ETUDES THEORIQUES PAR SIMULATIONS MONTE-CARLO

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Le suivi des gaz rares de fission

Les produits de fission gazeux accumulés dans les vases d’expansion (Xe, Kr) durant l’irradiation sont amenés à être libérés dans le diumso primaire en cas de rupture de gaine, sous forme de bouffées plus ou moins violentes dans les premiers instants de la rupture puis de manière continue en fonction de leur diffusion dans le combustible. Ces gaz circulent dans le caloporteur chaud avant qu’une partie ne soit dégazée dans le ciel de pile composé d’argon. Le suivi de ces gaz, pouvant être basé sur une mesureglobale (chambre d’ionisation à circulation) ou un suivi isotopique (spectrométrie gamma), s’effectue via deux systèmes de prélèvement :
• La DRG gaz pour laquelle le prélèvement s’effectuedans le ciel de pile d’argon.
• La LRG gaz (Localisation de Rupture de Gaine) pour laquelle le prélèvement s’effectue dans le sodium primaire au-dessus des assemblages. Il permet également une fonction de localisation de l’assemblage fuyard.

Le système DRG gaz

L’instrumentation de DRG gaz est équivalente sur PHENIX et sur SUPERPHENIX et se compose de deux systèmes de prélèvement identiquesen parallèle. L’argon du ciel de pile est extrait via une des deux voies de prélèvement et transite dans un pot d’épuration au niveau de la dalle réacteur rempli de laine d’acier inoxydable destiné à stopper les aérosols de sodium. La redondance du système de prélèvement permet ainsi ed régénérer un pot d’épuration tout en conservant l’autre voie fonctionnelle. Le sodium passe ensuite dans un filtre Poral où il finit de se refroidir. La Figure 2-16 illustre le module de prélèvement d’argon de SUPERPHENIX.

Le système LRG gaz.

Le système LRG gaz utilisé dans PHENIX est composéde 121 tubes permettant des prélèvements au-dessus des assemblages. Ce prélèvement peut s’effectuer selon deux modes :
• Le mode « GN » dans lequel les 121 prélèvements semélangent dans une chambre. Le mélange de sodium représente 1% du sodium ayant transité dans le cœur. Ce mode est utilisé dans un but de détection.
• Le mode « G3 » dans lequel les prélèvements s’effectue au-dessus de trois assemblages situés respectivement à 120° les uns des autres avant d’être mélangés dans la chambre. Ce mode permet la localisation de l’assemblage présentant une rupture de gaine. Le mélange de sodium représente 1% du sodium ayant transité dans les trois assemblages sélectionnés.
Les prélèvements transitent ensuite par un bloc demesure DND (voir section 4.2) puis par une colonne de dégazage à contre-courant d’argon. Les gaz séparés circulent ensuite dans un pot d’épuration puis dans un filtre Poral comme dans le cas de la DRG gaz. Lorsque le groupement de trois assemblages fuyards est identifié, une analyse des groupements voisins permet la localisation de la source émettrice. SUPERPHENIX nepossédait pas ce système LRG gaz en raison de contraintes d’exploitation élevées. La Figure 2-17 illustre le mécanisme de la LRG de PHENIX.

Le bruit de fond

Les prélèvements gazeux DRG et LRG sont pollués parun bruit de fond ayant pour principale origine deux produits d’activation gazeux présents dans le sodium.
• Le néon 23 (T =37 s), produit par activation du sodium via la réaction 23Na(n,p). Ce 1/2 radioélément est émetteurβ- (énergie moyenne 1898 keV) etγ (440 keV).
• L’argon 41 (T 1/2=1,8 h), produit majoritairement par activation du potassium via la réaction 41K(n,p). Le 41K est présent dans le sodium sous forme d’impuretés(teneur de 200 ppm à PHENIX). L’activation de l’argon de couve rture 40Ar(n,γ) est une contribution minoritaire. Il est émetteurβ- (énergie moyenne 464 keV) etγ (1294 keV).
Le néon 23 est produit en grande quantité mais sa ériodep de 37 secondes permet de réduire sa contribution d’un facteur 7000 grâce à une ligne à retard d’environ 9 minutes. L’activité de l’argon 41 relevée à PHENIX était environ 3000 fois inférieure à celle du néon 23 mais constituait néanmoins une source de bruit importante liée à la diffusion Compton du rayonnement gamma à 1,294 MeV [21]. Si l’utilisatio n d’une ligne à retard permet de réduire le bruit de fond, elle possède également l’inconvénient d’induire des pertes de signal utile en raison de la décroissance des produits de fission.

Moyens de mesures

Après prélèvement et purification des gaz, ceux-citransitent vers différents postes de mesure.
Ces derniers sont définis ci-dessous :
• les chambres d’ionisation pour les mesures β et γ. Deux types de détecteurs sont utilisés selon le niveau d’activité. Les chambres d’ionisation à circulation permettent un suivi en continu de la valeur globale de l’activité inférieure à 0,4 TBq.m -3 en équivalent 133Xe. Elles sont utilisées à la fois sur le circuit DRG gaz et LRG gaz. Des chambres d’ionisation dites «Haute Activité » sont installée sur le circuit DRG gaz et permettent un suivi global de l’activité en situation accidentelle (inférieur à 103 TBq.m-3 en équivalent133Xe).
• La spectrométrie gamma installée en parallèle des hambresc d’ionisation. Dans ce système, le gaz passe devant une diode germanium hyper pur (diode HPGe). La très bonne résolution (environ 0,2% à 1332 keV) du détecteur permet une identification fine des gaz rares. L’inventaire en radio-isotopes renseigne sur l’état de la rupture avec notamment l’apparition de périodes courtes avec l’aggravation de la rupture. Cette spectrométrie remplace le poste de chromatographie et est implantée à la fois sur la ligne DRG gaz et LRG gaz (voir Figure 2-18).
• La spectrométrie de masse, installée sur la ligne DRG gaz, permet après passage dans une ligne d’enrichissement de quantifier la concentration en gaz rares stables. Le rapport des signaux entre gaz rares stables et radioactifs apporte une information sur le taux de combustion de l’assemblage rupté et donc une pré-localisation de celui-ci.
Un système de LRG par scrutation des assemblages était installé sur SUPERPHENIX. Celle-ci permettait la détection de perte d’étanchéité lorsque le réacteur était à l’arrêt et pendant les phases de manutention du combustible. Ce système avait pour but de mesurer les relâchements de gaz rares de fission lors de la manutention des assemblages via prélèvement de l’argon de balayage du ringard de manutention, épuration de cet argon et mesure via une chambre d’ionisation à circulation.

Retour d’expérience

La LRG gaz de PHENIX s’est avérée efficace avec unedétection en mode « GN » plus rapide que les mesures neutroniques et plus rapide que la DRG gaz en raison d’un taux de dégazage plus faible que dans le ciel de pile et d’une concentration en 41Ar moins importante. La concentration en 23Ne plus élevée dans le sodium est compensée par uneligne à retard plus longue (neuf minutes en DRG contre quinze minutes en LRG). L’étape de prospection des assemblages en mode « G3 » est rapide sur PHENIX (70 s pour le prélèvement et 10 s pour le déplacement). En revanche, le mode « G1 » qui consistait à identifier directement l’assemblage émetteur n’a jamais fonctionné. L’identification decet assemblage se faisait par prospection sur les premiers assemblages voisins, opération plus coûteuse en temps. Il a également été relevé des problèmes de colmatage rapide des pots d’épuration par les aérosols de sodium. L’intérêt du poste de spectrométrie de masse a été restreint parla nécessité d’une phase d’enrichissement portant le temps d’un cycle à 1h50. Par ailleurs, u ne fonction de localisation de rupture de gaine était également prévue via l’incorporation à la construction de l’assemblage d’un mélange de différents isotopes de xénon et krypton stables représentatifs de l’assemblage. Cette technique difficile à mettre en œuvre sur les réacteurs de gr ande taille n’a pu être implémentée sur PHENIX et SUPERPHENIX. Les chambres d’ionisation révèlent une grande efficacité afin d’assurer une détection précoce des gaz rares de fission. Le remplacement de la chromatographie couplée à un détecteur iodure de sodium dopé au thallium NaI(Tl) par la spectrométrie gamma HPGe a permis de supprimer l’étape de séparation des gaz devenue inutile faisant ainsi passer le temps de cycle de mesure de dix minutes à cinq minutes [22].

Le suivi des halogènes

Comme les gaz rares de fission, d’autres produits de fission, de nature physico-chimique différente, sont amenés à être relâchés de l’aiguille en cas de rupture de gaine. Le relâchement de ces produits de fission est fonction de paramètres comme leur temps de demi-vie, leur état ou leur affinité avec l’oxyde combustible et le sodium. Parmi ces radioéléments, les produits de fission volatiles sont, après les gaz rares de fission, les plus susceptibles d’être relâchés hors du combustible en raison de leur état gazeux dans celui-ci. Le relâchement de certains de ces PF comme les produits de fission émetteurs de neutronsdifférés (PFEND) peuvent être suivis grâce à un comptage neutron global. Les PFEND suivis sont les halogènes 87Br, 88Br et 137I de périodes comprises entre 15 et 60 secondes. Contrairement aux gaz rares de fission, cette mesure génère un arrêt d’urgence sur atteinte d’unseuil de 25 cm².R .
Deux mesures distinctes permettent la détection etla localisation de rupture de gaine via le suivi de l’activité liée au PFEND.
• La DRG sodium où le suivi est effectué par prélèvement d’un échantillon représentatif du cœur.
• La LRG sodium où le suivi est effectué sur un échantillon représentatif du sodium circulant dans un groupement de trois assemblages.
Les autres produits de fission, non gazeux ou non émetteurs de neutrons retardés, ne peuvent être suivis.

Le système DRG sodium

Deux systèmes différents ont été implémentés sur ENIXPH et sur SUPERPHENIX. Sur PHENIX, la DRG sodium comprend six prélèvements sectorisés de sodium effectués derrière chacun des six échangeurs intermédiaires. Les tempsde transit des six lignes de prélèvement sont homogénéisés à 24 secondes via l’ajustement des lignes de retard pour parvenir au bloc de mesure DND. Le bloc DND est composé de six pots de mesure séparés par un absorbant en graphite. Cette isolation des pots de mesure permet une prélocalisation de la source émettrice par sixième de cœur. Chaque pot de mesure est en re gard de deux compteurs proportionnels 3He au sein d’une couche de polyéthylène. Cette dernièr permet de thermaliser les neutrons, augmentant ainsi la probabilité de réaction (n,p) ansd le compteur 3He (probabilité de 5313 barns pour des neutrons de 25 meV [23]). Une épaisseur de plomb est située en amont des détecteurs 3He pour limiter d’une part le débit de dose au niveau des compteurs et d’autre part pour limiter la production de photoneutrons par réaction (γ,n) des gamma de 2,75 MeV du sodium 24 sur le deutérium présent dans la couche ed polyéthylène. Ce système sera détaillé plus longuement dans la section 4.2 où une optimisation d’un tel poste de mesure est proposée. La Figure 2-19 illustre le système DRG sodium de PHENIX. La DRG sodium de SUPERPHENIX repose sur deux systèmes indépendants de quatre prélèvements couvrant chacun un quart du cœur. Les deux systèmes se recouvrent partiellement afin d’assurer une redondance. La sectorisation permet d’effectuer une prélocalisation. Les prélèvements sont envoyés vers huit pots DND situésau niveau de la dalle réacteur constitués d’un calorifuge, de plomb et de polyéthylène pour esl mêmes raisons que précédemment.
Chaque pot est entouré de trois compteurs 3He. Le dépassement de seuil de deux compteurs sur trois entraîne l’arrêt d’urgence.
La DND Intégrée (DND/I) [24]–[26] a également étémplémentéei sur SUPERPHENIX à titre expérimental. Après qualification de la chambre à fission haute température CFUC06 à PHENIX, onze détecteurs ont été installés à SUPERPHENIX dans les doigts de gant solidaires des échangeurs intermédiaires. Ces chambres peuventfonctionner à plus de 600°C sous des flux gamma supérieur à 105 Gy.h-1. L’absence de prélèvement de sodium est un atout majeur.

Le système LRG sodium

Sur PHENIX, la LRG sodium utilise le même système ed prélèvement que la LRG gaz utilisant les modes « GN » et « G3 ». Le sodium rejoint un pot DND de conception classique avec six détecteurs 3He regroupés en deux voies de trois compteurs. Sur SUPERPHENIX, la LRG sodium présente un aspect modulaire avec six modules DND n’intégrant qu’un seul compteur 3He couvrant chacun 1/6 du cœur. Chaque module possè de son sélecteur rotatif lui permettant de scruter 1/6 des assemblages (63 assemblages) en mode « GN » ou « G1 ». La Figure 2-20 illustre les différents blocs composant la DRG et la LRG sodium de SUPERPHENIX.

Le bruit de fond

L’activité du sodium liée aux produits d’activationest très importante. A titre d’exemple, on notera les activités estimées au niveau du bloc DNDde la DRG sodium de PHENIX [21].
• 100 TBq.m-3 pour le 24Na produit par réaction23Na(n,γ)
• 20 TBq.m-3 pour le 23Ne produit par réaction23Na(n,p)
• 5 TBq.m-3 pour le 20F produit par réaction23Na(n,α)
• 500 GBq.m-3 pour le 22Na produit par réaction23Na(n,2n)
Les mesures DND présentent l’avantage de s’abstenir des activitésβ- et d’une grande partie des activités γ (effet de pile-up possible) des produits d’activation cités ci-dessus. En revanche, le signal DND est soumis à trois sources de pollution.
• Le bruit des neutrons provenant du cœur.
• Le bruit lié à la pollution des gaines par des résidus de matière fissile lors de la conception des aiguilles.
• Le bruit des photoneutrons produits par réaction 2D(γ,n) sur le deutérium présent en isotopie naturelle dans le polyéthylène. Ces photoneutrons apparaissent en raison de l’émission gamma du 24Na dont l’énergie (2,75 MeV) est supérieure au seuil de la réaction photonucléaire (2,2 MeV).

Retour d’expérience

La DRG sodium de PHENIX a vu son efficacité limitéenotamment à cause d’un système de prélèvement n’offrant qu’une faible couverture de la cuve. L’évolution de la thermo-hydraulique du collecteur pouvait ainsi influencer la réponse du système. De plus, l’isolation des six pots de sodium grâce à l’étoile en graphite s’est avérée décevante rendant la sectorisation difficile. Sur SUPERPHENIX, l’utilisation de blocs DND distincts pour les différents secteurs suivis ainsi que leur redondance par recouvrement partiel des deux systèmes indépendants est par conception une amélioration par rapport à PHENIX. L’utilisation de rampes de prélèvement redondées plutôt que des tridents permet une meilleure homogénéité du prélèvement et donc de la réponse du système. L’emplacement des huit pots DND au niveau de la dalle réacteur permet de réduire les délais deransit sans augmenter la contribution des neutrons du cœur à la pollution du signal. Toutefoi s, l’absence de rupture de gaine sur SUPERPHENIX n’a pas permis de qualifier le dispositif dans les conditions réelles d’utilisation. Le dispositif de prélèvement n’étaitégalement pas satisfaisant en raison de déconnexions mécaniques de l’embout de prélèvementlors des transitoires rapides. Les DRG sodium de PHENIX et SUPERPHENIX sont toutes les deux soumises aux bruits provenant à la fois de la pollution des gaines et des photoneutrons. Les mesures sont corrigées des photoneutrons par compensation via une chambre d’ionisation et des ajustements sont également réalisés en fonction de la puissance, dudébit du sodium primaire ainsi que du débit de prélèvement.
Comme pour la LRG gaz, le mode de prospection « G1 » n’a pu être utilisé avec la LRG sodium. Le mode de prospection « G3 » a cependant bien fonctionné avec un temps de prospection de 80 secondes en mode normal et 20 secondes en mode rapide. La LRG sodium de SUPERPHENIX s’est vue moins efficace avec un temps de prospection de plus de deux minutes et des blocages mécaniques au niveau des rampes de prélèvement. De plus, la surveillance des assemblages fertiles n’était pas prise en compte.
Concernant les chambres à fission hautes températures (CFUC06), si l’implantation en cuve et l’absence de prélèvement permet un temps de réponse très rapide (six secondes à SUPERPHENIX), cette proximité avec le cœur entraine une contribution de bruit très importante liée aux neutrons du cœur. De plus, l’ef ficacité de détection est plus faible qu’avec un compteur 3He. Il est à noter que ces chambres souffrent également d’un phénomène de décharges partielles encore mal compris aujourd’hui et qui font l’objet de travaux au sein du laboratoire LCAE du CEA Saclay [27]–[29].

Conclusion et perspectives

Les réacteurs de quatrième génération font actuellement l’objet de nombreux programmes de R&D afin de pouvoir répondre à moyen terme aux problématiques de pérennisation du combustible et de prolifération, tout en augmentant les standards de sûreté. La filière sodium représentée par le projet de prototype de RNR-Na industriel ASTRID apparaît comme une des plus viables notamment en raison de sa maturité technologique avancée.
Visant un fonctionnement en cœur propre, la surveil lance de l’intégrité de la première barrière de confinement, à savoir la gaine combustible, est essentielle. Celle-ci se traduit par une instrumentation nucléaire permettant le suivi (détection et localisation) des relâchements de produits de fission dans le sodium primaire en cas de rupture.

Synthèse du REX sur les mesures DRG/LRG

Si les systèmes DRG et LRG gaz ont démontré de bonnes performances dans l’ensemble, ceux-ci présentent l’inconvénient d’être tributaires delignes à retard afin de réduire au maximum les composantes de bruit provenant du néon 23 et de l’argon 41. La mesure est donc retardée et est toujours partiellement bruitée. De plus, ces mesure ne concernent que les gaz de fission. Les systèmes DRG et LRG sodium permettent le suivi des PFEND lors de l’évolution d’une rupture gaz en rupture ouverte. Ces mesures via compteurs proportionnels 3He sont sensibles au débit de dose ainsi qu’aux photoneutrons issus de l’activité importante du sodium 24. Si des délais et des blindages sont implémentés, il reste difficile de ’affranchirs de ces perturbations qui doivent faire l’objet de compensations. De plus, les PFEND issus de la pollution des gaines représentent également une source de bruit pour ces systèmes, tout comme les neutrons issus du cœur. Comme pour les systèmes gaz, ceux-ci ne permettent le suivi global que d’un certain nombre de produits de fission (PFEND) et le suivi isotopique est inexistant.

Table des matières

1 INTRODUCTION GÉNÉRALE
2 LES REACTEURS GENERATION IV, LE PROJET ASTRID ET L’INSTRUMENTATION NUCLEAIRE DEDIEE A LA FILIERE SODIUM
2.1. INTRODUCTION
2.2. LES REACTEURS DE QUATRIEME GENERATION [1]
2.2.1. Les défis de l’énergie nucléaire
2.2.2. Le Forum International Génération IV (FIG)
2.2.3. Les filières de la quatrième génération [3] [4]
2.2.4. La filière sodium [7]–[10]
2.2.5. ASTRID [15]–[17]
2.3. L’INSTRUMENTATION POUR ASTRID
2.3.1. Généralités
2.3.2. La détection de ruptures de gaines (DRG)
2.4. CONCLUSION ET PERSPECTIVES
2.4.1. Synthèse du REX sur les mesures DRG/LRG
2.4.2. Perspectives
3 PHENOMENOLOGIE DES RUPTURES DE GAINE
3.1 INTRODUCTION
3.2 EVOLUTION DE L’AIGUILLE COMBUSTIBLE AVEC L’IRRADIATION
3.2.1 L’aiguille combustible
3.2.2 Gradient de température
3.2.3 Distribution en oxygène
3.2.4 Réagencement du combustible
3.3 LES PRODUITS DE FISSION [31], [37]–[39]
3.3.1 La production de produits de fission
3.3.2 La migration des produits de fission
3.3.3 Le joint oxyde gaine (JOG) [37], [45]–[47]
3.4 LES RUPTURES DE GAINES
3.4.1 Evolution du combustible et conséquences sur la gaine
3.4.2 Les différentes ruptures de gaine [19], [30], [49]
3.4.3 La réaction oxyde-sodium (ROS) [50], [51]
3.4.4 Le relâchement des produits de fission dans le sodium
3.5 CONCLUSION
4 ETUDES THEORIQUES PAR SIMULATIONS MONTE-CARLO
4.1 INTRODUCTION
4.2 OPTIMISATION DU POSTE DND
4.2.1 Principe de la mesure DND
4.2.2 Motivations de l’optimisation
4.2.3 Optimisation du poste de mesure par simulation Monte-Carlo
4.2.4 Validation expérimentale
4.3 ETUDE DE FAISABILITE THEORIQUE DE LA SPECTROMETRIE GAMMA HAUTS TAUX DE COMPTAGE SUR LE SODIUM PRIMAIRE
4.3.1 Les produits de fission d’intérêt
4.3.2 Estimation des activités minimales détectables
4.3.3 Faisabilité de la spectrométrie gamma
4.4 CONCLUSION
5 LES TECHNOLOGIES POUR LA SPECTROMETRIE GAMMA
5.1 INTRODUCTION
5.2 LES CHAINES DE SPECTROMETRIE GAMMA ET LE TRAITEMENT DES IMPULSIONS HPGE
5.2.1 Principe [78], [87], [88]
5.2.2 Limitations
5.3 LA CHAINE DE SPECTROMETRIE ADONIS
5.3.1 Le modèle d’état
5.3.2 Le filtre de Kalman
5.3.3 Le lisseur de Kalman bimodal
5.4 LE TRAITEMENT CONVENTIONNEL DES SPECTRES
5.5 LE CODE SINBAD
5.5.1 Le concept de SINBAD
5.5.2 L’étude comparative SINBAD/méthode conventionnelle
5.6 LE SUIVI TEMPOREL DES AIRES NETTES
5.6.1 Les algorithmes développés
5.6.2 SINBAD 2D
5.6.3 Comparaison entre les algorithmes développés au sein de cette thèse et SINBAD 2D
5.7 CONCLUSION
6 SUIVI DE RUPTURES DE GAINES SUR LA BOUCLE ISABELLE 1 PAR SPECTROMETRIE GAMMA HAUTS TAUX DE COMPTAGE
6.1 INTRODUCTION
6.2 LE REACTEUR OSIRIS
6.3 LA BOUCLE D’IRRADIATION ISABELLE 1
6.3.1 Descriptif
6.3.2 Les rampes de puissance
6.4 LE POSTE DE MESURE
6.4.1 Objectif
6.4.2 Mise en œuvre
6.4.3 Activités volumiques au point de mesure
6.5 LES CAMPAGNES D’ESSAIS
6.5.1 Rampe de puissance standard sans perte d’étanchéité
6.5.2 La rampe de puissance standard avec perte d’étanchéité
6.5.3 La rampe de forte puissance avec perte d’étanchéité
6.6 CONCLUSION
7 CONCLUSION GENERALE
REFERENCES

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