Etude et modélisation des conditions d’échanges dans les colonnes de distillation diabatiques

Irréversibilités internes dans la colonne adiabatique

       Le système étant équivalent à un couple source-puits, les pertes peuvent être obtenues par la différence entre l’exergie totale entrante par la source et l’exergie nette sortante. Supposée en régime stationnaire, la colonne de distillation adiabatique est un système ouvert soumis à des flux entrants et sortants, et à des échanges thermiques à ses deux extrémités. Compte tenu des variations des profils des températures et des compostions massiques surchaque plateau, les pertes d’exergie sont alors un résultat de ces changements de composition et de ces changements de température [16]. Les transferts de masse des deux phases liquide et vapeur prend une part importante des irréversibilités internes du processus de distillation dans la colonne par rapport à d’autres phénomènes physiques comme par exemple le transfert de chaleur entre les phases, les pertes de charge et la turbulence sur chaque plateau. On tient compte des pertes exergétiques au condenseur et au bouilleur dues aux irréversibilités thermiques vu que les échanges thermiques sont très élevés [7].

Description des colonnes de distillation étudiées et de la méthode d’optimisation des pertes exergétiques

        Trois types de colonnes de distillation cryogénique de l’air sont comparés d’un point de vue exergétique : une colonne simple adiabatique, une colonne double adiabatique et une colonne double à échanges de chaleur internes (diabatique). La colonne adiabatique simple (cf. figure 1.12) est une colonne à garnissages structurés, à mono-injection vapeur, munie d’un condenseur en tête et d’un bouilleur en cuve. Le condenseur en tête permet de condenser une fraction C de la vapeur sortant de la colonne ; le condensat est réinjecté dans la colonne. La fraction (1-C) de la vapeur sortant en tête constitue le produit vapeur riche en azote. Le bouilleur permet d’évaporer une fraction B du liquide sortant en cuve de la colonne et la vapeur est réinjectée dans la colonne. La fraction (1-B) constitue un produit liquide riche en oxygène. C’est ce produit qui est recherché pour les procédés d’oxycombustion ; sa pureté en oxygène devrait dépasser 95 %. Dans les colonnes doubles (adiabatique et diabatique), le produit liquide provient de la colonne à basse pression. Pour cette raison, la colonne simple considérée dans l’étude opère à une pression proche de la pression atmosphérique (100-150 kPa). Dans la colonne simple, la source froide pour la condensation est de l’azote liquide à température inférieure de 5 K de la température de la vapeur sortant de la colonne. Dans l’analyse exergétique de cette colonne, le coût exergétique de la production de cet azote n’est pas pris en compte. De plus, pour une colonne opérant à 110 kPa, pour assurer le pincement de 5 K au condenseur, l’azote liquide devrait être en dépression. D’où l’idée d’augmenter la pression dans la colonne et de la coupler à une colonne à plus basse pression, dans laquelle le fluide froid pour le condenseur de la colonne à haute pression est le produit en cuve. Ces colonnes couplées constituent le concept de la colonne adiabatique double. La colonne adiabatique double (cf. figure 1.23) est donc constituée de deux colonnes à garnissages structurés opérant l’une à basse pression (BP) et l’autre à haute pression (HP). Un débit de vapeur à haute pression et un débit de liquide à basse pression sont injectés. Le fonctionnement de la colonne HP est identique à celui de la colonne simple adiabatique, avec un bouilleur et un condenseur en cuve et en tête. Mais dans ce cas, une fraction B2 du liquide sortant en cuve de la colonne BP constitue le puits froid du condenseur ; ce condenseur est en même temps le bouilleur de la colonne BP. La fraction (1-B1) du liquide recueilli en cuve de la colonne HP est détendue et injectée en tête de la colonne BP. Cette dernière est donc dépourvue de condenseur en tête. La fraction (1-B2) du liquide recueilli en cuve de la colonne BP constitue le produit liquide riche en oxygène désiré. La colonne BP opère à une pression entre 100 et 150 kPa. La pression dans la colonne HP est calculée de sorte à assurer un écart de température de 5 K au niveau de l’échangeur intermédiaire. Dans cette colonne, en plus des pertes exergétiques dans les colonnes, le bouilleur de la colonne HP et l’échangeur intermédiaire, des pertes exergétiques dans l’unité de compression de l’air, de la pression ambiante à la haute pression, sont calculées. Dans le but d’améliorer encore l’efficacité de la distillation, l’échange de chaleur localisé aux extrémités des colonnes HP et BP est réparti sur leur longueur. La colonne double à échanges de chaleur intégrés (cf. figure 1.29) qui en résulte est donc constituée de deux colonnes, HP et BP, qui échangent de la chaleur sur toute leur longueur. Un débit de vapeur à haute pression est injecté en cuve de la colonne HP. Durant son écoulement ascendant, et dû aux transferts de chaleur, il se condense. Un produit vapeur, riche en azote et à haute pression, est recueilli en tête. Le liquide recueilli en cuve est détendu et injecté en tête de la colonne BP. Durant son écoulement descendant, dû à l’apport de chaleur, le liquide s’évapore, formant un écoulement vapeur à contre courant. Un produit liquide, riche en oxygène et à basse pression, est recueilli en cuve de la colonne BP. Dans ce cas aussi, des pertes exergétiques dans l’unité de compression de l’entrée vapeur sont à ajouter aux pertes exergétiques totales de la colonne de distillation. Dans un premier temps, les paramètres géométriques et opératoires optimaux, conduisant à des pertes exergétiques minimales lors de la production des 5000 tonnes par jour de liquide à basse pression riche en oxygène (> 95 %), sont recherchés pour chaque type de colonne étudié. Ensuite, une comparaison globale des colonnes optimales est réalisée. L’étape d’optimisation des colonnes est réalisée grâce à un algorithme génétique dont la fonction objectif est la minimisation des pertes exergétiques du système. L’algorithme génétique utilise la notion de sélection naturelle et l’applique à une population de solutions potentielles à l’objectif donné. Une population est constituée de plusieurs individus, chacun représenté par un génome qui contient les valeurs des paramètres géométriques et opératoires à optimiser. Une population initiale est créée par l’attribution de valeurs aléatoires des paramètres à optimiser pour chaque individu. On attribue à chacune des solutions une note qui correspond à son adaptation à l’objectif. Ensuite, les individus possédant les meilleurs scores d’adaptation sont sélectionnés. Lorsque deux individus ont été sélectionnés, on réalise un croisement. On effectue ensuite des mutations sur une faible proportion d’individus, choisis aléatoirement. Ce processus fournit une nouvelle population. On réitère le processus un grand nombre de fois de manière à imiter le principe d’évolution. Les itérations s’arrêtent lorsqu’une solution possède une note suffisamment satisfaisante. L’étude est présentée dans le texte ci-dessous rédigés en anglais en vue de sa publication dans un journal scientifique.

Principe de la distillation cryogénique diabatique

        Le phénomène de distillation se base sur le principe de différence de volatilités entre les composants du mélange à séparer. Pour la production d’oxygène par séparation des composants de l’air, les températures d’ébullition de l’azote et de l’oxygène étant assez proches (77 K et 90 K respectivement), le processus de séparation nécessite un apport d’énergie significatif et un grand nombre de plateaux. D’où le recours à la distillation diabatique, typique pour les mélanges à faible écart de volatilités des composants [1] et permettant d’effectuer la séparation à moindres consommations énergétiques. La distillation cryogénique diabatique de l’air (CDA) se fait dans deux colonnes, à deux niveaux de pression, mises en contact pour permettre un transfert de chaleur de la colonne à haute pression (HP) vers la colonne basse pression (BP). La figure 2.1 représente schématiquement le processus. La figure 2.2 représente les écoulements à l’intérieur des deux colonnes haute et basse pressions, ainsi que les phénomènes de transferts. Le procédé est alimenté en air comprimé en cuve de la colonne HP (figure 2.1 (1)). Deux phénomènes de transfert ont lieu dans cette colonne HP (figure 2.2). Un transfert de chaleur de la colonne HP vers la colonne BP : ce transfert conduit à la condensation de la vapeur ascendante. Le débit de vapeur diminue donc en remontant vers la tête de la colonne et un film liquide se forme, s’écoulant sur les parois de la colonne, avec un débit qui augmente en allant vers la cuve de la colonne (cf. figure 2.13- a). Un transfert de matière entre la vapeur ascendante et le liquide descendant : l’azote étant le composé le plus volatil dans le mélange, il reste en phase vapeur. Les transferts de masse se font alors comme suit : un débit d’azote vapeur traverse la surface interfaciale liquide/vapeur du côté liquide vers le côté vapeur et un débit d’oxygène liquide la traverse dans le sens opposé. La vapeur recueillie en tête de la colonne HP (2) présente alors une concentration en azote assez élevée (cf. figure 2.13-b). Le liquide s’enrichit en oxygène lors de son écoulement descendant (cf. figure 2.13-c). Un débit de liquide soutiré dans la colonne HP (3) et le liquide recueilli en cuve de cette colonne (4) sont détendus et servent d’alimentation en tête de la colonne BP (5). Le liquide recueilli en cuve de la colonne est enrichi en oxygène comparativement au liquide soutiré (cf. figure 2.13-c). Dans la colonne BP, les phénomènes de transfert de chaleur et de masse s’effectuent comme suit (figure 2.2). Un apport de chaleur résulte en une évaporation du liquide descendant. Le débit de liquide diminue donc en descendant vers la cuve de la colonne et un écoulement de vapeur se forme, avec un débit qui augmente en allant vers la tête de la colonne (figure 2.14-a). Les transferts de masse résultent en un liquide (6) riche en oxygène en cuve de la colonne (cf. figure 2.14-c) et une vapeur (7) riche en azote en tête (cf. figure 2.14-b). Le point crucial pour la conception des colonnes diabatiques consiste à créer des surfaces de contact suffisantes entre les colonnes pour permettre les transferts de chaleur requis. Dans ce but, les chercheurs se sont intéressés aux différents types d’échangeurs de chaleur et ont étudié la possibilité de les adapter à la distillation diabatique. L’écoulement des fluides, chauds ou froids, d’un côté de l’échangeur, est remplacé par deux écoulements, liquide et vapeur, à contre-courants, à haute ou à basse pression.

Résultats de la simulation HYSYS pour la distillation diabatique de l’air

      Aspen HYSYS est un outil de calcul pour la conception, l’optimisation et le contrôle des performances des industries de production et de traitement de gaz, du raffinage de pétrole, et les industries de séparation d’air [14]. Dans le but d’obtenir une première estimation des débits et des compositions molaires des mélanges de vapeur et de liquide dans une colonne de distillation diabatique de l’air, un modèle est développé dans HYSYS, comprenant deux colonnes à plateaux, à deux niveaux de pression, avec un échange de chaleur inter-colonnes. La figure 2.11 représente les colonnes considérées dans le modèle. La colonne HP, à X plateaux, échange de la chaleur sur toute sa longueur, avec un nombre Y = X de plateaux de la colonne BP. Dans les Z plateaux supérieurs de la colonne BP, les phénomènes de transferts se réduisent à un transfert de masse entre le liquide descendant et la vapeur ascendante. C’est donc un tronçon de distillation adiabatique. Pour atteindre les puretés désirées des produits, les nombres de plateaux calculés sont : X = Y = 31 plateaux et Z = 30 plateaux. Les niveaux de pression dans les colonnes sont calculés de sorte à obtenir un écart de températures minimal entre les colonnes de 0,4 K. La valeur de la basse pression est limitée par une valeur minimale de 140 kPa. Cette valeur est calculée de sorte à obtenir une vapeur en tête de la colonne à basse pression, sortant à une pression légèrement supérieure à la pression atmosphérique, tout en tenant compte des pertes de pression dans les tuyauteries et la colonne. Pour un écart de températures minimal de 0,4 K, une pression de 376 kPa est calculée en cuve de la colonne à haute pression. Le choix du débit d’air à distiller se base sur les besoins en oxygène pur des procédés d’oxycombustion. Pour une centrale électrique de 500 à 800 MW fonctionnant au charbon, il faut 10 000 à 15 000 tonnes d’oxygène par jour [15]. Actuellement, la plus grande unité de distillation construite a une capacité de production légèrement supérieure à 4 000 tonnes d’oxygène par jour. Pour répondre à la demande d’une centrale électrique, 3 unités de distillation d’air, de 4 000 à 5 000 t/j chacune, sont donc considérées [15]. Dans le modèle de distillation diabatique réalisé dans HYSYS, on considère 100 000 Nm3/h d’air à distiller. Cela correspond à 1/5 de la production d’oxygène journalière d’une unité de distillation. Ce débit permet d’estimer des premières valeurs des débits et compositions molaires dans la colonne et ensuite de réaliser les comparaisons quantitatives entre les différents types d’échangeurs retenus. L’étude ultérieure d’optimisation des colonnes de distillation diabatique sera réalisée pour la production de 4 000 à 5 000 tonnes d’oxygène par jour. Le modèle réalisé simplifie le processus de distillation diabatique en découplant les transferts de chaleur et de matière. Les transferts de matière sont calculés sur la base des mélanges de liquide et de vapeur en équilibre à la sortie de chaque plateau. La quantité de chaleur échangée est considérée directement proportionnelle à la différence de températures entre les colonnes. Le facteur de proportionnalité est calculé par itérations successives pour  retrouver les bilans énergétiques sur les plateaux des deux colonnes. Les simulations permettent de calculer les évolutions des débits et des compositions molaires de la vapeur et du liquide dans les deux colonnes. La figure 2.12 représente les caractéristiques des écoulements dans la colonne HP et la figure 2.13 leurs caractéristiques dans la colonne BP. Les valeurs représentées sur les graphiques des figures 2.12 et 2.13 seront utilisées pour comparer les sections de passage des colonnes à haute et à basse pressions et les vitesses d’écoulement pour répondre aux conditions de non engorgement du liquide dans les différents types d’échangeurs.

Approches de modélisation des colonnes de distillation

       Comme mentionné dans le chapitre 1, les méthodes de modélisation des colonnes de distillation les plus utilisées sont les méthodes graphiques, de Ponchon-Savarit et de McCabeThiele. La méthode de Ponchon-Savarit est la plus générale. La méthode de McCabe-Thièle apporte une simplification en considérant des débits de liquide et de vapeur constants dans la colonne [17]. Ces méthodes graphiques se basent sur l’approche des étages théoriques où l’équilibre thermodynamique s’établit entre le liquide et la vapeur sortant de chaque étage [17]. Les droites opératoires du procédé de distillation sont représentées sur le diagramme enthalpiecomposition dans la représentation de Ponchon-Savarit, et sur le diagramme d’équilibre des compositions dans la représentation de McCabe-Thiele. Les méthodes graphiques sont des méthodes de dimensionnement des colonnes. Elles permettent de calculer le nombre de plateaux théoriques dans une colonne à garnissage ainsi que le niveau de l’alimentation, connaissant les compositions molaires  de l’alimentation et des produits, ainsi que la chaleur puisée au condenseur et celle fournie au bouilleur [17]. Ayant le nombre de plateaux théoriques, la hauteur équivalente à un plateau théorique (HETP) est calculée par le rapport entre la hauteur de la colonne et le nombre de plateaux. Dans la colonne diabatique à modéliser, l’évolution des états des mélanges de liquide et de vapeur est déterminée par les transferts de chaleur et de masse qui s’opèrent. Sur le diagramme de McCabe, les droites opératoires des colonnes adiabatiques sont remplacées par une courbe opératoire qui s’approche de la courbe d’équilibre (figure 2.22). Sur le diagramme de Ponchon-Savarit, les pôles opératoires des sections d’épuisement et de rectification, Δ et Δ’ sur la figure 2.23-a) sont remplacés par une série de pôles opératoires pour chaque section, dépendant des quantités de chaleur échangées sur les plateaux (figure 2.23-b) [18]. Ces méthodes graphiques nécessitent donc la connaissance préalable des quantités de chaleur échangées le long de la colonne et des compositions molaires des produits. Leur but est un dimensionnement des colonnes. Elles restent donc inutilisables dans la phase de conception de la colonne diabatique à réaliser dans cette étude. Cette dernière est alors modélisée selon l’approche des volumes finis. Cette approche consiste à diviser la colonne en N volumes de faible hauteur et à calculer les débits et les fractions molaires des liquides et des vapeurs dans chaque volume fini en résolvant les équations de conservation de masse et des espèces. Ces équations ont été développées au chapitre 1. Les corrélations relatives aux différents coefficients de transferts, de masse et de chaleur, ainsi que celles relatives aux pertes de charge sont définies dans la section suivante.

Table des matières

INTRODUCTION GENERALE
CHAPITRE 1 : CONTRIBUTION A L’ANALYSE EXERGETIQUE DES COLONNES DE DISTILLATION DE L’AIR 
Introduction
1. Etude exergétique théorique d’une colonne de distillation adiabatique simple 
1.1. Méthode simplifiée pour le dimensionnement des colonnes
1.1.1. Méthode de Ponchon-Savarit
1.1.2. Méthode de MacCabe et Thiele
1.2. Application de l’analyse exergétique à la colonne de distillation adiabatique simple
1.2.1. Exergie d’un système fluide en écoulement
1.2.2. Exergie thermique
1.2.3. Exergie chimique d’un mélange de gaz parfaits
1.2.4. Séparation idéale d’un mélange gazeux
1.3. Paramètres de performance exergétique dans la colonne
1.3.1. Irréversibilités internes dans la colonne adiabatique
1.3.2. Bilans exergétiques dans une colonne adiabatique
1.3.3. Efficacité du processus de distillation dans la colonne
1.4. Résultats des calculs exergétiques d’une colonne mono-injection
1.4.1. Profil de température dans la colonne de séparation de l’air
1.4.2. Paramètres minimisant les pertes exergétiques dans la colonne étudiée
1.5. Conclusions
2. Description des colonnes de distillation étudiées et de la méthode d’optimisation des pertes exergétiques
3. A real column design exergy optimization of a cryogenic air separation unit 
Introduction
3.1. Simple adiabatic column
3.1.1. Simulation of a simple adiabatic column
3.1.2. Exergy analysis of a simple adiabatic column
3.2. Thermally coupled distillation column
3.2.1. Simulation of a thermally coupled adiabatic column
3.2.2. Exergy analysis of thermally coupled columns
3.3. Diabatic distillation column
3.3.1. Simulation of the diabatic distillation column
3.3.2. Exergy analysis of the diabatic column
3.4. Comparison of the three types of cryogenic distillation columns
Concluding remarks
Conclusions et perspectives
REFERENCES
CHAPITRE 2 : CONCEPTION D’UNE COLONNE DE DISTILLATION A ECHANGES DE CHALEUR INTEGRES 
Introduction
1. Principe de la distillation cryogénique diabatique 
2. Echangeurs de chaleur adaptés à la distillation diabatique cryogénique de l’air 
2.1. Echangeurs tubulaires
2.2. Echangeurs à plaques
2.2.1. Echangeurs à plaques et ailettes
2.2.2. Echangeurs à plaques perforées
2.2.3. Echangeurs à plaques ondulées
3. Choix du type d’échangeur pour la distillation cryogénique diabatique de l’air 
3.1. Résultats de la simulation HYSYS pour la distillation diabatique de l’air
3.2. Engorgement liquide
3.2.1. Echangeur bitube
3.2.2. Echangeur tubes-calandre
3.2.3. Echangeur à plaques-ailettes
3.2.4. Echangeur à plaques perforées
3.2.5. Comparaison des échangeurs
3.3. Surface disponible pour le transfert de chaleur
3.3.1. Echangeurs bitubes
3.3.2. Echangeurs tubes-calandre
3.3.3. Echangeurs à plaques ailettes
3.3.4. Comparaison des échangeurs
3.4. Distribution des fluides
3.5. Contrainte économique
3.6. Choix du modèle d’échangeur
4. Modélisation de l’échangeur tubes-calandre pour la distillation cryogénique de l’air 
4.1. Cahier des charges de la distillation dans l’échangeur tubes-calandre
4.2. Approches de modélisation des colonnes de distillation
4.3. Transferts de masse et de chaleur
4.3.1. Transferts de chaleur
4.3.2. Transferts de masse
4.4. Pertes de pression
4.4.1. Correction sur la vitesse de la vapeur
4.4.2. Correction du facteur de frottement
4.5. Distributions, globale et locale, des fluides
4.6. Engorgement liquide
4.7. Modèle numérique
5. Choix de la configuration des pressions dans l’échangeur 
5.1. Résultats dans le cas de la configuration A
5.2. Résultats de la configuration B
5.3. Comparaison du fonctionnement de la colonne dans les deux configurations
5.4. Choix de la configuration d’échanges
6. Effets d’une mal distribution sur le fonctionnement de la colonne 
6.1. Mal distribution de la vapeur dans la calandre
6.2. Mal distribution du liquide sur les tubes
6.3. Mal distribution du film liquide sur la paroi externe d’un tube
6.4. Mal distribution du film liquide sur la paroi interne d’un tube
6.5. Conclusions
Conclusions et perspectives
REFERENCES
CHAPITRE 3 : ETUDE DES ECOULEMENTS DE LIQUIDE ET DE VAPEUR DANS LA COLONNE 
Introduction
1. Distribution du film liquide à basse pression dans les tubes 
1.1. Répartition homogène du débit de liquide entre les différents tubes
1.2. Formation d’un film liquide interne bien réparti
1.2.1. Flux minimal de mouillage et épaisseur minimale de film
1.2.2. Dispositif de distribution d’un film liquide à l’intérieur des tubes
1.2.3. Schéma de principe et description
1.2.4. Distributeur du liquide
1.2.5. Types de tubes à tester
1.2.6. Visualisation du film d’azote, résultats des essais
1.3. Recherche d’un fluide équivalent
1.4. Résultats expérimentaux à l’eau
1.4.1. Débits entrant à travers les fentes rectangulaires
1.4.2. Débits entrant à travers la fente en hélice
1.4.3. Visualisation des films d’eau écoulés sur différentes géométries des tubes
1.5. Conclusions
2. Distribution de la vapeur à basse pression dans les tubes 
3. Distribution de la vapeur côté HP dans la calandre 
3.1. Modélisation de l’écoulement de la vapeur dans la calandre
3.1.1. Choix des modèles de turbulence
3.1.2. Simulations suivant la direction x
3.1.3. Simulations suivant la direction y
3.1.4. Simulations suivant la direction z
3.1.5. Simulation de l’écoulement dans le milieu poreux
3.2. Revue des dispositifs permettant l’homogénéisation de la distribution du gaz
4. Distribution du film liquide sur les parois externes des tubes 
4.1. Distributeur à ouvertures
4.2. Distributeur à plusieurs niveaux
4.3. Distributeur à éléments coniques
Conclusions et perspectives
REFERENCES
CHAPITRE 4 : CONCEPTION D’UNE COLONNE PILOTE POUR VALIDATION 
Introduction
1. Description de la colonne pilote 
2. Dimensionnement de la colonne pilote tubes-calandre 
2.1. Méthode de dimensionnement de l’échangeur
2.2. Dimensions de l’échangeur tubes-calandre
3. Mesures à effectuer et validation expérimentale 
3.1. Mesures de pression
3.2. Mesures des débits et des compositions molaires
3.3. Exploitation des mesures
Conclusions et perspectives
CONCLUSIONS GENERALES ET PERSPECTIVES

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