Identification du comportement mécanique des polymères solides

Etude des polymères solides amorphes et semi-cristallins

Caractéristiques générales Dans un grand nombre de polymères, l’arrangement spatial des macromolécules ne présente aucun ordre à grande distance, ou tout au plus une microcristallinité extrêmement imparfaite comme dans le PVC. Ces polymères sont considérés en première approximation comme ayant une structure amorphe. Seules les distances entre atomes proches voisins présentent une certaine régularité (ordre à courte distance). Afin d’augmenter l’entropie de conformation, les chaînes tendent à former des pelotes irrégulières. Les différentes macromolécules sont intimement enchevêtrées les unes dans les autres. Les matériaux qui ont cette structure présentent différents types de comportement en fonction de la température :
– à basse température, le polymère est vitreux, rigide, parfois fragile, avec un module d’Young de l’ordre de 1000 MPa ;
– au dessus de la température de transition vitreuse Tg, le comportement mécanique devient viscoélastique puis caoutchoutique avec un module de l’ordre de 1 MPa, le matériau pouvant subir des allongements hyperélastiques considérables ;
– à des températures encore plus élevées, l’agitation thermique est telle que la diffusion des chaînes devient très aisée. Le comportement est alors celui d’un fluide visqueux ou viscoélastique.
Les polymères dont les chaînes macromoléculaires sont les plus régulières adoptent une structure semi-cristalline. Afin de minimiser l’énergie de conformation, les chaînes se replient sur elles-mêmes pour former des segments réguliers qui s’empilent selon un réseau cristallin de plus forte densité que le polymère amorphe. Cette structure se forme au cours du refroidissement depuis l’état liquide. En raison de la viscosité du polymère fondu et des nombreux défauts des macromolécules, la cristallisation ne peut être ni totale ni parfaite. La structure présente en fin de refroidissement une juxtaposition de cristallites et de zones amorphes résiduelles. Le comportement mécanique de cette classe de matériau présente donc deux températures caractéristiques : la température de transition vitreuse de la phase amorphe et la température de fusion Tm de la phase cristallisée. On a donc :
– en dessous de Tg un polymère rigide de module d’Young voisin des polymères amorphes vitreux ;
– entre Tg et Tm un matériau plus souple (module de l’ordre de 700 Mpa) à cause de la phase amorphe caoutchoutique mais avec une bonne résistance grâce à la présence des cristallites ;
– au dessus de Tm, un fluide visqueux ou viscoélastique.

Synthèse des critères de plasticité

   Bowden [45] a montré que parmi ces principaux critères (développés initialement dans le cadre des métaux), celui de Tresca modifié en pression semblait mieux adapté à l’étude des polymères que celui de von Mises. Plus récemment, Quinson [52] a validé les critères de Tresca et von Mises modifiés en pression, pour trois polymères amorphes (PMMA, PS et PC) sollicités en traction et compression uniaxiales, bipoinçonnement et cisaillement simple. D’après l’auteur, le critère de von Mises modifié paraît plus adapté aux matériaux présentant des zones de déformation diffuses, alors que celui de Tresca modifié représente mieux les polymères dont la déformation se fait principalement par bandes de cisaillement. S’ils sont sensiblement équivalents, le critère de von Mises modifié semble être celui qui est le plus couramment utilisé, son expression analytique étant plus facile à utiliser. Il permet en outre d’éviter les points anguleux inhérents à la surface de charge de critère de Tresca.

L’écrouissage

Présentation L’étude de l’évolution d’un polycarbonate avec la température a permis de montrer que l’amplitude du crochet de traction diminue à l’approche de la température de transition vitreuse et que le durcissement plastique tendait vers la courbe caractéristique du comportement hyperélastique aux environs de 150 °C. Le fait que le comportement d’un verre amorphe se transforme progressivement en celui d’un polymère amorphe caoutchoutique tend à conforter l’idée que le durcissement structural des polymères vitreux est lié à l’orientation des macromolécules. En fait, il est courant d’admettre que l’écrouissage résulte de la diminution d’entropie au sein du « réseau » constitué par les chaînes orientées [10], réseau que l’on assimile à un réseau caoutchoutique. Cette théorie est basée sur le concept selon lequel la résistance à l’écoulement dans le polymère serait composée de deux sources physiques distinctes : une résistance isotrope à la rotation des segments de chaîne, et une résistance anisotrope à l’alignement des chaînes elles-mêmes. Si la partie isotrope peut être reproduite à l’aide d’un scalaire, la réponse anisotrope nécessite l’emploi d’un tenseur [10] de façon à représenter la déformation par des segments de chaînes orientés dans les directions principales. Les polymères sont ainsi représentés sous la forme d’un réseau tridimensionnel, les nœuds de réticulation se déplaçant de façon affine, identiquement à l’éprouvette prise dans sa globalité. Différentes topologies ont été proposées pour le réseau (Figure I – 15). Ainsi, dans le modèle classique de Wang et Guth (d’après [40]), on considère des mailles élémentaires cubiques à trois sous-chaînes par nœud. Arruda et Boyce [53] ont plus récemment critiqué ce modèle qui conduit à une surestimation du durcissement observé expérimentalement dans les élastomères. Ils ont alors suggéré d’adopter une maille à huit sous-chaînes équivalentes, plus proche de la répartition aléatoire de chaînes dans le matériau réel. Enfin, Wu et van der Giessen [54] ont proposé un réseau idéal constitué d’une infinité de souschaînes interdépendantes, réparties de façon aléatoire. L’avantage de cette dernière méthode est de ne privilégier aucune direction.
Modélisation de l’écrouissage Haward et al. [55] ont été les premiers à incorporer la réponse élastique des caoutchoucs au sein d’une loi de comportement pour décrire l’écrouissage des polymères. Leur modèle suppose que le comportement du polymère vitreux en dessous de sa température de transition vitreuse peut être séparé en une composante visqueuse obéissant à une loi de type Eyring, et une composante élastique entropique due à la déformation du réseau de macromolécules. Le modèle est représenté par un amortisseur de Eyring qui reproduit la sensibilité à la vitesse de déformation ainsi que par un ressort de Langevin représentatif du durcissement structural. La statistique de Langevin permet, contrairement à la statistique Gaussienne, de respecter le fait qu’une chaîne ne peut s’allonger indéfiniment et donc, qu’ainsi, les conformations les plus étirées sont difficiles à atteindre.

Choix des différentes sollicitations

   Dans ce travail, nous avons retenu dans un premier temps deux types de sollicitation correspondant à deux essais mécaniques conventionnels : l’essai de torsion et l’essai de traction. Ils sont sensés représenter les modes de déformation « simples » que sont le cisaillement simple et la traction uniaxiale. L’intérêt de ces sollicitations simples est de rendre possible à la fois une mesure de la déformation et une déduction relativement aisée des lois de comportement. En réalité, l’identification « manuelle » des paramètres de ces lois de comportement à partir de ces essais mécaniques n’est pas immédiate. En effet, un premier problème consiste à isoler l’influence de chacun des paramètres. Il est notamment utile de conserver une vitesse de déformation constante. Cette condition n’est malheureusement pas toujours réalisable d’un point de vue expérimental. De plus, les vitesses de sollicitation ne doivent pas être trop rapides de façon à limiter les phénomènes d’autoéchauffement. Une étude préalable à l’aide d’un procédé de thermographie infrarouge a été réalisée de façon à connaître la vitesse limite à partir de laquelle l’évolution thermique du matériau doit être prise en compte lors du dépouillement des essais. Enfin, l’apparition d’instabilités plastiques ou l’existence d’hétérogénéités de déformation rendent nécessaires des mesures locales (quelquefois délicates) de la déformation.

Table des matières

Introduction générale
Chapitre 1 Bibliographie : Les lois de comportement applicables aux polymères solides
1 Introduction
2 Généralités
3 Etude des polymères solides amorphes et semi-cristallins
3.1 Caractéristiques générales
3.2 La viscoélasticité
3.2.1 Lois de comportement à une dimension
3.2.2 Lois de comportement tensorielles
3.3 La limite élastique
3.3.1 Modélisations du comportement viscoplastique
3.3.2 Les critères de plasticité
3.4 L’écrouissage
3.4.1 Présentation
3.4.2 Modélisation de l’écrouissage
3.5 Lois de comportements « globales »
3.5.1 Introduction
3.5.2 Les lois de comportement « multiplicatives » unidimensionnelles
3.5.3 Les lois de comportement « additives » unidimensionnelles
3.5.4 Les lois de comportement « différentielles » unidimensionnelles
3.5.5 Généralisation tridimensionnelle des lois de comportement viscoplastiques
4 Conclusion
Chapitre 2 Essais rhéologiques et identifications classiques
1 Introduction
2 Matériaux utilisés
2.1 Polycarbonate
2.2 Polyéthylène
2.3 Polypropylène
3 Etudes expérimentales et identification des lois
3.1 Choix des différentes sollicitations
3.2 Etude thermique
3.2.1 Thermographie infrarouge d’un essai de traction
3.2.2 Résultats
3.3 L’essai de torsion
3.3.1 Instrumentation
3.3.2 Conditions opératoires
3.3.3 Dépouillement des essais de torsion
3.4 L’essai de Traction
3.4.1 Instrumentation
3.4.2 Principes de dépouillement des essais de traction
3.4.3 Traction « basses vitesses »
3.4.4 Traction « moyennes vitesses »
3.5 Essais d’impact multiaxial
3.5.1 Instrumentation
3.5.2 Principe de dépouillement des essais d’impact multiaxial
3.5.3 Conditions opératoires
3.5.4 Résultats
4 Conclusion
Chapitre 3 Identifications par méthodes inverses
1 Introduction
2 Généralités
3 Identification des paramètres rhéologiques par analyse inverse
3.1 Choix de la fonction objectif
3.2 Généralités sur les algorithmes d’optimisation
3.3 Les méthodes de type gradient
3.3.1 Méthode de la plus grande pente
3.3.2 Algorithme du gradient conjugué
3.3.3 Algorithmes d’ordre deux : méthode de Newton
3.3.4 Méthodes spécifiques aux formulations de type « moindres carrés »
3.4 Traitement des contraintes
3.5 Algorithmes de recherche linéaire
3.5.1 La méthode de la section d’or
3.5.2 La méthode de l’interpolation parabolique
3.5.3 Critères d’arrêt
4 Conclusion
Chapitre 4 Identification des paramètres rhéologiques par l’analyse inverse d’un modèle éléments finis
1 Introduction
1.1 La symétrie
1.2 Le cadre général de la loi de comportement
1.3 Les effets thermiques
1.4 Expérimental
2 Présentation des problèmes à résoudre
2.1 Formulation continue du problème mécanique
2.1.1 Les équations d’équilibre
2.1.2 Loi de frottement
2.2 Formulation continue du problème thermique
2.3 Synthèse sur la résolution du modèle direct
2.4 Présentation de FORGE2®
2.4.1 Formulation en vitesse
2.4.2 Discrétisation par éléments finis
3 Validation du modèle direct
3.1 Validation mécanique
3.2 Validation thermique
4 Présentation du modèle inverse
5 Validation de l’algorithme de minimisation
5.1 Création de l’espace « expérimental » artificiel
5.2 Test de convergence
5.3 Test de stabilité
5.4 Influence de l’espace expérimental
5.5 Influence du maillage
6 Conclusions
Chapitre 5 Applications : de l’uniaxial au multiaxial 
1 Introduction
2 Identification des coefficients d’un polyéthylène sollicité en traction
2.1 Caractéristiques du modèle direct utilisé
2.2 Résultats
3 Identification des paramètres rhéologiques du polypropylène
3.1 Préambule
3.2 Test de traction
3.3 Test de poinçonnement
3.4 Test de Poids Tombant Instrumenté
4 Conclusion
Chapitre 6 Perspectives
1 Introduction
2 Calcul de sensibilité par dérivations analytiques
3 Autres sollicitations
Conclusion générale
Annexe 1 Détermination du coefficient de transfert thermique global entre un matériau et son milieu environnant
1 Introduction
2 Calcul du coefficient de transfert thermique global
2.1 Calcul du coefficient de transfert thermique par convection (hc)
2.2 Calcul du coefficient de transfert thermique par rayonnement (hr)
Annexe 2 Comparaison de deux maillages sur l’évolution thermique d’une éprouvette de polycarbonate
Annexe 3 Application d’un logiciel de Rhéologie Assistée par Ordinateur à l’essai de torsion sur les polymères
1 Spécificités de TORRAO
2 Dépouillement de l’essai de torsion à l’aide de TORRAO

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