluer leur contribution, une connaissance au préalable des sources potentielles influençant la zone d’étude est nécessaire (afin de connaître les composés susceptibles d’être rencontrés dans l’air ambiant) ainsi que l’utilisation d’autres données telles que les conditions météorologiques, direction et vitesse de vent, les données d’émissions (échantillons prélevés à la source), etc. Les conditions météorologiques permettent de comparer les niveaux de concentrations des polluants sous le vent des usines ciblées avec ceux durant un régime de vent contraire. Ainsi, Person a estimé que le potassium, le sodium, le chlore, l’aluminium, le silicium et le fer ne sont pas de bons traceurs car ils sont principalement issus de l’érosion des sols et des aérosols marins (Person et al., 1995). Par contre il observe une augmentation des concentrations notamment en cadmium et zinc lorsque les panaches des usines sont sous les vents dominants. De plus de nombreuses études ont montré l’importance des conditions météorologiques dans la dilution des panaches ou la dispersion des contaminants (Ziomas et al., 1995; Cheng et Lam, 1998; Sanchez-Ccoyllo et Andrade, 2002).
En ce qui concerne les données d’émissions, Hu et al. font une comparaison entre les profils en métaux autour de l’incinérateur et le profil élémentaire des poussières de cheminée. Les résultats montrent que les profils élémentaires prélevés sur des sites autour de l’UIOM sont identiques à celui des poussières de cheminée indiquant une forte influence des émission de l’UIOM sur la plupart des sites de prélèvement (Hu et al., 2003).

Table des matières

INTRODUCTION
CHAPITRE I : GENERALITES 
I. Particules et métaux lourds dans l’Environnement
I.1. Particules
I.1.1. Définition : particules ou aérosols ?
I.1.2. Origine des particules
I.1.3. Cycle des particules
I.1.3.1. Diamètre aérodynamique moyen
I.1.3.2. Formation, durée de vie et disparition des particules atmosphériques
I.1.4. Impact des particules atmosphériques sur l’Environnement
I.1.4.1. A l’échelle globale
I.1.4.2. A l’échelle locale
I.1.4.3. L’Homme
I.1.5. Conclusion
I.2. Métaux lourds
I.2.1. Définition
I.2.2. Sources et valeurs d’émission
I.2.3. Toxicité
I.2.4. Conclusions
II. Usines d’Incinération d’Ordures Ménagères (UIOM)
II.1. Principe de fonctionnement des UIOM
II.2. Techniques d’incinération
II.3. Système d’épuration des gaz (Bicocchi, 1998)
II.3.1. Méthodes classiques d’épuration des gaz
II.3.2. Systèmes de dépoussiérage
II.4. Emissions et répartition des métaux lourds particulaires dans les effluents des unités d’incinération d’ordures ménagères
II.5. Conclusions
III. Particules et métaux lourds dans le processus d’incinération
III.1. Formation des particules
III.2. Devenir des métaux lourds dans le processus d’incinération
III.2.1. Volatilisation dans la chambre de combustion
III.2.2. Comportement des métaux dans le système de refroidissement des gaz
III.2.3. Processus d’épuration des gaz
III.2.3.1. Influence du chlore
III.2.3.2. Pulvérisation du lait de chaux
III.2.3.3. Charbons actifs (Bicocchi, 1998)
III.3. Conclusions
IV. Influence des émissions particulaires atmosphériques des incinérateurs d’ordures ménagères sur l’environnement et techniques d’identification de ces émissions dans le milieu ambiant
IV.1. Etudes d’impact
IV.2. Méthodes d’identification et de traçage des sources dans l’air ambiant
IV.2.1. Caractérisation physico-chimique
IV.2.1.1. Concentrations brutes
IV.2.1.2. Spéciation des métaux
IV.2.2. Isotopie du plomb
IV.2.3. Modèles de recherche de sources
CONCLUSIONS GENERALES
Bibliographie
CHAPITRE II : SITE D’ ETUDE, STRATEGIE DE PRELEVEMENT ET METHODE ANALYTIQUE 
I. Site d’étude
I.1. Géographie générale
I.1.1. Géographie et population
I.1.2. Météorologie
I.1.3. Industries
I.2. Usine d’Incinération d’ordures ménagères de Toulon
I.2.1. Principe de fonctionnement
I.2.2. Emissions de l’UIOM de Toulon en 2000, 2001 et 2002
I.3. Conclusions
II. Stratégie de prélèvement
II.1. Localisation des sites de prélèvement
II.1.1. Modèle ADMS3, (Rouïl 2002)
II.1.1.1. Données d’entrée
II.1.1.2. Résultats de la simulation
II.1.2. Présentation des sites de prélèvement
II.2. Campagnes d’échantillonnage
II.3. Prélèvement
II.3.1. Appareils de prélèvement
II.3.1.1. Partisol Plus modèle 2025 de la marque Rupprecht et Pataschnick
II.3.1.2. Impacteurs en cascade
II.3.1.3. Préleveur de particule totale
II.3.1.4. Compteur de particules : Royco
II.3.2. Procédure de prélèvement
II.3.2.1. Procédure du Partisol Plus
II.3.2.1.1. Supports de filtration (Zéfluor 2 μm Pall Gelman)
II.3.2.1.2. Protocole d’échantillonnage
II.3.2.2. Procédure des impacteurs en cascade
II.3.2.2.1. Supports de collecte
II.3.2.2.2. Protocole d’échantillonnage
II.3.2.3. Procédure des préleveurs de particules totales
II.3.2.3.1. Supports de collecte
II.3.2.3.2. Protocole d’échantillonnage
III. Analyse élémentaire
III.1. Minéralisation des filtres du Partisol
III.2. Analyse élémentaire
III.2.1. Analyse classique
III.2.2. Analyse par génération d’hydrures
III.3. Validation des méthodes
III.3.1. Limites de détection
III.3.2. Taux de recouvrement
CONCLUSIONS GENERALES
Bibliographie
CHAPITRE III : CARACTERISATION PHYSICO-CHIMIQUE DE L’ AEROSOL TOULONNAIS 
I. Concentrations en PM10 dans l’aérosol toulonnais
I.1. Validation des résultats
I.2. Résultats dans un contexte plus global : normes françaises et bibliographie
I.3. Variations spatiales et temporelles
I.4. Nombre de particules et granulométrie
I.5. Conclusions
II. Métaux lourds et autres éléments utilisés dans l’étude
II.1. Validation des résultats
II.1.1. Valeurs inférieures à la limite de détection
II.1.2. Valeurs extrêmes (Partisol Plus)
II.2. Résultats des concentrations élémentaires
II.3. Facteurs d’enrichissement
II.4. Résultats de l’analyse factorielle
II.4.1. Principe de base
II.4.2. Préparation des données
II.4.3. Résultats
II.5. Répartitions granulométriques élémentaires des métaux lourds
II.5.1. Synthèse bibliographique
II.5.2. Validation des données
II.5.3. Résultats
II.5.3.1. Convention de représentation
II.5.2.2. Répartitions granulométriques observées
CONCLUSIONS GENERALES 
Bibliographie
CHAPITRE IV : RECHERCHE DES SOURCES 
I. Modèle Récepteur
I.1. Principe de base : description du modèle récepteur
I.2. Méthodes de résolution
I.2.1 Chemical Mass Balance Receptor Model (CMB)
I.2.2. Essai d’utilisation du modèle CMB
I.2.3. Méthodes statistiques multi-variées
II. Modèle UNMIX
II.1. Principe de base (Henry, 1990; Henry, 1997; Kim, 1999; Kim, 2000; Henry, 2001)
II.2. Détermination du nombre de facteurs avec l’algorithme NUMFACT
II.3. Estimation de l’erreur sur la composition des sources
III. Application d’UNMIX à la caractérisation des sources à Toulon
III.1. Préparation des données
III.2. Données aidant à l’interprétation des résultats
III.2.1. Connaissance du système
III.2.2. Données météorologiques
III.2.2.1. Campagne de prélèvement 2001
III.2.2.2. Campagne de prélèvement 2002
III.2.2.3. Traitement des données
III.3. Résultats
III.3.1. Procédures de traitement Unmix
III.3.2. Analyse globale
III.3.3. D’une campagne à l’autre
III.3.3.1. Campagne 2001
III.3.3.2. Campagne 2002
III.4. Discussion
CONCLUSIONS GENERALES
Bibliographie 1
CHAPITRE V : AUTRES METHODES DE CARACTERISATION DES SOURCES 
I. Description des méthodes et des procédures expérimentales
I.1. Spéciation
I.1.1. Choix des échantillons
I.1.2. Extractions chimiques séquentielles
I.1.2.1. Principe
I.1.2.2. Protocole expérimental
I.1.3. Spectrométrie d’absorption des rayons X : XAS
I.1.3.1. Principe
I.1.3.2. Protocole opératoire et traitement des données
I.2. Signature isotopique du plomb
I.2.1. Principe
I.2.2. Protocole
I.2.2.1. Procédure d’extraction du plomb
I.2.2.2. Spectrométrie de masse à thermo-ionisation (TIMS)
II. Résultats
II.1. Spéciation
II.1.1. Extractions séquentielles
II.1.1.1. Cendres sous filtre à manche
II.1.1.2. Filtres de l’impacteur en cascade
II.1.1.2.1. Résultats globaux
II.1.1.2.2. Granulométrie
II.1.1.3. Mise en relation des résultats à « l’émission et des échantillons environnementaux (filtres de l’impacteur en cascade)
II.1.2. Résultats EXAFS (Extended X-ray Absorption Fine Structure)221
II.1.2.1. Analyses des spectres d’absorption du plomb
II.1.2.1.1. Analyse de la partie XANES du spectre d’absorption
II.1.2.1.2. Analyse de la partie EXAFS
II.1.2.2. Analyses du spectre d’absorption du zinc
II.1.2.2.1. Analyse de la partie XANES du spectre d’absorption
II.1.2.2.2. Analyse de la partie EXAFS
II.1.3. Liens entre les différentes méthodes de spéciation
II.2. Résultats des signatures isotopiques du plomb
CONCLUSIONS GENERALES 
Bibliographie 

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