Etude spectroscopique de micro fractures sous surfaciques dans lasilice vitreuse dans la gamme proche IR-proche UV

La signature du traité d’interdiction complète des essais nucléaires, en 1996 par la France, impose l’arrêt des essais nucléaires au centre d’expérimentation du pacifique. Le programme Simulation est alors mis en place et c’est le Commissariat à l’Energie Atomique (CEA), en particulier la Direction des Applications Militaires (DAM), qui a la charge de ce projet. Ce programme doit garantir notre force de dissuasion nucléaire, c’est-à-dire la fiabilité et la sureté des têtes nucléaires sur le long terme, et se compose de trois volets que sont la physique des armes, la simulation numérique et la validation expérimentale. Le volet “Physique des Armes” consiste à développer des modèles prédictifs afin de modéliser l’ensemble des phénomènes physiques qui entrent en jeu lors du fonctionnement d’une arme nucléaire. Il doit aussi permettre de trouver les valeurs des paramètres physiques qui interviennent dans les modèles. Le deuxième volet concerne la simulation numérique. Il s’agit de reproduire par le calcul les différentes étapes de fonctionnement d’une arme à partir des modèles développés dans le premier volet. Pour cela, il est nécessaire d’avoir une puissance de calcul importante, c’est-à-dire 20 000 fois supérieure à celle disponible en 1996. Un supercalculateur TERA a été conçu, fabriqué et installé par la société BULL et se situe en Ile-de-France. Sa capacité de calcul est de 1 pétaflops, ce qui correspond à un million de milliards d’opération à la seconde. Enfin, le dernier volet de ce programme concerne la validation expérimentale des modèles. Dans ce volet, deux installations vont jouer un rôle majeur. La première est la machine de radiographie Airix. Il s’agit d’un puissant générateur de rayons X. Il permet de sonder des matériaux en mouvement très rapide (vitesse de l’ordre du km/s). Il sert notamment à étudier la phase non nucléaire de fonctionnement d’une arme. La deuxième installation est le Laser MégaJoule [1]. Il est implanté sur le site du Centre d’Etudes Scientifiques et Techniques d’Aquitaine et entre dans ce programme comme la validation expérimentale des différents modèles numériques développés concernant les phénomènes physiques mis en jeu dans le fonctionnement des armes. Cette installation est un laser de puissance et a pour équivalent le National Ignition Facility (NIF) [2] situé en Californie (USA) sur le site du Lawrence Livermore National Laboratory (LLNL). Ces lasers ont pour but final de recréer les conditions thermodynamiques de température et de pression nécessaires pour parvenir à la fusion thermonucléaire. Pour que la réaction de fusion se produise, il faut déposer sur une cible une énergie de l’ordre de 2.10⁶ Joules en quelques nanosecondes.

Le LMJ est composé de quelques 10 000 optiques qui permettent d’amplifier, de transporter et de focaliser le faisceau jusqu’à la cible. L’intense flux nécessaire à la fusion peut provoquer des endommagements sur les optiques. Lors de tirs successifs, les endommagements vont croitre de façon exponentielle [3] et les optiques vont devoir être remplacées puisque les propriétés de transmission du faisceau sont fortement affectées. Les composants les plus affectés par ce problème sont les cristaux doubleur et tripleur de fréquence et les optiques en silice de fin chaine. L’endommagement des optiques en silice peut avoir plusieurs sources :
• La présence de surintensités dans le faisceau laser qui conduira à l’autofocalisation du faisceau dans le matériau [4].
• La présence de contaminants de surface qui soit particulaires [5] ou moléculaires [6].
• Enfin la présence de défauts intrinsèques au matériau se situant soit en surface, soussurface ou dans le volume de l’optique.

C’est ce troisième volet qui va nous intéresser particulièrement. La présence de défauts ponctuels dans la silice est connue depuis longtemps [7] et la présence des fractures sous surfaciques laissées par le polissage, reconnue comme étant à l’origine de l’endommagement laser des optiques en silice [8]. Pourtant, le démarrage de l’endommagement laser n’est pas bien connu, notamment en ce qui concerne les objets qui permettent l’amorçage c’est-à-dire l’absorption du rayonnement.

L’objectif de cette thèse est de déterminer quels sont les défauts ponctuels présents à la surface de la silice ainsi que dans les microfractures sous surfaciques et de relier la présence de ces défauts à des mécanismes d’absorption pouvant expliquer le démarrage de l’endommagement laser de la silice en régime nanoseconde. Pour parvenir à cet objectif, une étude spectroscopique sera effectuée. Des premières mesures ont mis en évidence la présence d’une luminescence “anormale” autour de 510 nm dans de la silice indentée (création d’un réseau de microfractures). Cependant très peu de publications rapportent la présence de cette bande. Des luminescences semblables ont été observées dans des publications où la silice a été endommagée laser, irradiée en cathodoluminescence ou aux rayons γ (forte énergie). Au vue des ces différentes observations, la spectroscopie de luminescence sera le moyen de caractérisation privilégié de cette étude. Pour connaitre les conditions d’apparition de cette luminescence, des indentations et des dommages laser seront étudiés en parallèle. La réalisation d’indentations à la surface de la silice crée des fractures mécaniques facilement repérables et semblables aux fractures créées lors du procédé de polissage. Les dommages laser, qui correspondent à la fin du processus d’endommagement laser, devraient présenter un signal de luminescence différent. La silice vierge de tout dommage sera également étudiée et servira de point de départ à l’étude puisque, au vue de la littérature, la silice n’est pas sensée présenter une luminescence à la longueur d’onde d’excitation de 325 nm. L’étude de chaque objet (silice vierge, indentations et dommages laser) devrait nous permettre de remonter à l’ensemble du mécanisme de l’endommagement laser, c’est-à-dire de l’amorçage à l’endommagement.

Présentation du laser MégaJoule (LMJ)

Le LMJ [9] doit permettre de recréer les conditions thermodynamiques de température et de pression que l’on peut observer lors du fonctionnement d’une arme. Il s’agit de créer par confinement inertiel la fusion thermo-nucléaire entre des atomes de deutérium et de tritium, tous deux isotopes de l’hydrogène, placé dans une micro-capsule d’or et mise à température cryogénique. Pour réaliser cette fusion, le mélange équimolaire de deutérium et de tritium doit être porté à une densité ρ ≈ 100 g/cm³ et à une température T ≈ 50×10⁶ K pendant un temps très court (de l’ordre de la nanoseconde). L’énergie requise avoisine 2 MJ et est déposée sur la cible en quelques nanosecondes. La géométrie utilisée est celle de l’attaque indirecte. Il s’agit d’irradier les parois internes de la capsule. La lumière laser incidente est convertie en rayonnement X. C’est par la production de ce rayonnement X que l’énergie pourra être déposée sur la cible. La production de cette énergie est assurée par 240 faisceaux laser répartis en 30 chaînes de 8 faisceaux. Au début de la chaîne, l’impulsion laser a une énergie de 1J à la sortie du pilote et va passer dans différents sous système qui lui permettra d’obtenir à la fin de la chaîne une énergie de 8 kJ. La focalisation des 30 chaînes sur la cible permettra d’atteindre l’énergie de 2MJ. Le LMJ est composé de différents sous-ensembles qui ont, chacun, une fonction bien précise pour obtenir le faisceau nécessaire à réaliser la fusion .

Les différents sous systèmes qui composent une chaîne laser sont décrits dans la suite :
• Le pilote crée l’impulsion laser. Il permet également de mettre en forme spatialement (section carrée de 40 mm²), temporellement (durée d’impulsion de 20 ns) et spectralement (longueur d’onde de 1053 nm et nommé 1ω) le faisceau. C’est dans ce sous-ensemble que la synchronisation entre tous les faisceaux est faite. Avant injection dans le filtre spatial de transport (FST), le faisceau passe dans le module préamplificateur qui porte son énergie du faisceau à environ 1 Joule.
• Dans la section amplificatrice (SA), le faisceau est agrandi pour obtenir une taille de 40 cm x 40 cm grâce au FST puis amplifié par 4 passages successifs dans deux amplificateurs composés de plaques de verres dopées Néodyme pompées par lampe flash. Le filtrage spatial de cavité (FSC) permet d’éliminer les modulations spatiales à haute fréquence spatiale. A la sortie de cette section (lentille L4), le faisceau a une énergie d’environ 20 kJ à 1ω.
• La section de transport permet d’amener le faisceau par un jeu de six miroirs (MT1 à MT6 sur la Figure 1) jusqu’au système de conversion de fréquence. Il distribue aussi l’ensemble des faisceaux de manière symétrique autour de la chambre.
• le système de conversion de fréquence (SCF) et de focalisation est composé de cristaux de KDP (dihydrogéno phosphate de potassium) qui doublent puis triplent la fréquence du faisceau pour arriver à la longueur d’onde de 351 nm nommé 3ω. C’est la longueur d’onde qui permet d’obtenir un dépôt d’énergie plus efficace. Le réseau focalisant 3ω focalise et pointe le faisceau sur la cible. Le faisceau possède donc les caractéristiques suivantes : une longueur d’onde à 3ω, une durée d’impulsion de 3 ns et une fluence de l’ordre de 10 à 14 J/cm².
• Le nez de chambre est composé des hublots de chambre 3ω en limite de vide et de la lame de phase. Cette dernière permet de mettre en forme la tache focale dont les dimensions sont 600 x 1200 µm.
• Enfin on trouve la chambre d’expérience. Cette chambre est mise sous un vide poussé (10⁻⁶ millibars) et abrite la cible (quelques millimètres) au centre de cette sphère. On y retrouve également tous les équipements nécessaires à la caractérisation des faisceaux (positionnement, diagnostics plasmas,…).

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Table des matières

INTRODUCTION
BIBLIOGRAPHIE
CHAPITRE I. PRESENTATION DE L’ETUDE ET BIBLIOGRAPHIE
I. PRESENTATION DU LASER MEGAJOULE (LMJ)
II. ENDOMMAGEMENT ET MECANISMES, CAS PARTICULIER DE LA SILICE
II.1. Endommagement laser et mécanismes : généralités
II.2. Endommagement laser et mécanismes : cas particulier de la silice
III. LUMINESCENCE ET ETAT DE L’ART
III.1. Généralités sur la luminescence de la silice
III.2. Défauts structuraux de la silice
III.3. Etat de l’art sur la luminescence des défauts de la silice
BIBLIOGRAPHIE
CHAPITRE II : SPECTROSCOPIE DES DEFAUTS DE LA SILICE CALCULEE AB INITIO
INTRODUCTION
I. LES « CLUSTERS »
II. CONSTRUCTION DES CLUSTERS SUR LA BASE DE CRISTAUX
II.1. La β-cristobalite idéale
II.2. L’α-quartz
III. LES DEFAUTS DE SURFACE QUE L’ON PEUT ATTENDRE
IV. CALCULS SPECTROSCOPIQUES DES DEFAUTS DE SURFACE NATIFS
IV.1. Défaut NBOHC
IV.2. Défaut « silanone »
IV.3. Défaut « dioxasilirane »
IV.4. Défaut « ODC(II) »
V. CALCULS SPECTROSCOPIQUES DE DEFAUTS ISSUS DE REORGANISATION DU RESEAU
V.1. Défaut « ODC(I) »
V.2. Défaut « ion interstitiel – O2 »
V.3. Défaut « centre ‘ Eδ »
BIBLIOGRAPHIE
CHAPITRE III : DEMARCHES EXPERIMENTALES
I. PREPARATION DES ECHANTILLONS
I.1. Polissage des échantillons
I.2. Nettoyage des échantillons
I.3. Réalisation des différents dommages
II. EXPERIENCE DE LUMINESCENCE
II.1. Expérience de luminescence avec un spectrofluorimètre
II.2. Expérience de luminescence en microscopie confocale
II.3. Expérience de luminescence en microscopie confocale en fonction de la température
BIBLIOGRAPHIE
CHAPITRE IV : RESULTATS EXPERIMENTAUX A TEMPERATURE AMBIANTE ET DISCUSSION
I. RESULTATS OBTENUS SUR LA SILICE VIERGE
II. RESULTATS OBTENUS SUR LES INDENTATIONS
III. RESULTATS OBTENUS SUR LES DOMMAGES LASER
IV. DISCUSSION
BIBLIOGRAPHIE
CHAPITRE V : ETUDE DE L’INFLUENCE DE DIFFERENTS FACTEURS EXTERNES SUR LA LUMINESCENCE
I. ETUDE DE LA LUMINESCENCE EN FONCTION DE LA TEMPERATURE
I.1. Silice vierge
I.2. Indentations
I.3. Dommages laser
I.4. Analyse des résultats
II. ETUDE DE LA LUMINESCENCE SUR DES PIECES ACIDEES
II.1. Silice vierge
II.2. Indentations
II.3. Analyse des résultats
III. ETUDES COMPLEMENTAIRES DES DEFAUTS
III.1. Influence de la durée d’irradiation sous excitation à 325 nm
III.2. Vieillissement des échantillons
III.3. Mesures de durée de vie
BIBLIOGRAPHIE
DISCUSSION
CONCLUSION

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