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Flammes de monoxyde de carbone
ÉMISSIONS POLLUANTES, TEMPÉRATURE DE FLAMME, APPARENCE DE FLAMME ET HAUTEUR DE FLAMME
Introduction
Cette première partie est sollicitée par le manque de résultats expérimentaux permettant de caractériser les flammes de mélanges H2/CO/CO2. Afin d’y remédier, les effets de la variation de la quantité de CO2 dans le carburant ainsi que ceux de la variation du rapport H2/CO seront étudiés expérimentalement sur les caractéristiques suivantes : 1) la température de flamme; 2) les émissions polluantes de NOx; 3) l’apparence de la flamme, soit principalement au niveau de sa couleur, et; 4) la hauteur de flamme mesurée à partir de la base du brûleur. Ce chapitre est donc divisé de la façon suivante : tout d’abord, une revue de la littérature résume les travaux d’autres chercheurs reliés au présent projet; deuxièmement, la méthodologie expérimentale utilisée, incluant une analyse d’incertitude des résultats, est décrite en détail; troisièmement, les résultats expérimentaux des indices d’émissions des NOx (EINOx), de la température de flamme, de l’apparence de la flamme et de la hauteur de flamme sont présentés, tout en incluant les effets de la variation de la concentration de CO2 dans le carburant et du rapport H2/CO sur les différentes mesures, avant de discuter du comportement des indices d’émissions de NOx; finalement, une conclusion résume les principaux points observés. Les résultats de ce chapitre ont d’ailleurs été publiés dans le journal International Journal of Hydrogen Energy qui est présenté à l’Annexe I.
Revue de la littérature
À ce jour, peu d’études semblent avoir été effectuées sur les émissions polluantes de flammes laminaires partiellement prémélangées de mélanges H2/CO/CO2, flammes obtenues lorsque la quantité d’air prémélangée au carburant est inférieure à la quantité d’air nécessaire pour consommer complètement le carburant. Toutefois, la quantification des émissions pour les mélanges méthane/air et éthane/air a été étudiée et est premièrement résumée dans cette section. Par la suite, quelques travaux concernant les mélanges H2/CO sont présentés et regroupés selon deux aspects : ceux traitant de l’effet de l’addition de CO2 au carburant et ceux traitant de l’effet du ratio H2/CO. Mentionnons que les travaux portent surtout sur l’effet de la dilution du CO2 et très rarement sur l’influence du rapport H2/CO.
Hydrocarbures
Nishioka et al. (1994) ont étudié numériquement les caractéristiques des émissions d’oxyde d’azote (NO) pour une flamme méthane/air à contre-courant avec un brûleur de type Bunsen. Selon leurs résultats, l’indice d’émissions des NOx, soit la quantité en grammes de NOx formée par la consommation d’un kilogramme de carburant, augmentait à partir d’une richesse (φ) de 1,5 pour atteindre un maximum à une richesse de 2,0 avec une valeur de 0,77 g/kg de carburant. Par la suite, une légère diminution était observée et la valeur minimale était atteinte à une richesse de 3,0 avec 0,73 g/kg de carburant. Une plus grande augmentation de la richesse semblait ensuite augmenter la valeur de EINOx jusqu’à 0,78 g/kg de carburant pour une flamme de diffusion pure. Gore et Zhan (1996) ont étudié expérimentalement les EINOx pour des flammes laminaires partiellement prémélangées de méthane/air en utilisant un brûleur à double écoulement et en gardant une richesse globale constante de 0,5. Avec une flamme de diffusion, la valeur de EINOx était de 1,1 g/kg de carburant et est demeurée constante lorsque le niveau de prémélange a été augmenté en ajoutant de l’air au carburant, et ce, jusqu’à ce que la richesse du mélange air/carburant du tube interne (φB) soit égale à 4,0. À ce point, la valeur de EINOx a diminué et atteint un minimum de 0,84 g/kg de carburant pour une richesse de 2,0. Cette réduction de EINOx avec la diminution de φB pourrait être causée par le mécanisme prompt inverse (Nishioka et al., 1994) et les changements dans le taux de production des NO prompts (Voir Section 1.4.5 pour plus de détails) qui dépendent de la concentration de l’hydrocarbure pour leur formation. La diminution de φB a ensuite entraîné une augmentation de EINOx jusqu’à l’extinction de la flamme à une richesse de 1,3. À partir des résultats, Gore et Zhan (1996) ont conclu qu’il y avait un niveau optimum de prémélange partiel minimisant la valeur de EINOx et que pour une flamme méthane/air avec double écoulement, le minimum se situait à φB ≈ 2,0.
Lee et al. (2004) ont étudié numériquement et expérimentalement les caractéristiques des émissions de NOx pour des flammes méthane/air en utilisant une chambre de combustion à double écoulement. La tendance des EINOx mesurée était très similaire à celle de Gore et Zhan (1996). Les simulations numériques ont toutefois permis de déterminer que les EINOx prompts augmentaient rapidement jusqu’à une richesse de 1,5 pour ensuite diminuer linéairement avec la richesse. Puisque les NO prompts étaient seulement produits sur la partie externe de la zone du radical méthylidine (CH) dans la flamme, il a été suggéré que la variation de la surface interne de la zone de réaction pourrait expliquer la tendance observée. Pour ce qui est des EINOx thermiques, Lee et al. (2004) ont déterminé qu’ils augmentaient rapidement pour atteindre un maximum à une richesse de 1,5 avant de diminuer lentement, ce qui est expliqué par la réduction de température due à la dilution lorsque la richesse augmentait.
Pour leur part, Kim et al. (1995) ont étudié les émissions de NO pour des flammes laminaires partiellement prémélangées d’éthane/air en utilisant un brûleur annulaire à double écoulement. Ils ont observé une augmentation des NO pour φB = 1,0 à φB = 1,3, suivie par une chute rapide de 21 à 25% à φB = 2,2 et une augmentation graduelle jusqu’à des valeurs similaires à celle obtenue à φB = 1,3. Similairement à Gore et Zhan (1996), Kim et al. (1995) ont essayé de trouver un niveau optimal de prémélange partiel pour les flammes éthane/air. À partir de la tendance mesurée, ce niveau optimal serait obtenu à φB = 2,2 avec une valeur pour EINOx de 1,2 g/kg de carburant, ce qui est très similaire à φB ≈ 2,0 obtenu pour les flammes méthane/air (Gore et Zhan, 1996).
Influence de l’addition de CO2
Park et al. (2004) ont fait une étude numérique dans le but de comprendre l’effet de l’addition de CO2 sur la structure de flamme et les émissions de NO. Le système était composé de deux jets opposés, soit l’air et le carburant, et la zone de flamme était située à l’interface où les quantités de mouvement s’équilibraient. Le carburant utilisé était de l’hydrogène prémélangé avec de l’air auquel était ajouté de 10 à 60% de CO2. Ils ont observé que l’augmentation de CO2 dans le mélange diminuait la température de flamme puisque l’addition de CO2 réduisait la population d’espèces chimiques réactives. Ils ont aussi observé que les indices d’émissions de NO (EINO) diminuaient lorsque le CO2 était ajouté. Giles et al. (2006) ont étudié numériquement les effets de la composition du gaz de synthèse et de la concentration de CO2 sur la température de flamme et les émissions de NOx. Les carburants utilisés étaient composés de 50% H2 / 50% CO et de 45% H2 / 45% CO / 10% CH4. La composition de ces carburants a été déterminée à partir de moyennes et d’écartstypes calculés sur des gaz synthétiques utilisés dans divers systèmes de génération d’énergie à travers le monde. Comme Park et al. (2004), ils ont conclu que l’addition de CO2 dans le carburant diminuait la température de flamme et conséquemment, les NOx produits.
Plus récemment, Hui et al. (2007) ont effectué des expériences à l’aide d’une chambre de combustion de turbine à gaz dans le but de vérifier les effets de l’addition de CO2 sur la structure de flamme et les émissions polluantes pour une flamme de diffusion d’un mélange 50% H2 / 50% CO. Ils ont obtenu une réduction de la formation des NO avec l’addition de CO2 au carburant et ils ont conclu que cette réduction était due à la diminution de la température de flamme maximale.
Effet du rapport H2/CO
Park et al. (2003) ont réalisé une étude numérique d’un système de jets opposés (air d’un côté et carburant de l’autre) dans le but de comprendre l’effet de la variation de la concentration de CO sur la structure de flamme et les émissions de NO d’une flamme de diffusion composée d’hydrogène et d’argon. De plus, ils ont fait varier le taux d’étirement de la flamme qui est calculé, de façon simple, en divisant la somme des vitesses d’air et de carburant par la distance séparant les deux buses d’éjection. En gardant cette distance constante, l’augmentation des vitesses permettait de passer d’une flamme plate laminaire (taux d’étirement faible) à une flamme plissée turbulente (taux d’étirement élevé). Pour un taux d’étirement faible, l’augmentation de la concentration de CO ne semblait avoir aucune influence sur la température de flamme tandis que pour un taux d’étirement plus élevé, une faible augmentation de la température de flamme maximale a été observée et celle-ci pourrait être due à la concentration plus élevée des espèces réactives. Concernant les émissions de NO, les résultats de Park et al. (2003) ont démontré que l’addition de CO dans le carburant provoquait une augmentation des NO thermiques ainsi qu’une réduction des NO prompts, ce qui entraînait toutefois une augmentation des émissions totales de NO, peu importe le taux d’étirement.
Som et al. (2008) ont étudié expérimentalement et numériquement l’influence de la pression sur la combustion et les émissions de NOx pour différents mélanges H2/CO à l’aide d’un système de jets opposés. Ils ont observé une augmentation de la température de flamme avec l’ajout d’H2 au mélange tandis que la structure de flamme était très similaire pour tous les ratios H2/CO étudiés. De plus, la concentration de NO, qui a été obtenue numériquement, était plus basse pour le mélange 50% CO / 50% H2 que pour celui 95% CO / 5% H2 même si la température de flamme de ce dernier mélange était plus basse. Une hypothèse a donc été posée, soit que le mécanisme d’étagement (reburn) pourrait être responsable pour la concentration plus faible de NO pour le carburant 50% CO / 50% H2 à cause de l’augmentation de la quantité de radicaux H dans la flamme qui réduisent la production de NO par l’équation NO + H + M → HNO + M. Le phénomène d’étagement « consiste à introduire de façon fractionnée dans le brûleur, soit le combustible (étagement du combustible), soit l’air (étagement de l’air), en vue de réduire les émissions de NOx » (Groupement Français de Combustion, 2011).
Conclusion
En somme, l’ajout de CO2 dans le carburant devrait réduire la température de flamme ainsi que les indices d’émissions de NO. Pour ce qui est de l’influence du ratio H2/CO, la réduction du ratio entraînerait l’augmentation de la production de NO tandis que la température de flamme devrait être plus basse. Toutefois, cette revue de littérature illustre le peu de données expérimentales disponibles sur les gaz de synthèse et les émissions de NOx. L’objectif principal est donc d’obtenir des données sur les indices d’émissions de NOx sur une grande plage de richesses à l’aide de carburants synthétiques représentatifs de la production actuelle. Afin d’atteindre cet objectif, les sous-objectifs suivants sont définis : 1. Observer l’effet de la variation de la concentration de CO2 dans le carburant sur les indices d’émissions de NOx, sur la température de flamme, sur l’apparence de la flamme et sur la hauteur de flamme; 2. Observer l’effet de la variation du ratio H2/CO du carburant sur les indices d’émissions de NOx, sur la température de flamme, sur l’apparence de la flamme et sur la hauteur de flamme. L’originalité de la présente section relève du fait que les carburants déterminés permettent de bien comprendre les effets de la variation de la quantité de CO2 ainsi que ceux de la variation du rapport H2/CO sur plusieurs paramètres :émissions polluantes, température de flamme, apparence de flamme et hauteur de flamme. Selon les travaux présentés dans la revue littéraire, une grande importance a surtout été portée sur la variation du CO2 tandis que peu d’études ont été faites sur les effets de la variation du ratio H2/CO.
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Table des matières
INTRODUCTION
CHAPITRE 1 ÉMISSIONS POLLUANTES, TEMPÉRATURE DE FLAMME, APPARENCE DE FLAMME ET HAUTEUR DE FLAMME
1.1 Introduction
1.2 Revue de la littérature
1.2.1 Hydrocarbures
1.2.2 Influence de l’addition de CO2
1.2.3 Effet du rapport H2/CO
1.2.4 Conclusion
1.3 Méthodologie expérimentale
1.3.1 Détermination des carburants
1.3.2 Description du brûleur
1.3.3 Émissions polluantes
1.3.4 Températures de flamme
1.3.5 Hauteur visible de flamme
1.3.6 Conditions d’opération
1.3.7 Incertitude des mesures expérimentales
1.3.7.1 Incertitude globale d’une mesure simple
1.3.7.2 Incertitude des résultats expérimentaux
1.4 Résultats expérimentaux et discussion
1.4.1 Émissions polluantes
1.4.2 Températures de flamme
1.4.3 Apparence de la flamme
1.4.4 Hauteur visible de flamme
1.4.5 Discussion des résultats
1.5 Conclusion
CHAPITRE 2 SPECTROSCOPIE
2.1 Introduction
2.2 Revue de la littérature
2.2.1 Flammes d’hydrocarbures
2.2.2 Flammes d’hydrogène
2.2.3 Flammes de monoxyde de carbone
2.2.4 Flammes de mélanges H2/CO
2.2.5 Conclusion
2.3 Méthodologie expérimentale
2.3.1 Détermination des carburants
2.3.2 Montage expérimental (espèces chimiques)
2.3.2.1 Détermination des angles de polarisation
2.3.2.2 Analyse de sensibilité
2.3.3 Montage expérimental (température)
2.3.4 Conditions d’opération
2.3.5 Analyse d’incertitude
2.4 Résultats expérimentaux et discussion
2.4.1 Comparaison entre une flamme d’H2 de diffusion et partiellement prémélangée
2.4.2 Influence du niveau de prémélange sur la structure de flamme
2.4.3 Influence du ratio H2/CO sur la structure de flamme
2.5 Conclusion
CHAPITRE 3 SIMULATIONS NUMÉRIQUES
3.1 Introduction
3.2 Revue de la littérature
3.2.1 Mécanismes H2/CO
3.2.2 Modélisation numérique
3.2.3 Conclusion
3.3 Méthodologie expérimentale
3.4.1 Équations
3.4.2 Géométrie et conditions aux frontières
3.4.3 Maillage
3.4.4 Procédure de solution
3.4.5 Validation du modèle
3.4.5.1 Méthode GCI
3.4.5.2 Validation à froid
3.4.5.3 Validation à chaud
3.5 Résultats et discussion
3.5.1 Influence des mécanismes de chimie
3.5.2 Effet de la radiation
3.5.3 Effet du ratio H2/CO
3.6 Applicabilité du modèle
3.7 Conclusion
RECOMMANDATIONS
PREMIXED LAMINAR FLAMES OF H2/CO/CO2 MIXTURES
ANNEXE II CALCUL DE L’INCERTITUDE POUR LE CHAPITRE 1
ANNEXE III CALCUL DE L’INCERTITUDE POUR LE CHAPITRE 2
ANNEXE IV INFORMATIONS COMPLÉMENTAIRES AU CHAPITRE 2
ANNEXE V MÉCANISMES DE CHIMIE
ANNEXE VI INFORMATIONS COMPLÉMENTAIRES AU CHAPITRE 3
LISTE DE RÉFÉRENCES BIBLIOGRAPHIQUES
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