Généralités sur la génération d’harmoniques d’ordre élevé dans les gaz rares

Dans le livre « The principles of nonlinear optics », bien connu des étudiants en optique non-linéaire, l’auteur, Y.R. Shen, débutait en écrivant : « While linearization beautifies physics, nonlinearity provides excitement in physics ». La génération d’harmoniques d’ordre élevé permet d’atteindre des ordres de non-linéarité extrêmes, comme nous le verrons dans la suite. On comprend ainsi l’agitation croissante autour de ce phénomène depuis sa découverte.

La génération d’harmoniques, démontrée initialement dans un cristal par Franken et al. (1961), puis dans un gaz par New et Ward (1967), a rendu possible la génération de rayonnement cohérent à des longueurs d’onde où il n’existait pas de laser. Cependant, l’efficacité de conversion, rapidement décroissante avec l’ordre de non linéarité, a longtemps limité les études à des ordres faibles (~9). L’essor des lasers intenses durant ces vingt dernières années a permis l’observation de nouveaux phénomènes non linéaires lors de l’interaction des atomes avec des champs excitateurs extrêmement forts, tels que l’ionisation multiphotonique (Aleksakhin et al. 1977), l’ionisation au dessus du seuil (ATI) (Agostini et al. 1979), ou encore la génération d’harmoniques d’ordre élevé, qui est un des processus les plus remarquables. Elle a notamment permis de repousser les limites d’observation du phénomène jusqu’à des ordres de non linéarité supérieurs à 301 (Spielmann et al. 1997).

Généralités sur la génération d’harmoniques d’ordre élevé dans les gaz rares

Description des systèmes expérimentaux

Les lasers

Les différentes caractéristiques du laser utilisé pour la génération d’harmoniques d’ordre élevé sont très importantes. Ce processus non linéaire est en effet « piloté» par le champ fondamental d’excitation, c’est-à-dire que ses principales propriétés sont transposées aux champs harmoniques émis. Ainsi une bonne qualité de faisceau aussi bien spatiale que spectrale ou encore temporelle est nécessaire. De plus afin d’obtenir les éclairements nécessaires à la génération d’harmoniques d’ordre élevé, il faut produire des impulsions courtes et énergétiques. La longueur d’onde du laser joue elle aussi un rôle important ; elle détermine notamment l’extension des spectres d’émission harmonique. L’influence de ces différents paramètres sera détaillée dans la section B.7 en considérant la loi de coupure.

La majeure partie des expériences présentées dans ce manuscrit ont été réalisées sur la chaîne laser femtoseconde LUCA (Laser Ultra-Court Accordable) du CEA-DRECAM. D’autres résultats ont été obtenus lors de collaborations avec différentes équipes, soit au sein du service avec l’équipe d’étude des plasmas sur le laser UHI10 (Ultra Haute Intensité 10TW), soit avec des équipes extérieures comme le CELIA de Bordeaux avec un système kHz courte durée (30fs) ou le Lund Laser Center en Suède avec un laser aux caractéristiques très proches du laser LUCA de Saclay. Ces différents lasers sont tous issus de la technologie Titane-Saphir et basés sur des techniques de compression et d’amplification similaires. Nous rappelons les grandes lignes de la génération d’impulsions courtes et les grandeurs caractéristiques du laser LUCA. Pour générer des impulsions laser de courte durée il est nécessaire de démarrer avec une impulsion ayant un large spectre. Ceci est obtenu, par exemple, dans les cristaux d’oxyde d’aluminium dopé Titane (Titane-Saphir), qui présentent un spectre d’émission d’une largeur d’environ 200nm. L’avantage d’un tel cristal est qu’il présente naturellement une large bande spectrale à gain élevé qui ne nécessite donc pas d’allongement spectral supplémentaire pour obtenir des impulsions intenses et brèves. L’étirement temporel est nécessaire avant amplification, afin de diminuer l’éclairement crête de l’impulsion et ainsi éviter les effets non linéaires dans les milieux amplificateurs du système laser, qui peuvent endommager les barreaux. La technique utilisée pour réaliser cet étirement temporel est la méthode de dérive de fréquence CPA (Chirped Pulse Amplification) (Strickland et al. 1985). Elle consiste à introduire une dispersion temporelle dans le spectre de l’impulsion ; par exemple, le côté bleu suit un trajet optique plus long que le côté rouge. Cette impulsion « longue » est amplifiée pour atteindre l’énergie désirée puis recomprimée à l’aide d’un compresseur dont le réglage permet de compenser au mieux la dispersion introduite par l’étireur. On retrouve ainsi, après amplification, des impulsions de durée équivalente à celles en sortie d’oscillateur.

L’oscillateur Titane-Saphir à couplage de mode par effet Kerr, pompé par un laser à argon ionisé, délivre des impulsions de 25fs (énergie 5nJ) grâce à la courte longueur du cristal. Elles sont ensuite injectées dans un étireur de Offner (Chériaux et al. 1996), système totalement réflectif, achromatique et sans aberrations, qui réalise l’étirement temporel : l’impulsion passe à 300 ps. L’amplificateur régénératif (résonateur laser) et le booster (pré-amplificateur), augmentent respectivement l’énergie de l’impulsion à 1 et 16 mJ, en faisant passer l’impulsion étirée dans un milieu amplificateur. Le dernier étage d’amplification est un amplificateur multipassage de structure papillon, permettant de nombreux passages dans le milieu amplificateur selon des trajets différents (Georges et al. 1991). Les milieux amplificateurs sont pompés par des lasers YAG doublés en fréquence.

L’analyse spectrale

Pour les expériences effectuées à Saclay, comme à Bordeaux, nous utilisons un système PGM/PGS (Plane Grating Monochromator / Spectrometer) de Jobin-Yvon. Une vue 3D du système d’analyse spectral et de détection . L’avantage de cette configuration est de créer une image en champ plan, permettant de fonctionner directement en spectromètre si on remplace la fente de sortie et le détecteur associé par des galettes de micro canaux ou une caméra CCD. Le spectromètre est constitué d’un miroir torique de focale 1m et d’un réseau plan de 700 traits/mm, utilisé dans l’ordre –1 de diffraction.

Afin d’optimiser la collection du rayonnement, le système optique image directement la zone d’interaction entre le milieu atomique et le laser ; il n’y a donc pas de fentes d’entrée. En effet la dimension radiale de cette région est typiquement de quelques dizaines de microns, donc inférieure ou de l’ordre de la dimension des fentes de sortie (entre 20 et 200 µm). Un diaphragme de 1cm de diamètre est placé à 0,5m après le foyer de façon à minimiser la détection de la lumière plasma, non collimatée, produite aux éclairements élevés. Les optiques sont recouvertes d’or et attaquées par les faisceaux sous incidence rasante, 11,5° par rapport à la surface de l’optique, pour obtenir une meilleure réflectivité aux longueurs d’onde UVX. La réflectivité de ces optiques sous incidence rasante commence à diminuer à partir de 130 eV d’énergie de photon. L’efficacité de diffraction dans l’ordre –1 est également optimisée. En effet, la profondeur des gravures rectangulaires de ce réseau a été calculée pour obtenir l’équivalent d’un angle de blaze, c’est à dire un maximum de diffraction à une longueur d’onde donnée. Dans notre cas, le maximum de diffraction est obtenu pour une longueur d’onde de 15nm. Une dernière spécificité de ce système est l’espacement variable des gravures du réseau (densité moyenne de 700 traits/mm) qui permet de compenser en partie les aberrations introduites sur le faisceau par le miroir torique.

Etant donné l’absence de fente d’entrée, il n’y a pas d’axe optique prédéfini donnant l’étalonnage en longueur d’onde du spectromètre. Il doit donc être refait à chaque fois en alignant le laser sur des repères extérieurs. La déviation totale du réseau est D=α-β (157°), avec α l’angle d’incidence sur le réseau et β l’angle de réflexion par rapport à la normale du réseau (β<0). La loi générale des réseaux en réflexion s’écrit (Hecht 1987) :

sin α + sin β = dmλ  (I-1)

Le spectromètre du CELIA, à Bordeaux, diffère de celui que nous utilisons à Saclay par la longueur focale (2m) du miroir torique, de la densité de traits (470 traits/mm) du réseau et l’angle d’incidence sur les optiques (12,5°). Le maximum de diffraction est également obtenu pour une longueur d’onde de 15nm. Dans ce spectromètre, les spectres sont obtenus en plaçant une caméra CCD amincie Princeton, sous vide, au plan focal du spectromètre. On observe donc les différentes harmoniques dispersées sur la matrice CCD. La résolution spectrale du système, donnée par la taille des pixels, est de 0,1 Å.

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Table des matières

Introduction générale
Chapitre I : Généralités sur la génération d’harmoniques d’ordre élevé dans les gaz rares
Introduction
A. Description des systèmes expérimentaux
1. Les lasers
2. Le milieu atomique
3. L’analyse spectrale
4. Les systèmes de détection
B. Principales dépendances des spectres
1. Spectre caractéristique
2. Influence de l’éclairement laser
3. Influence de la durée de l’impulsion fondamentale
4. Influence de la longueur d’onde génératrice
5. Influence de la nature du milieu
6. Influence de la densité du milieu atomique
7. Modèle semi-classique
C. Rappels théoriques concernant l’émission harmonique
1. Réponse de l’atome unique dans l’approximation SFA
2. Réponse macroscopique du milieu
2.1 Equations de propagation dans un milieu dispersif
2.2 Conditions d’accord de phase dans le cas d’un faisceau fondamental Gaussien
Conclusion
Chapitre II : Génération d’harmoniques d’ordre élevé dans les fibres creuses
Introduction
1. Contexte
2. Rappels théoriques sur la propagation d’un faisceau dans une fibre creuse
2.1 Généralités
2.2 Constantes de propagation des modes propres de la fibre creuse
2.3 Mode fondamental EH11 dans la fibre creuse
A. Etude expérimentale
1. Etude de l’efficacité de génération dans un capillaire
1.1 Dispositif expérimental et couplage du laser dans le capillaire
1.2 Etude de l’émission harmonique en fonction des paramètres de génération
1.2.1 Spectre harmonique en fonction de l’énergie laser
1.2.2 Effet de la pression sur l’émission harmonique
2. Etude des profils d’émission dans les capillaires
2.1 Dispositif expérimental
2.2 Profils d’émission en champ lointain des harmoniques
2.3 Analyse détaillée des profils d’émission
B. Etude théorique et simulations de l’émission harmonique dans les capillaires
1. Eléments de théorie sur l’émission harmonique
1.1 Description de l’accord de phase
1.2 Influence de l’absorption
2. Description du code de propagation
3. Emission harmonique dans un capillaire
3.1 Signal émis en fonction de la pression et effet de l’ionisation
3.2 Variation des caractéristiques de la fibre
3.2.1 Longueur de milieu et absorption
3.2.2 Rayon interne de la fibre
4. Etude de l’accord de phase dans un capillaire
4.1 Profils d’émission en champ lointain
4.2 Profils spectraux des harmoniques
4.2.1 Généralités
4.2.2 Simulations des spectres dans le cas de l’argon
Conclusion
Chapitre III : Optimisation de l’émission harmonique dans un jet
Introduction
A. Etude expérimentale des effets de pression et de longueur sur l’efficacité harmonique
1. Dispositif expérimental
2. Influence de la longueur du milieu générateur sur les spectres
3. Etude détaillée des effets de pression et de longueur
B. Etude théorique et simulations
1. Etude théorique à l’aide d’un modèle 1D
1.1 Rappel des longueurs caractéristiques
1.2 Fit des courbes expérimentales à l’aide d’un modèle 1D
2. Simulations 3D
3. Discussion en fonction des longueurs caractéristiques de la génération
C. Mesure absolue du nombre de photons harmoniques émis
1. Calibration du spectromètre UVX
2. Mesure du nombre absolu de photons
2.1 Principe de la mesure
2.2 Le détecteur
2.3 Résultats
D. Comparaison avec d’autres résultats
1. Nombre de photons obtenus avec des lasers ultra – courts
2. Nombre de photons obtenus lors de la génération dans les fibres creuses
Conclusion
Chapitre IV : Focalisation du rayonnement UVX par génération d’harmoniques
Conclusion générale

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