Etude de l’influence des collisions sur les ions

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Théorie de l’expérience

Le travail que j’ai effectué au cours de ma thèse fait intervenir un grand nombre d’aspects divers. Il se situe dans le projet d’étude de la faisabilité d’un étalon de fréquence basé sur l’interrogation spectroscopique de l’ion Ca+ confiné dans un piège de Paul et refroidi par laser. Dans ce but, nous avons entrepris une étude du doublet métastable 3D de cet ion. Des mesures des durées de vie naturelles des deux niveaux nous permettent de quantifier la précision ultime atteinte par la transition d’horloge. Des taux de réaction pour la désexcitation collisionnelle ont été déterminés par un examen systématique de l’influence de différents gaz neutres sur les états du doublet 3D. Pour une meilleure compréhension de ce travail, je vais d’abord présenter brièvement les étalons de fréquence et l’intérêt de l’ion Ca+. Les propriétés de l’ion choisi et la description du dispositif de confinement (le piège de Paul) seront données dans les sous-chapitres 2.2 et 2.3. L’influence des collisions élastiques sur l’énergie cinétique de la particule, et les phénomènes de désexcitation dus aux collisions inélastiques jouent un grand rôle dans notre étude du doublet métastable. Les interactions de l’ion stocké par des collisions avec un gaz neutre sont traitées en 2.4. Le dernier paragraphe (2.5) montre les diverses causes d’élargissement d’une transition atomique et les façons dont elles peuvent être éliminées. Lors d’une application en spectroscopie de haute résolution et pour la poursuite du travail sur CaII, ces phénomènes deviendront préoccupants.

Les étalons de fréquence

La définition de la seconde est un des piliers du « système d’unités international » (SI). Par l’intermédiaire de cette unité de base, d’autres unités fondamentales, comme le mètre (relié à l’unité de temps par la valeur constante de la vitesse de la lumière c = 299792458 ms-1), sont définies. Un étalon de fréquence doit satisfaire à plusieurs conditions: l’oscillateur de référence doit être exact, stable et reproductible.
L’exactitude est définie par l’incertitude relative dans la détermination de la valeur de la fréquence de l’oscillateur. C’est l’écart entre la fréquence de l’atome non-perturbée et celle qui est fournie par l’étalon. Pour atteindre une grande exactitude, il est nécessaire d’éviter des erreurs systématiques, les conditions de fonctionnement doivent être connues avec précision [OHT92] .
La stabilité d’un étalon est régit par les fluctuations temporelles de sa fréquence. Pour qu’un étalon soit stable, sa période doit être constante. Les conditions d’observation ne doivent pas avoir d’influences sur la fréquence émise, il faut que la performance de l’étalon soit indépendante du temps. La stabilité est une fonction du temps d’observation, pour de courtes durées d’observation, elle est limitée par la largeur naturelle de la transition d’horloge. La réduction de l’influence des paramètres externes (champs magnétiques, électriques etc.; voir § 2.5) est essentielle pour la stabilité de l’étalon à long terme.
Une bonne reproductibilité ( = précision et stabilité identiques dans des expériences identiques) est nécessaire pour la multiplication des étalons de fréquence en vue de leur utilisation dans la recherche et la haute-technologie.
Notons encore que la plupart des étalons que nous allons citer – y compris le Ca+ – sont des étalons de fréquence de type passif n’émettant pas de signal: un oscillateur (en général un oscillateur à quartz) doit être asservi à la fréquence de l’étalon. Seul les masers peuvent fonctionner en étalon actif. Si on utilise un étalon de fréquence en continu, il devient un étalon de temps ou encore une horloge de référence [CHR91].
La mesure du temps a toujours été d’une grande importance, et, au cours des siècles, différentes définitions de l’unité de temps ont été utilisées. Jusqu’en 1967 on se servait des phénomènes astronomiques observables, par exemple de la rotation de la terre autour du soleil ou autour de son propre axe. De telles « horloges » ne sont pas optimales car d’un côté, ces phénomènes de rotation ne sont pas vraiment uniformes, et de l’autre, il faut un temps d’observation très grand; le temps de référence n’est connu que longtemps après la mesure.
Pour une meilleure performance des horloges utilisées, il devient nécessaire de travailler avec des phénomènes fondamentaux invariants dans le temps [CHR91]. Les propriétés d’un atome peuvent fournir un échelle de temps uniforme: la quantification des échanges d’énergies atomiques en est à l’origine.
Une transition entre deux niveaux d’énergies Ei et Ef d’un atome se fait toujours avec la même fréquence , qui est définie par h· = Ef – Ei (2.1).
En fait, l’atome émet des photons dans un petit domaine de fréquence autour de la fréquence centrale 0. L’intervalle de fréquence dans lequel l’atome rayonne est appelé incertitude de la fréquence. Elle dépend de la nature de la transition observée (c’est sa largeur naturelle), ainsi que des paramètres externes comme l’énergie cinétique de la particule, les champs électriques et magnétiques présents (élargissements par les effets Doppler, Zeeman et Stark), ou de l’effet des collisions réduisant la durée de vie du niveau atomique (effet de pression). Le contrôle des conditions expérimentales assure la stabilité de l’horloge atomique. En 1967, la 13e Conférence Génerale des Poids et Mesures a pris la décision d’utiliser une transition atomique comme référence de temps/fréquence. Il a été adopté la transition hyperfine F=4, mF=0 vers F=3, mF=0 du 133Cs, observée par la méthode des champs oscillants séparés dans un jet de césium. La fréquence de cette transition est de 9192 MHz, donc dans le domaine des micro-ondes. L’exactitude des meilleures horloges atomiques de ce type est de l’ordre de 1014.
Une plus grande stabilité à court terme est obtenue par le maser à hydrogène. Ce dispositif – dont la fréquence de résonance est de 1420 MHz (F=1, mF=0 ‹–› F=0, mF=0) avec une largeur d’environ 1 Hz – a un facteur de qualité Q = de 109. Les précisions qui sont actuellement atteintes par les masers à hydrogène sont de l’ordre de 1015. Leur principal défaut est leur manque de stabilité à long terme: pour des temps supérieurs à 24 heures, l’horloge à césium est plus stable. Notons encore l’existence de l’horloge à rubidium qui est couramment utilisée, bien que sa précision et sa stabilité n’atteignent pas celles de l’horloge atomique à jet de césium. Grâce à ses dimensions réduites et son faible prix, cette horloge est actuellement commercialisée (tout comme l’horloge à césium). La transition d’horloge est une transition hyperfine F=1‹–›F=2 de l’état fondamental du 87Rb, sa fréquence de résonance est de 6835 MHz environ [CHR91].
A long terme, les étalons de fréquence basés sur la spectroscopie des ions confinés sont les plus précis puisqu’ils permettent les plus grandes durées d’observation ainsi qu’un très bon contrôle de l’environnement. Les travaux les plus avancés ont été effectués sur la transition F=0‹–›F=1 (40,5 GHz) du niveau fondamental 2S1/2 du 199Hg+ dans un piège de Paul. Pour des durées d’observation de l’ordre d’une dizaine de jours ( ≈106s), un nuage d’ions 199Hg+, confiné dans un piège radiofréquence, donne l’étalon le plus stable [CUT87]. La fréquence de la transition d’horloge du 199Hg+ a été mesurée avec une résolution de 17 mHz dans un piège linéaire [PRE93]. Un maser à hydrogène asservie sur la transition d’horloge de l’ion mercure d’une largeur de 37 mHz, a permis d’obtenir une stabilité de 1·1015 pour un temps de mesure de 10000 secondes. Cette précision n’est limitée que par les instabilités du maser.
La figure 2.1. compare les performances des différentes horloges atomiques existantes. L’évolution de la variance d’Allan [ALL66] est un indicateur de la stabilité de l’horloge atomique au cours du temps. Dans le cas, où un bruit blanc limite la stabilité de l’étalon, la variance d’Allan peut être approché par ( ) = 0 · S · -1 / N (2.2).

L’ion calcium

Parmi les ions qui ont été proposé comme candidat pour un étalon de fréquence dans le domaine optique, le Ca+ est un des plus prometteurs [WER89]. Il appartient au groupe des ions alcalino-terreux qui, par leur schéma de niveaux en (figure 2.2), se prêtent bien à ces applications.
Les ions de ce groupe disposent tous d’un niveau métastable avec une durée de vie élevée qui se désexcite par une transition électrique quadripolaire (tableau 2.1). De plus, la transition qui lie le niveau fondamental nS1/2 aux premiers niveaux excités nP1/2 et nP3/2 est une transition électrique dipolaire qui permet le refroidissement laser des ions.
Pour éviter l’interrogation directe de la transition électrique quadripolaire qui pourrait être très délicate, sa détection par des sauts quantiques est possible. En 1975, le principe de cette expérience a été proposé par H.Dehmelt [DEH75] pour des ions avec un schéma des niveaux d’énergie en ; la première réalisation expérimentale date de 1986 [NAG86]. L’idée est de détecter la présence d’un ion unique dans son état métastable par l’absence de la fluorescence sur la transition S-P. Cette transition forte peut absorber et émettre environ 108 photons/seconde au cours du refroidissement laser. Lorsque l’ion est « piégé » dans l’état métastable, aucun photon n’est émis. La suite temporelle des cycles de fluorescence (« on ») et des cycles « off  » permet de mesurer la probabilité de présence de l’ion dans le niveau métastable avec une très grande précision.
L’ion 43Ca+ offre deux autres possibilités en vue d’applications à des étalons de fréquence. La première est la structure hyperfine du niveau fondamental, où des largeurs inférieures à 1 Hertz on déjà été réalisées pour la transition mF=0 mF’=0 ( F=1) à une fréquence de 3,2 GHz [ARB94B]. Cette transition est cependant moins intéressante pour la métrologie, car il existe déjà des étalons beaucoup plus précis dans ce domaine de longueur d’onde (cf. chapitre 2.1.).
La deuxième possibilité d’exploitation est la transition entre les deux niveaux 3D de structure fine. En raison de la métastabilité des deux niveaux, cette transition est très fine, sa fréquence est située dans l’infrarouge lointain ( =1,8 THz), non accessible par les standards de fréquence actuels donc très intéressant. Pourtant, cet étalon ne sera pas réalisé facilement. Un léger refroidissement laser ( jusqu’à une dizaine de K ) est indispensable pour supprimer l’élargissement dû à l’effet Doppler du premier ordre. L’excitation de la transition elle-même pourra soulever des problèmes de réchauffement, si le cycle d’absorption-émission utilisé pour le refroidissement laser n’est plus fermé. La synthèse de la longueur d’onde de la transition dans l’infrarouge lointain ne peut être réalisée que par le mélange des fréquences de plusieurs lasers infrarouges [WER89].

Le piège de Paul

Le piège de Paul nous permet d’observer un nuage d’ions, voire un ion unique, pendant des heures. Il nous garantit ainsi une excellente précision des mesures spectroscopiques. Parmi les techniques confinantes, le piège de Paul (aussi appelé piège radiofréquence, piège quadripolaire ou piège électrodynamique) est le mieux adapté pour satisfaire aux conditions nécessaires à notre expérience. Après avoir présenté le principe de fonctionnement du piège de Paul, j’expliquerai les raisons pour lesquelles nous l’avons choisi.
Le piège radiofréquence a été développé à partir du spectromètre de masse linéaire [PAU53]. Celui consiste en quatre barreaux cylindriques, parallèles et équidistants auxquels est appliqué une tension électrique de façon que le potentiel créé dépende quadratiquement des coordonnées spatiales dans deux dimensions. Dans un tel potentiel le mouvement des ions peut être soit instable – et alors ils seront éjectés – soit stable, ce qui va les amener à osciller autour du centre de symétrie.
Le piège de Paul est l’application tridimensionnelle de ce spectromètre de masse électrique [PAU58]. Il est formé par trois électrodes en forme hyperboloïdiques. La géométrie d’un piège idéale montrée en figure 2.5, est décrite par r 2 – z 2 = 1 r02 z02 (2.4). où le signe négatif représente les deux chapeaux séparés d’une distance z0, et le signe positif décrit l’équation de l’équipotentielle de l’anneau central d’un rayon r0. Les grandeurs r0 et z0 sont liées par la relation 2·z02 = r02. Seule cette géométrie permet de créer un potentiel dans lequel le mouvement des ions est pratiquement harmonique.

Etude de l’influence des collisions sur les ions

L’étude systématique de l’influence des collisions sur les ions piégés est nécessaire pour plusieurs raisons. Même pour des expériences qui ont lieu dans un vide très poussé, l’effet des collisions avec la pression résiduelle est non négligeable [WIN92B]. Ces collisions sont à l’origine d’un rechauffement des ions et d’un élargissement et déplacement des fréquences. Cet effet est très gênant pour la spectroscopie de haute résolution et surtout pour une application d’étalon de fréquence. Une bonne connaissance de l’influence des différents gaz présents dans le dispositif ultravide permet de contrôler ces difficultés.
D’autre part, les transitions interdites 4S-3D de l’ion calcium sont utilisées comme raies de calibration en astrophysique. Leurs finesses en font des candidats exemplaires pour l’étude des densités électroniques et des températures dans des nébuleuses gazeuses [HOB88], [ZEI90]. Pour une modélisation réaliste des phénomènes astrophysiques aux densités et températures élevées, il est très important de connaître le comportement des raies utilisées sous l’influence des collisions. Les interactions des ions alcalino-terreux avec les gaz rares y trouvent une place importante. Dans le paragraphe suivant nous allons distinguer les deux types de collisions: les collisions élastiques, où il y a conservation de l’énergie cinétique totale durant la collision, et les collisions inélastiques, où il peut y avoir transfert d’énergie interne d’une particule [MCD64]. Nous allons dénoter les atomes ou molécules du gaz tampon avec la lettre X; n et n’ sont des états électroniques excités.

Collisions élastiques

Dans cette approche très simplifiée, les collisions sont décrites comme des chocs entre deux sphères dures. Considérons la collision élastique entre un ensemble d’ions de masse m et un gaz tampon dont la masse est M. Il est supposé que les deux espèces ont des distributions de vitesses maxwelliennes, définissant des températures Tm et TM, respectivement. La perte moyenne d’énergie due à une collision E est donnée par [CRA30]: E = 8 m·M 1 – TM 3 (m+M)2 Tm (2.15). Un refroidissement des ions (i.e. une perte d’énergie cinétique) est d’autant plus efficace que la différence en température de deux espèces est grande. Dans le cas du piège, TM est d’environ 300K, Tm dépend de la profondeur du puits de pseudo-potentiel. Supposons que la température des ions Tm est de l’ordre de 10000K (moins que 1 eV), ce qui donne un rapport des deux températures TTMm de l’ordre d’un trentième. Pour des températures identiques, une augmentation de la masse atomique du gaz tampon correspond à une augmentation de la fraction d’énergie perdue au cours de la collision (tableau 2.5).
L’application de la formule (2.15) ne peut donner qu’une estimation des ordres de grandeur puisque les collisions Ca+-gaz tampon ne sont pas exactement décrites par le modèle des sphères dures. De plus, la distribution de vitesses des ions dépend de la nature et de la pression du gaz tampon, les ions sont déjà créés en présence du gaz tampon. Les interactions des ions avec le champ de confinement ne sont pas tenues en compte.
Dans la discussion des collisions élastiques entre un ion confiné et une particule de gaz tampon, faite par Major et Dehmelt [MAJ68], il est supposé que celles-ci peuvent être décrites par une fréquence moyenne de collision constante. Dans ce travail, plusieurs possibilités pour le rapport des masses sont distinguées: m/M<<1, m/M>>1 et le cas particulier m/M=1. Dans le premier cas, où la masse du gaz tampon est grande devant la masse de l’ion, les particules neutres peuvent être considérées comme étant fixes dans le centre de masse. Les ions sont alors chauffés, leur énergie cinétique croît de façon exponentielle au cours du temps. Dans le cas inverse (m/M>>1), les collisions sont à l’origine d’une réduction de l’énergie cinétique des ions surtout provoquée par l’amortissement du mouvement séculaire. A masse identique de deux espèces, aucun changement de l’énergie cinétique est prévu.
Au cours d’une collision entre un ion et un atome léger (de gaz rare par exemple), il y a donc transfert d’énergie cinétique. Toutefois, d’après le deuxième principe de la thermodynamique, les températures accessibles en équilibre ne peuvent être inférieures à la température du réservoir (du gaz tampon). Elles resteront même encore plus élevées, car il y a un équilibre entre le chauffage par le champ radiofréquence et le refroidissement par collisions. L’énergie cinétique des ions peut ainsi être diminuée au mieux d’un facteur dix environ, comme de divers expériences l’ont montré (Ba+-He: réduction de l’énergie cinétique des ions d’un facteur 3 [SCH81], Mg+-He: facteur 10, Mg+-CH4: facteur 3 [MOR92]).
Une collision élastique se produit plus facilement, si on utilise des gaz rares comme gaz tampon. Leurs premiers niveaux d’énergie excités sont très élevés, il est pratiquement impossible qu’un transfert d’excitation électronique ait lieu. Par ailleurs, une collision entre un ion confiné et une particule d’un gaz tampon moléculaire a une plus grande probabilité d’être inélastique.

Collisions inélastiques

L’étude des collisions inélastiques que l’ion confiné subit est très complexe. Il y a un grand nombre de mécanismes de transfert d’excitation qui peuvent se produire pendant une telle collision qu’il est très difficile de séparer. Dans notre expérience, nous allons étudier les « pertes » d’ions qui sont dans l’état 3D3/2 ou dans l’état 3D5/2 (i.e. leur désexcitation). Pour cette relaxation collisionnelle nous allons distinguer deux voies différentes dans l’expérience: la relaxation des ions métastables vers l’état fondamental (= quenching) et le peuplement d’un des états de structure fine au détriment de l’autre (= mélange des niveaux de structure fine, j-mixing). Dans notre étude nous avons utilisé des gaz tampon de nature différente, voire des gaz rares (par exemple He) et des gaz moléculaires (comme N2).
Pour mieux comprendre le comportement des ions métastables dans le piège nous allons d’abord considérer les processus d’interaction qui peuvent provoquer une désexcitation des métastables sans qu’il se produise une collision avec un gaz « étranger » [STE71]. Il peut y avoir des collisions entre deux ions métastables qui créent une particule dans un état plus fortement excité (« energy pooling »)
Ca+(n) + Ca+(n) Ca+ + Ca+(n’).
ou dans un état ionisé (« Penning ionisation »).
Ca+(n) + Ca+(n) Ca+ + Ca++ + e-.
tandis que l’autre retombe dans l’état fondamental. Dans notre expérience ces phénomènes ne sont pas du tout probable car la densité des ions métastables est petite (105 ions/1mm3 4·10-9mbar) devant la densité du gaz résiduel bien qu’on se trouve dans des conditions d’ultravide. De plus, les ions de même charge se repoussent par l’interaction coulombienne. Les collisions avec les parois sont évitées dans les pièges de Paul. Une désexcitation due aux collisions avec des électrons Ca+(n) + e- Ca+ + e- +. n’est pas possible puisque les électrons sont absents du piège, une fois les ions créés. Des collisions résonnantes avec des atomes de calcium Ca+(n) + Ca Ca + Ca+(n) pourraient se produire dans les premiers instant du confinement des ions quand le four est encore assez chaud. Pour éviter ce mécanisme, le courant de chauffage du four est interrompu dès qu’un nuage d’ions est confiné, les expériences spectroscopiques ne débutent qu’après la thermalisation du nuage d’ions (1-2 minutes). Le seul effet qui joue donc un rôle majeur est la désexcitation du doublet D vers le niveau fondamental par émission spontanée d’un photon, processus qui est régi par la durée de vie du niveau métastable: Ca+(n) Ca+ + h .
Les collisions avec un gaz « étranger » sont prépondérantes à cause de la pression relativement élevée (5·10-9-1·10-5 mbar) introduit dans le dispositif. La densité du gaz tampon est responsable d’une fréquence de collision grande par rapport à la fréquence de désexcitation due à la durée de vie naturelle des niveaux métastables. L’effet de l’excitation d’un neutre suivant : Ca+(n) + X Ca+ + X(n’) peut être très important dans ce régime de pression. Ce processus devient encore plus probable quand il s’agit d’un transfert d’énergie résonnant. Pour les gaz tampon utilisés dans l’expérience, il n’existe pas de telles résonances entre les états électroniques excités.
Le transfert d’énergie d’un état électronique excité à un état rovibrationel d’une molécule est possible mais d’une très faible probabilité.

La spectroscopie de haute résolution

Rappelons que le but ultime de notre expérience est la mise en place d’un étalon de fréquence basé sur l’interrogation de la transition électrique quadripolaire de CaII. Dans les paragraphes précédants, nous avons vu que le facteur de qualité théorique de cette raie dépasse 1015. Pour atteindre une précision uniquement limitée par la largeur naturelle de la transition, des techniques expérimentales particulières sont nécessaires.
Considérons les résolutions accessibles sur la spectroscopie d’un ion confiné dans un piège de Paul. Le premier aspect – qui est la limitation essentielle dans la plupart des expériences de spectroscopie – est l’incertitude sur la mesure due au temps limité d’observation (« transit-time broadening »). D’après le principe d’incertitude d’Heisenberg: E· t ≥ £ (2.17).
Ceci signifie que pour réduire au mieux l’incertitude sur la mesure d’une énergie (d’une fréquence), le temps d’observation doit tendre vers l’infini. Par exemple, il n’est guère approprié de mesurer des durées de vie de niveaux métastables à l’aide un jet atomique; les temps d’interrogation étant dans ce cas inférieurs à cette durée de vie d’au moins un ordre de grandeur.
Parmi les techniques confinantes, le piège radiofréquence – et également le piège de Penning – offrent les temps de stockage les plus élevés. Il n’est pas impossible de confiner des électrons ou des ions pendant des heures, voire des jours. Les longues durées d’observation sont un atout essentiel en spectroscopie de haute résolution à l’obtention de bonnes précisions.
Nous avons indiqué au cours de la présentation du piège de Paul que les particules confinées dans la cage sont chauffées par le champ radiofréquence, et que le nuage d’ions peut atteindre des températures jusqu’à plusieurs dizaines de milliers de Kelvin (quelques eV). Cette température dépend de la profondeur du puits de potentiel dans lequel les ions sont confinés. Une transition atomique de fréquence est alors élargie par effet Doppler [COR77]: DOPPLER = 2 · 2·kB·T · ln 2 c M 7,16· 10-7· T M (2.18). ici T est la température des ions – qui correspond à leur énergie cinétique – et M leur masse en unité atomique. Par exemple, pour une température ionique de 10000 K, la transition électrique quadripolaire ( = 4,1·1014 Hz) du CaII a une largeur Doppler de Doppler ≈ 4,6 GHz. Une résolution à la largeur naturelle de la raie n’est pas du tout envisageable dans ce domaine de température.
La solution pour réduire l’élargissement des transitions par effet Doppler est le refroidissement des particules confinées. Dans un premier temps, on peut envisager de refroidir le nuage d’ions par des collisions élastiques (§ 2.4.1). La réduction de la température d’un ordre de grandeur va entraîner une diminution de la largeur Doppler d’un facteur 3. De plus, il demeure toujours le risque que des collisions inélastiques se produisent (surtout à des pressions élevées). Ce type de collision peut réduire la durée de vie des niveaux atomiques, et ainsi amener un élargissement de la transition atomique observée, ce qui n’est pas souhaitable. Toutefois, le refroidissement des ions par collisions élastiques – bien qu’il réduise la température des particules confinées seulement d’un ordre de grandeur – peut servir à augmenter la durée de stockage des ions dans le piège par diminution de leur énergie cinétique.
Une méthode déjà plus élaborée pour retirer de l’énergie aux ions confinés est celle qui est aussi appelée la méthode « bolométrique ». Cette technique a été proposée en 1968 par Dehmelt et Walls [DEH68], elle a été réalisée pour la première fois un an après [CHU69]. Les ions dans le piège sont couplés à un circuit électronique externe passif, qui est en résonance avec une fréquence de leur mouvement. En conséquence de leur mouvement thermique, les ions y induisent des fluctuations de courant. Ce courant est transformé en chaleur en traversant une résistance. Si le circuit externe est maintenu à une température inférieure à celle des ions, les ions perdent une partie de leur énergie cinétique, jusqu’à atteindre l’équilibre thermique avec le circuit externe qui correspond à un réservoir infini. La limite inférieure théorique de température pour cette méthode est donnée par la température à laquelle le circuit peut être stabilisé (la température de l’hélium liquide (4,2 K), au minimum). La mise en œuvre de cette technique de refroidissement est assez compliquée, à cause de sa grande sensibilité au bruit électronique. De plus, elle est limitée, pour des ions relativement lourds, par une grande constante de temps, ce qui empêche que le refroidissement soit rapide et efficace. Par ailleurs, les températures limites sont encore trop élevées pour des applications de spectroscopie de haute résolution. Un grand avantage du refroidissement bolométrique par rapport à celui par gaz tampon, est le fait que les collisions sont totalement évitées. Les effets de quenching ou de mélange des niveaux de structure fine sont presque complètement supprimés. Dans le cadre de notre coopération avec l’équipe « Ionenspektroskopie » de l’Université de Mayence/R.F.A. un projet a été engagé sur le refroidissement des ions calcium confinés par la méthode bolométrique [OHL92].
Seul le refroidissement des atomes par pression de radiation donne accès à un régime de température qui permet la résolution de la largeur naturelle de la transition interdite de l’ion calcium. Le « refroidissement laser » a été proposé en 1975 [HÄN75], [WIN75A], et réalisé pour la première fois en 1978 avec des ions de MgII dans un piège de Penning [WIN78].
Pour comprendre ce mécanisme de refroidissement, considérons le problème à une dimension. Une particule de masse m se déplace dans une direction x en ayant une vitesse vx et une quantité de mouvement pIon = m·vx. Un faisceau laser de nombre d’onde kx = x est dirigé dans le sens opposé à la direction de la particule (figure 2.7.a).
Lorsqu’un photon du laser est absorbé par la particule, la quantité de mouvement de la particule est réduite de la valeur de l’impulsion æ·kx du photon (æ étant la constante de Planck sur 2 ), ce qui correspond à une vitesse de recul æ·k vrec = m (soit approximativement 3 cm/s pour le cas des ions calcium) . La quantité de mouvement de la particule est alors pIon = m (vx – vrec). La probabilité d’émission spontanée d’un photon absorbé est répartie de façon isotrope dans l’espace: sur un grand nombre de cycle absorption-émission sa valeur moyenne est donc nulle. Comme l’absorption des photons se fait uniquement suivant la direction du laser, la particule subit un net recul dans cette direction (figure 2.7.b).

Le dispositif et les expériences préliminaires

Le dispositif expérimental utilisé au cours des expériences décrites dans cette thèse devait remplir les conditions suivantes: Dans un premier temps le but était de confiner des ions calcium dans des conditions d’ultravide et de les détecter par une méthode électronique. L’expérience a été dessinée de la façon la plus simple, pour éviter toute cause d’erreur, parce que le confinement de ces ions apparaissait difficile [ABE90]. Une fois le confinement obtenu, les paramètres de confinement ont été optimisés de manière à ce que les ions calcium restent confinés pendant plusieurs heures. Après ces étapes préparatoires, la détection optique a été mise en place. Le but des expériences préliminaires était le refroidissement des ions par un gaz tampon et l’étude de l’influence des collisions sur leur comportement, puis l’identification de l’ion confiné par l’observation de la fluorescence des raies de résonance, et le test de la faisabilité de l’interrogation de la transition interdite des ions calcium.

Le dispositif ultravide

Le cœur du dispositif ultravide est le piège de Paul (figure 3.1.). C’est un piège de taille moyenne (r0= 7,1 mm, z0= 5 mm). Son anneau est en acier inoxydable; il a été fabriqué dans l’atelier de l’Université de Mayence. Les deux chapeaux réalisés en molybdène sont identiques. Deux anneaux de tôle de molybdène (ép.125 m) (Goodfellow) tiennent une grille en molybdène d’une transmission d’environ 86% (Fa.Eyring, Karlsruhe/R.F.A.). A l’aide d’un moule cette grille est mise à la forme du chapeau hyperboloïdique; la grille est ensuite soudée à point sur les anneaux de support. La grande transmission de la grille permet l’observation de la fluorescence des ions ou la détection par un multiplicateur d’électrons à travers les chapeaux. Le piège est assemblé par des tiges filetées en acier inoxydables isolées par des gaines en Téflon®.
La création des ions se fait par bombardement électronique d’un jet atomique de calcium au centre du piège (Eélectrons ≈ 40eV). A cette fin, des grains de calcium sont évaporés d’un petit four (Ø = 4mm, l = 20mm) qui est chauffé par un enroulement de Thermocoax® à une température d’environ 400°C. Le canon à électrons consiste en un filament de tungstène chauffé à blanc (I = 1A) et porté à un potentiel de – 40V. Un cylindre de Wehnelt permet une coupure du flux d’électrons dans le piège sans qu’il soit nécessaire d’éteindre le filament. Cette méthode ne peut être utilisée que lors des détections utilisant des méthodes électroniques. En effet, au cours de la détection optique, il est nécessaire de couper le courant qui passe dans le canon à électrons en raison de la lumière diffusée. Le jet d’atomes et le faisceau d’électrons pénètrent dans le piège par des ouvertures circulaires (diamètre 2,5mm) percées dans l’anneau du piège.
En face d’un des chapeaux un multiplicateur d’électrons (ETP AEM-1000) permet de faire la détection préliminaire de la présence d’ions dans la trappe. Entre le chapeau et la première dynode, à 5 mm de celle-ci, se trouve une grille en inox qui peut être reliée à un potentiel variable. Elle sert soit à compenser les effets focalisants dus au champ électrique résiduel – provoqué par la première dynode du multiplicateur d’électrons (- 2000V), soit à accélérer les ions éjectés du piège vers le multiplicateur.
En face de l’autre chapeau une lentille asphérique (f = 29,5mm, Ø = 40mm) collecte la lumière émise par le nuage d’ions et la focalise sur un multiplicateur de photons (Hamamatsu H4730), placé à l’extérieur de l’enceinte ultravide. Ce photomultiplicateur est sensible aux longueurs d’onde situées entre 185 et 680 nm, son maximum d’efficacité quantique se trouve autour de 300 nm (12%). Il est utilisé dans le mode comptage de photons, son bruit d’obscurité est d’environ 80 coups par seconde (cps), il n’est pas refroidi. Pour limiter l’influence de la lumière diffusée, l’image du centre du piège est formé sur le photomultiplicateur. Deux diaphragmes et une deuxième lentille située en face du photomultiplicateur sont utilisées pour éclairer le photomultiplicateur uniquement avec la lumière émise par le nuage. Un obturateur électro-mécanique (Hamamatsu A5079) permet de protéger le multiplicateur de photons d’une lumière trop intense, par exemple, pendant le temps de création des ions. Pour augmenter le rapport signal sur bruit un filtre interférentiel peut être placé devant le PM. En tenant compte de l’angle solide d’observation, de l’efficacité quantique de la cathode du photomultiplicateur, de la géométrie de l’expérience et des facteurs de transmission des lentilles, du filtre et du hublot, on peut estimer que la probabilité de détection du photomultiplicateur est de 0.5% à 1% pour les photons du proche ultraviolet.
L’enceinte ultravide d’un faible volume (V ≈ 3,6 l) est pompée par une pompe ionique de 100 l/s (Méca 2000 APID 100), elle est faite en acier inoxydable. Deux fenêtres sous angle de Brewster (Heraeus) laissent passer les faisceaux laser, deux hublots de niveau zéro (Méca 2000) permettent l’installation du photomultiplicateur ou l’observation à l’œil. Le prévidage de l’enceinte se fait à l’aide d’une pompe turbomoléculaire (60 l/s) (Balzers TPU060) évacuée par une pompe primaire. Après deux jours d’étuvage, des pressions inférieures à 10-9 mbar sont atteintes. La température d’étuvage est limitée à 250°C, ceci pour éviter l’évaporation du calcium dans le four.
Le dispositif ultravide dispose d’une vanne ultravide et d’une vanne de fuite (vanne à aiguille) pour l’introduction d’un gaz tampon. Les vannes permettent de faire entrer des très petites quantités de gaz à travers la pompe turbo-moléculaire en évitant les impuretés (figure 3.2.). Pour mesurer le vide on dispose d’une jauge Bayard-Alpert (Granville Philipps 330 IG); les pressions partielles sont mesurées avec un spectromètre de masse quadripolaire (Balzers QMG064) dont la résolution est de l’ordre de 2·10-9mbar.
Les faisceaux laser utilisés traversent le piège en diagonale. Pour permettre ce passage, sur chaque chapeau une ouverture a été percée au voisinage du bord. Comme ces deux trous sont petits (Ø 1mm), ils ne perturbent pas trop le champ de confinement. Par contre, il est nécessaire de faire passer les faisceaux laser dans ces ouvertures avec beaucoup de soin, afin de minimiser la lumière diffusée dans le dispositif. C’est essentiel lorsque le laser d’excitation et la fluorescence observée ont la même longueur d’onde.

Les lasers et le système optique

La détection des ions calcium dans le piège, l’excitation de la transition interdite et finalement le refroidissement laser nécessitent plusieurs longueurs d’onde différentes.
Un laser à titane-saphir en anneau est pompé par un laser à argon d’une puissance maximale de 11 W (Coherent Innova 310). Ce laser délivre jusqu’à 1,4 W de puissance pour la longueur d’onde fondamentale (700 – 840 nm). Pour obtenir des longueurs d’onde dans le proche UV (autour de 395 nm), la fréquence fondamentale du laser à titane-saphir est doublée intra-cavité par un cristal non-linéaire (LiIO3). Cette technique permet d’obtenir jusqu’à 19 mW de puissance de sortie à la longueur d’onde 397 nm. La sélection de la longueur d’onde dans le laser titane-saphir se fait à l’aide d’un filtre de Lyot (élément biréfringent); deux étalons intra-cavité asservis rétrécissent sa largeur spectrale. Le mode fondamental du laser est stabilisé sur une cavité de référence. Il est ainsi possible de balayer la fréquence du laser sur un intervalle de 20GHz (onde fondamentale) avec une largeur de raie de l’ordre de 500 kHz.
Les puissances fournies sont largement suffisantes pour détecter les ions par voie optique. Typiquement, pour la détection par fluorescence dans le bleu nous travaillons avec une puissance de 10-100 W; pour l’excitation à 730 nm la puissance maximale est de 1 W, car cette longueur d’onde se trouve au bord de la courbe de gain du laser. Les puissances lumineuses aux longueurs d’onde entre 200 et 960 nm peuvent être mesurées à l’aide de différents détecteurs calibrés avec une résolution de 10 pW (Coherent LM-2 UV, LM-2, LM-10).
Afin d’améliorer le rapport signal/bruit lors de l’observation de la fluorescence des ions sur la transition la plus forte P-S, il est nécessaire de recycler le niveau métastable par une diode laser. Pour étudier les effets de mélange des deux niveaux de structure fine – ce qui demande un sondage du niveau 3D3/2 et du 3D5/2 – il est indispensable de disposer d’un laser à 866 nm (3D3/2-4P1/2) et d’un laser à 854 nm (3D5/2-4P3/2). Dans notre expérience ces longueurs d’onde sont générées par des diodes laser, toutes les deux montées de la même façon en cavité externe, ce qui permet d’ajuster leurs longueurs d’onde. Nous avons utilisé différents types de diodes (ILPN-230B (Institut Poljus), puissance maximale Pmax= 3 mW; LT40-82 (STC), Pmax= 40 mW; ML2701 (Mitsubishi), Pmax= 8 mW), parce que des longueurs d’onde au-delà de 857 nm ne sont pas toujours disponibles dans le commerce.
Pour une meilleure compréhension du fonctionnement des diodes laser, nous en donnons un aperçu sommaire. Une description détaillée des diodes laser et de leurs applications peut être trouvée dans [WIE91]. Le principe de fonctionnement d’une diode laser est le suivant: un courant (« courant d’injection ») traverse la couche active d’un semiconducteur dopé (jonction p-n), ce qui crée des électrons et des trous qui recombinent en émettant des photons. La longueur d’onde des photons émis est déterminée par le gap du semiconducteur utilisé (typiquement InGaAlP: 670 nm, AlGaAs: 750-850 nm, InGaAsP: 1300-1500 nm). Le confinement du mode transversal dans la couche active est réalisé soit par variation spatiale de la densité de courant d’injection (« gain guided »), soit par variation spatiale de l’indice de réfraction (« index guided »). Ces variations spatiales dans la structure de la diode sont créées en utilisant divers matériaux. Le mode longitudinal du laser est confiné par le changement d’indice de refraction aux faces de sortie de la diode, qui sont, en général, polies. L’ajustement de la longueur d’onde d’une diode laser est effectué en faisant varier le courant d’injection et la température du gap du semi-conducteur utilisé [VAR67]. Pour pouvoir travailler à une longueur d’onde fixe, il est donc nécessaire de stabiliser la diode en température et en courant. Typiquement, la température de travail du sémiconducteur est de 15-25°C, le courant de l’ordre de 50 mA. Cependant l’ajustement de ces deux paramètres ne permet de faire varier la longueur d’onde émise que de quelques nm (5-10 nm, en général). A cause de la très petite dimension de la diode (cavité interne) la variation de la longueur d’onde se produit souvent par sauts de mode (longitudinal) assez grands (jusqu’à 0,5 nm): il est très probable que la longueur d’onde nécessaire pour une expérience ne puisse jamais être atteinte par les températures et les courants accessibles d’une diode donnée. Une possibilité d’obtenir un domaine de longueur d’onde plus étendu tout en diminuant la distance inter-mode, consiste à monter la diode dans une cavité externe (ou cavité étendue). La diode sert ainsi de milieu amplificateur dans la nouvelle cavité laser.
Les diodes laser utilisées sont stabilisées en température à l’aide d’un élément Peltier. Un contrôleur PID (Proportionnel-Intégral-Différentiel) stabilise cet élément à 0,005 K (ILX Lightwave LDT-5910B). L’alimentation de courant stabilisée a été construite au laboratoire. Elle fonctionne avec des batteries pour éviter l’influence des variations du réseau de 220 V. La cavité laser est placée sur une plaque d’aluminium qui repose sur un bloc de granit afin d’assurer une bonne stabilité mécanique et thermique. Pour éviter une dérive thermique à long terme, la plaque de base de la diode ainsi que son couvercle (isolés par une mousse anti-bruit) sont stabilisés en température par un deuxième régulateur PID (stabilité supérieure à 0,01 K).
Le type de cavité que nous avons utilisé est celui employé couramment (configuration Littrow) [LAB85], [WIE91]. La cavité est formée par la face arrière de la diode et un réseau graphique de 1200 traits/mm. A cause des très petites dimensions de la face de sortie de la diode (environ 30 m sur 10 m), le faisceau émis possède une très grande divergence. Il est alors indispensable de le collimater à l’aide d’un objectif de grande ouverture numérique (figure 3.3). Le réseau renvoie le premier ordre dans la diode ce qui fait varier sa longueur d’onde émise par un effet de feedback optique.

Table des matières

1. Introduction
2. Théorie de l’expérience
2.1. Les étalons de fréquence
2.2. L’ion calcium
2.3. Le piège de Paul
2.4. Etude de l’influence des collisions sur les ions
2.4.1. Collisions élastiques
2.4.2. Collisions inélastiques
2.5. La spectroscopie de haute résolution
3. Le dispositif et les expériences préliminaires
3.1. Le dispositif ultravide
3.2. Les lasers et le système optique
3.3. L’automatisation de l’expérience
3.4. La détection des ions par multiplicateur d’électrons
3.4.1. La méthode d’éjection résonnante
3.4.2. Le spectre des fréquences du mouvement
3.5. La détection du nuage par un circuit accordé
3.5.1. La détection résonnante
3.5.2. L’influence des collisions avec un gaz tampon
3.6. La détection optique
3.6.1. Les raies de résonance du CaII
3.6.2. Les transitions électriques quadripolaires
4. L’étude du doublet métastable 3D
4.1. Les durées de vie naturelles et le quenching
4.1.1. Le principe
4.1.2. La méthode
4.1.3. Les résultats
4.1.3.1. Les durées de vie naturelles
4.1.3.2. Les taux de réaction pour le quenching
4.2. Le mélange collisionnel des niveaux de structure fine
4.2.1. La fluorescence sensibilisée
4.2.2. L’étude dynamique du mélange collisionnel
5. Conclusion et Perspectives
Annexes.
Références

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