Soutenance mémoire
Les usines de retraitement de la Hague et MELOX produisent des déchets mixtes contenant des matériaux organiques et des métaux. Ces déchets, contaminés par de l’uranium et du plutonium, sont non susceptibles d’être stockés en surface. Afin de diminuer leur volume et de les rendre compatibles avec un stockage dans des couches géologique profondes, ils doivent être préalablement traités. A cette fin, le CEA/DEN/DE2D/SEVT/LPTI développe un procédé d’incinération vitrification nommé PIVIC (Procédé d’Incinération Vitrification In Can), dont l’objectif est d’éliminer la part organique par combustion et de vitrifier les cendres et les composés inorganiques. La phase métallique est quant à elle fondue. Les cendres et les métaux sont ensuite conditionnés pour être stockés dans des couches géologiques profondes.
PIVIC est un procédé de type batch dans lequel les colis de déchets sont chargés les uns après les autres. Son fonctionnement comporte deux étapes principales successives :
➤ Dans un premier temps, le coli est placé dans une chambre d’incinération. La combustion des composés organiques permet une diminution importante du volume de déchets et donc des coûts de stockage. De plus, grâce à l’incinération, les composés inflammables non compatibles avec un stockage en couche géologique profonde sont éliminés.
➤ Dans un second temps, lorsque la totalité de la charge organique a été retirée du colis, le déchet est descendu sur un bain de verre en fusion afin d’y incorporer les cendres et les éléments radioactifs (U et Pu). La phase métallique, fondue par induction, décante en fond du bain de verre.
PIVIC : CONTEXTE DE L’ETUDE
DESCRIPTION GENERALE DU BESOIN
L’usine de retraitement ORANO de la Hague tout comme MELOX produit des déchets contaminés en plutonium et en uranium. Ils sont qualifiés de «mixtes» car ils sont composés de métaux et de matières organiques. Certains colis de déchets peuvent être composés uniquement de matériaux organiques et d’autres peuvent contenir une part importante de métaux. La composition des colis en organiques est variée et dépend du lot considéré. Il y a par exemple des gants en néoprène, hypalon, polyuréthane (PUR) et polyéthylène (PE), mais aussi des flacons ou des bouteilles en PE ou PFA. Ainsi le déchet est composé de matériaux de compositions et de formes multiples.
Cependant, la présence de composés organiques les rend incompatibles avec ce type de stockage pour des raisons de radiolyse susceptible de libérer de l’hydrogène et des radioéléments sous forme d’organométalliques dont la migration est facilitée dans les argiles environnantes. De plus, les déchets présentent une compacité très faible et, afin de diminuer le coût du stockage, il conviendra de minimiser le volume du déchet. Enfin, pour éviter la migration des radionucléides hors de l’enceinte de stockage, ils doivent être confinés dans une matrice de confinement en y étant intégrés à l’échelle atomique. Cela garantit, même en cas de fissure, la non dissémination des radionucléides. Les matrices de type vitreuses sont aujourd’hui privilégiées car, étant amorphes, elles présentent une certaine souplesse en terme de composition et de quantité d’éléments introduits. De plus, elles ont une bonne tenue à l’auto-irradiation et à l’altération à l’eau [1], ce qui est un critère important pour un stockage en couche géologique profonde.
Les colis de déchets doivent donc être soumis à un traitement avant d’être transférés vers leur site de stockage définitif. Un procédé de traitement de ces déchets est en cours de développement. Il devra être capable de fonctionner avec des compositions très variées de déchets.
ETAT DE L’ART SUR LES PROCEDES DE DEGRADATION THERMIQUE DES DECHETS
En fonction de leur provenance, qu’ils soient industriels ou urbains, les déchets varient par leurs compositions chimiques, leurs formes, leurs états (solide, liquide ou gazeux), leurs dangerosités… Il existe donc une grande variété de procédés permettant de les traiter. L’objectif étant généralement de diminuer leurs volumes, de réduire leurs dangerosités (traitement des PCB par exemple [2] [3] ou des matières radioactives) ou de les revaloriser soit par la création de chaleur soit par la production de matériaux valorisables. On peut citer notamment les procédés de pyrolyse ou de gazéification [4]. Nous nous intéressons ici uniquement aux procédés permettant la combustion du déchet solide. On parle de procédé d’incinération lorsque le comburant est de l’air ou d’oxycombustion lorsqu’il s’agit d’air enrichi en oxygène ou d’oxygène pur. L’oxycombustion permet notamment de limiter la formation de NOx et de diminuer la quantité de fumées. Par abus de langage le terme incinération est souvent utilisé aussi pour parler de l’oxycombustion.
Processus élémentaires composants un procédé de dégradation thermique
La phase d’incinération est l’étape principale d’un procédé de dégradation thermique. C’est durant ce processus que le déchet est dégradé. Il existe cependant des étapes qui précèdent l’incinération afin de préparer le déchet à sa dégradation et des étapes qui suivent l’incinération afin de traiter les produits de dégradation : fumées et résidus solides [4].
Prétraitement
Le prétraitement a pour objectif principal de préparer le déchet à l’étape d’incinération. Il peut être composé d’une première étape de tri dont l’objectif est le plus souvent de récupérer des matières valorisables ou de retirer des composants incompatibles avec l’étape d’incinération. Afin que l’incinération se déroule dans des conditions standardisées, des étapes de déchiquetage, broyage et homogénéisation peuvent aussi être mises en place. Ainsi les propriétés des déchets entrant dans le processus d’incinération sont constantes, ce qui permet un fonctionnement optimal du procédé et une production constante de fumée en termes de débit et de composition.
Post-traitement
L’étape d’incinération produit des fumées et des résidus solides. Ces produits sont traités pour diminuer leur dangerosité ou nocivité et pour les revaloriser.
– Fumées
Afin de parfaire la combustion, les gaz issus de l’incinération passent le plus souvent dans une chambre de post combustion. Les fumées sont ensuite généralement refroidies, dépoussiérées et neutralisées pour éliminer les gaz acides notamment halogénés. Des traitements supplémentaires peuvent être ajoutés afin de réduire les NOx ou de piéger le CO2 par exemple.
– Résidus solides
Les résidus solides peuvent être revalorisés comme c’est le cas du mâchefer ou être stabilisés par vitrification par exemple.
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Table des matières
Introduction
Liste des figures
Liste des tableaux
CHAPITRE 1
PIVIC : Contexte de l’étude
Notations utilisées dans le chapitre 1
Abréviations utilisées dans le chapitre 1
1.1 Description générale du besoin
1.2 Etat de l’art sur les procédés de dégradation thermique des déchets
1.2.1 Processus élémentaires composants un procédé de dégradation thermique
1.2.2 Apport de chaleur
1.2.3 Procédés d’incinération
1.3 Présentation du procédé PIVIC
1.3.1 Description globale du procédé
1.3.2 Etape d’incinération
1.3.3 Etape de fusion-vitrification
1.4 Objectifs et moyens de l’étude
CHAPITRE 2
Dégradation thermique des composés organiques
Notations utilisées dans le chapitre 2
Abréviations utilisées dans le chapitre 2
2.1 Généralités
2.1.1 Dégradation thermique des composés organiques liquides ou solides sous atmosphère oxydante
2.1.2 Phase condensée : Pyrolyse
2.1.3 Phase gazeuse : Combustion
2.2 Polyéthylène
2.2.1 Propriétés physico-chimiques du polyéthylène
2.2.2 Dégradation thermique du polyéthylène
2.3 Néoprène
2.3.1 Propriétés physico-chimiques du néoprène
2.3.2 Pyrolyse du polychloroprène
2.4 Contenant
2.4.1 Creuset en céramique
2.4.2 Sac en fibre de verre
CHAPITRE 3
Développement d’un dispositif d’analyse thermique gros volume
Notations utilisées dans le chapitre 3
Abréviations utilisées dans le chapitre 3
3.1 Etat de l’art des ATG gros volume
3.1.1 Analyse thermique
3.1.2 L’analyse thermogravimétrique
3.1.3 L’analyse thermogravimétrique gros volume
3.2 Description de DANTE
3.3 Mise au point et qualification de l’ATG
3.3.1 Correction des erreurs de mesure de masse
3.3.2 Bruit sur la mesure de masse
3.4 Validation
3.4.1 Résultats théoriques
3.4.2 Régulation de la température
3.4.3 Température de l’échantillon
3.4.4 Comparaison des TG-DTG obtenues avec des échantillons de 30mg et 30g
3.4.5 Effet de la masse d’échantillon
3.4.6 Effet de la vitesse de montée en température
CHAPITRE 4
Modélisation
Notations utilisées dans le chapitre 4
Abréviations utilisées dans le chapitre 4
4.1 Modélisation des procédés d’incinération
4.1.1 Modélisation CFD de la phase gazeuse
4.1.2 Modélisation de la phase condensée
4.2 Modélisation de la dégradation thermique du PE dans DANTE
4.2.1 Description du modèle couplé Gaz CFD / PE « 0D »
4.2.2 Modèle prenant en compte les transferts thermiques dans le polyéthylène
Conclusion
