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Black-dots
Ces défauts sont les défauts principaux lors d’irradiations à basses températures (<300°C). Ces défauts sont nommés ainsi du fait du contraste sous forme de point noir qu’ils provoquent lors de leur observation en microscopie électronique en transmission (MET) en champ clair. Leur taille est de l’ordre du nanomètre, ce qui correspond généralement à la limite de résolution des MET, d’où la difficulté d’identifier leur nature. Certaines études décrivent les black-dots comme des amas d’interstitiels (Edwards et al. 2003; Fukuya et al. 2006) et d’autres comme des amas de lacunes (Bruemmer et al. 1999). La densité de ces défauts évolue peu en dessous de 300°C, mais leur densité diminue au-delà.
Boucles de Frank
Les boucles de Frank sont des amas interstitiels ou lacunaires formant des boucles de dislocations fautées. Yang (Yang et al. 2012) a cependant montré que les boucles d’un diamètre supérieure à 10 nm formées lors d’irradiations aux neutrons sont de nature interstitielle. Ces boucles se forment sur les plans {111} et leur vecteur de Burgers est a/3[111], a étant le paramètre de maille de la matrice. Ces boucles sont sessiles et donc ne se déplacent pas dans leur plan lors de la sollicitation mécanique du matériau, contrairement aux dislocations glissiles qui participent à la déformation. Ces défauts sont donc des obstacles au déplacement des dislocations glissiles. La présence de ces boucles dans le matériau provoque un durcissement dans les premiers stades de la plasticité. Pour des températures proches de 300°C, la densité de boucles de Frank sature à faible dose, entre 1 et 5 dpa (Was and Andresen 2012) et leur taille sature à plus forte dose, entre 5 et 10 dpa (Figure I-4). Leur population évolue significativement avec la température puisque leur taille augmente tandis que leur densité diminue.
Comportement mécanique des aciers austénitiques inoxydables irradiés
A l’état non irradié, les aciers austénitiques inoxydables utilisés pour les composants internes des cuves possèdent une limite d’élasticité de l’ordre de 300 MPa à température ambiante. Ils se caractérisent par une bonne ductilité puisque leur allongement uniforme dépasse les 50% à cette température. L’irradiation neutronique induit la modification des propriétés mécaniques des aciers austénitiques inoxydables.
Les défauts microstructuraux induits par l’irradiation agissent comme des obstacles pour les dislocations lors de la sollicitation mécanique du matériau. La contrainte permettant aux dislocations de se déplacer est d’autant plus élevée que l’est l’énergie nécessaire pour se soustraire à ces défauts. Comme le montre une expérience de traction in-situ en MET (Tougou et al. 2015) sur du molybdène (maille cubique centrée) irradié aux ions hélium, les défauts tels que les cavités limitent le déplacement des dislocations. Afin de poursuivre son déplacement, le défaut doit être cisaillé ou contourné. Pour cela, la contrainte appliquée doit être plus élevée.
La limite d’élasticité σYS augmente en présence de défauts d’irradiation comme le montre la Figure I-11, ce qui constitue un durcissement du matériau. Sous l’hypothèse d’un mécanisme de barrière dispersée, le durcissement élémentaire peut être calculé par l’équation I-4. ∆ = µ √
Le durcissement, noté Δσk, est l’augmentation liée à la présence d’un type de défauts k (en Pa). Le facteur durcissant α, compris entre 0 et 1, représente la capacité d’un défaut à empêcher le déplacement d’une dislocation. Un défaut impénétrable a un facteur durcissant de 1, alors qu’un défaut peu durcissant a un facteur proche de 0. M est le facteur de Taylor (3,06 pour les aciers austénitiques inoxydables), µ est le module de cisaillement du matériau étudié (en Pa, environ 72 GPa pour les aciers 304/316) et b le module du vecteur de Burgers des dislocations mobiles (en m, 2,5.10-10 m pour les aciers 304/316). Nk et dk sont respectivement la densité (en m-3) et la taille moyenne (en m) du défaut considéré.
Moyennant le choix d’une loi de superposition de la contribution de chaque type de défauts, on peut calculer ΔσYS qui représente l’augmentation de la valeur de la limite d’élasticité (en Pa). Dans le cas des aciers étudiés, on considère souvent une loi de superposition quadratique qui est utilisée pour des obstacles de résistances similaires (Equation I-5). ∆ = √∑(∆ )² I-5 19
Ce durcissement évolue en fonction de la dose d’irradiation jusqu’à saturation (voir Figure I-12). Cette valeur seuil σy,seuil dépend de plusieurs paramètres matériau tels que la limite d’élasticité du matériau dans l’état non irradié et la température d’irradiation notamment. La température d’irradiation influe en effet sur la microstructure induite par l’irradiation, c’est-à-dire sur les types de défauts créés, leur quantité et leur taille. Ces multiples microstructures possibles induisent des interactions de différentes magnitudes avec les dislocations lors d’une sollicitation mécanique. Cependant, comme le montre la Figure I-13, la limite d’élasticité évolue peu dans la plage de températures correspondant aux températures de fonctionnement de REP. La dose permettant d’atteindre la saturation du durcissement dépend également de la température d’irradiation et est comprise entre 5 et 10 dpa dans la gamme de température de fonctionnement des REP. Cette augmentation de la limite d’élasticité s’accompagne d’une diminution de la capacité d’écrouissage. L’augmentation de la limite d’élasticité pourrait s’avérer bénéfique, cependant elle se fait aux dépens de la ductilité du matériau. La perte de ductilité est bien évidemment néfaste pour l’intégrité du matériau car l’allongement à rupture s’en trouve réduit et la résistance à la propagation des fissures (ténacité) également.
Fissuration intergranulaire par corrosion sous contrainte assistée par l’irradiation – Paramètres influençant la fissuration
L’IASCC est un phénomène issu de la synergie du matériau, de l’irradiation, des sollicitations mécaniques et également de l’environnement. Ce phénomène se manifeste en milieu primaire des réacteurs à eaux légères par une fissuration de type intergranulaire (IGSCC). Les éléments concernés en REP sont les cloisons et les renforts en 304L hypertrempé liées par des vis en 316 écroui, également concernées. La structure subit un endommagement neutronique pouvant atteindre 80 dpa après 40 ans de service, ce qui les expose aux modifications microstructurales décrites précédemment. L’IASCC regroupe les effets d’irradiation sur le milieu et sur le matériau considéré. Cependant, on parle également d’IASCC dans le cas d’une fragilisation d’un matériau faiblement irradié dans un milieu soumis à un flux d’irradiation ou dans le cas où le matériau est préalablement irradié (plus fortement) sans que le milieu ne subisse de modifications par irradiation. Les mécanismes liés à ce phénomène sont très complexes et de nombreuses études se sont attachées à déterminer les paramètres influençant la sensibilisation d’un matériau à l’IASCC. La suite de ce paragraphe décrit les différents contributeurs influant sur la fissuration intergranulaire, qu’ils soient issus du milieu primaire, du matériau ou de l’irradiation.
Effet de l’environnement
Le milieu corrosif a une grande importance dans la sensibilisation du matériau à ce phénomène. Gupta (Gupta 2016) et Jiao (Jiao and Was 2011a) ont en effet montré qu’un acier inoxydable austénitique testé à environ 300°C, jusque 3 à 4% de déformation plastique, fissure en milieu aqueux mais pas sous argon. La dégradation par corrosion est donc un aspect essentiel de la fissuration des aciers.
Pour un milieu aqueux, la composition est également importante. De l’hydrogène est dissous dans le circuit primaire des REP pour prévenir de la radiolyse de l’eau par irradiation. Le niveau d’oxygène en REP est ainsi nettement inférieur à celui en REB. Le potentiel de corrosion de l’acier est alors réduit (<500 mVENH) ce qui a une conséquence directe sur la propagation des fissures comme le montre la Figure I-14 où la diminution du taux d’O2 dissous induit une forte diminution de la vitesse de propagation. Bien que l’effet du potentiel de corrosion soit avéré, l’IASCC apparaît sur des éléments irradiés et testés en milieu REP.
Effet du matériau
Influence du type de joints de grains sur la fissuration
Plusieurs études ont montré que la nature d’un joint de grains avait une influence sur la propagation d’une fissure. Un joint de grains est un défaut planaire. Il est défini en fonction de l’orientation des deux grains qu’il sépare et de l’orientation de son plan vis-à-vis de ces deux grains. Cependant, les joints de grains sont généralement décrit uniquement par la désorientation des grains qu’ils séparent, c’est-à-dire la rotation la plus directe qu’il est possible de réaliser pour que les sites cristallins d’un grain coïncident avec le grain voisin. On reporte que les joints de macle Σ3, sont plus résistants à la fissuration (Gertsman and Bruemmer 2001; Rahimi et al. 2009; Liu et al. 2018). Ces joints constituent une grande proportion (plusieurs dizaines de pourcents) des joints de grains dans les aciers austénitiques. Les joints Σ3 séparent deux réseaux d’atomes dont chacun possède une coïncidence d’un tiers avec l’autre (voir Figure I-15a). Ils font partie de la catégorie des joints CSL (Coincident Site Lattice). Parmi les joints Σ3, deux catégories existent : les joints cohérents et les joints incohérents. Les joints cohérents sont beaucoup moins sensibles à la ségrégation intergranulaire contrairement aux joints Σ3 incohérents (Sakaguchi et al. 2013). La sensibilité des Σ3 cohérents à la corrosion intergranulaire est moindre du fait de la faible énergie de ces joints de grains. Les joints de grains de faible énergie, par exemple les joints de macle et les joints de faibles désorientations (<10°) sont plus résistants que les joints de fortes énergies, appelés joints de grains généraux (Priester 1980). Le type de joints de grains a également une influence sur le comportement mécanique du matériau. Ainsi, on observe un effet bénéfique de l’augmentation des joints de grains de faible énergie sur la ductilité et la résistance des alliages métalliques à base nickel (Randle and Ralph 1988). L’ingénierie des joints de grains tend à augmenter la proportion de ces joints de grains de faible énergie afin d’améliorer la tenue des matériaux (Watanabe and Tsurekawa 1999).
Influence de l’état métallurgique et du niveau d’écrouissage
Les travaux de Raquet et al (Raquet et al. 2004) ont montré l’influence de l’état d’écrouissage d’un acier 304L non irradié sur la corrosion sous contrainte (CSC) en milieu REP. La nature de cet écrouissage est essentielle sur l’impact sur la sensibilité de l’acier écroui à la CSC. En effet, différents états d’écrouissage ont été testés, notamment ceux provoqués par le fraisage de surface, le grenaillage ou le pressage à froid. Ces travaux indiquent que la présence de contraintes en compression après écrouissage (grenaillage par exemple) est importante dans l’apparition de la sensibilité à la CSC. Aussi, le durcissement amené par le grenaillage influe beaucoup sur la CSC. En effet, en retirant progressivement la couche impactée par le grenaillage, le durcissement à la surface du matériau diminue fortement, ainsi que la vitesse de propagation des fissures.
Gupta (Gupta 2016) a montré dans ses travaux de thèse l’effet de l’écrouissage de surface sur la sensibilité à la CSC de l’acier 304L irradié aux ions fer 10 MeV. Cet écrouissage de surface peut être induit comme dans ses travaux par un polissage mécanique lorsqu’il n’est pas suivi par un polissage OPS (Oxide Polishing Solutions, pour solution d’oxydes pour le polissage), ou par un polissage électrochimique. Cet écrouissage induit la présence de grains de taille nanométrique sur une couche de faible épaisseur au niveau de la surface. Bien que l’effet de l’irradiation après essai de corrosion sous contraintes soit présent en présence d’écrouissage de surface, la sensibilité à la fissuration est réduite lorsque la surface est écrouie. La raison à cela est que la surface écrouie a induit une diminution de la quantité de défauts d’irradiation, réduisant alors la sensibilité à la fissuration.
Influence de l’irradiation sur l’oxydation des aciers austénitiques inoxydables
L’environnement agressif est un aspect essentiel de la CSC. Une corrosion accentuée va avoir un effet néfaste sur la tenue du matériau en accélérant sa fragilisation. Les effets de l’irradiation sur Fissuration intergranulaire par corrosion sous contrainte assistée par l’irradiation – Paramètres influençant la fissuration l’oxydation en surface des aciers austénitiques inoxydables sont assez contradictoires en fonction des études (voir thèse de Bach (Bach 2018)). En effet, Jiao et Was (Jiao and Was 2016) ont comparé l’épaisseur des couches d’oxydes formées sur un échantillon en acier 316 partiellement irradié aux protons (2 MeV, 300°C 5 dpa). Après essai CERT (Constant Extention Rate Test pour essai à vitesse d’élongation constante) en milieu REB d’une durée de 70h, les analyses n’ont montré aucune différence significative d’épaisseur ni de composition des oxydes entre la partie irradiée et la partie non irradiée de l’échantillon. Deng et al (Deng et al. 2017) quant à eux ont travaillé sur un acier 304 irradié aux protons (2 MeV, 360°C) jusqu’à différentes doses allant de 0,5 à 5 dpa. Après irradiations, les échantillons ont été polis afin de retirer 1 à 2 µm de la surface à l’aide d’un polissage à l’OPS, puis placés dans un autoclave pendant 500h pour subir une exposition sans contrainte mécanique dans un milieu REP circulant dans une boucle. Les analyses après oxydation ont montré une augmentation de la couche d’oxyde interne avec la dose d’irradiation. L’augmentation de l’épaisseur de la couche d’oxyde interne a également été constatée par Gupta (Gupta 2016) sur un acier 304L irradié aux ions fer (10 MeV, 450°C, 3 dpa). Perrin et al (Perrin et al. 2013) en travaillant sur un acier 316L irradié aux protons (3 MeV, température inconnue <0,1 dpa) a quant à lui montré une diminution de l’épaisseur de la couche d’oxyde interne après irradiation. Dans sa thèse, Bach (Bach 2018)montre cependant une forte influence du temps d’oxydation sur l’épaisseur de la couche d’oxyde, montrant ainsi que ces contradictions peuvent être liées aux temps d’oxydation utilisés.
Comme le montre la Figure I-16, la couche externe est modifiée également, puisque la taille des cristallites formées est plus importante.
D’autres études ont porté sur des aciers 304 de pureté commerciale (CP304). Des échantillons ont été irradiés aux neutrons à 50°C (Kodama et al. 1994) et 300°C (Fukuya et al. 1992) puis ont été plongés durant plusieurs heures dans une solution HNO3+Cr6+. Bien que ce milieu soit très différent des milieux aqueux rencontrés dans les REL, les pertes de matière sur les échantillons en CP304 irradiés étaient plus importantes que celles constatées sur les échantillons CP304 non irradiés, montrant une oxydation plus importante.
L’irradiation accentue également l’oxydation intergranulaire en milieu REP. Cette conclusion est appuyée par Deng (Deng et al. 2017) sur l’acier 304 irradié aux protons et Boisson (Boisson 2018) qui a également étudié la corrosion intergranulaire d’aciers austénitiques inoxydables. Lors d’un essai de corrosion sur un acier 316L en l’absence de sollicitation mécanique, il est montré que la pénétration de l’oxyde au niveau du joint de grains est plus importante après irradiation aux protons (2 à 3 fois supérieure). Aussi, lorsque le matériau est irradié, l’oxyde intergranulaire est plus pauvre en chrome et contient de nombreuses porosités. La présence de ces porosités affecte la tenue du joint de grain, et pourrait jouer un rôle important lors de la sollicitation mécanique du joint de grains.
Effet de l’irradiation sur la sensibilité à la fissuration
Le phénomène d’IASCC dépend de la dose d’irradiation appliquée au matériau comme le montre la Figure I-17 (Andresen and Was 2012). Cette dépendance diffère entre les différents milieux primaires, puisque la dose seuil à atteindre pour l’amorçage de l’IASCC est plus élevée en milieu REP (>3 dpa) qu’en milieu REB (0,3-0,7 dpa) (Andresen and Was 2012). Cependant, cette dose-seuil d’apparition du phénomène d’IASCC n’est pas à prendre au pied de la lettre, puisque cette dose dépend d’autres paramètres, tels que les contraintes appliquées et le potentiel de corrosion. Bien que cette notion de seuil soit pratique, il est important de rester critique sur cette notion. La fissuration d’un matériau est issue de deux phénomènes : l’initiation de la fissure et sa propagation. Le mécanisme de propagation admis est celui induit par la rupture progressive de la couche d’oxyde (Thomas and Bruemmer 2002). Sous l’effet de la contrainte, la couche d’oxyde intergranulaire peut se rompre et permettre le contact direct entre le métal et le milieu. En s’oxydant de nouveau et sous l’effet de la contrainte toujours, ce processus peut se répéter et faire se propager une fissure.
Irradiations aux ions et production de cavités.
Afin d’étudier les questions posées dans la partie précédente, il est nécessaire de pouvoir produire des microstructures d’irradiation dans des temps raisonnables, sans rendre l’échantillon radioactif, une solution est l’utilisation d’irradiations aux ions. Ce paragraphe évalue ainsi les différents aspects des irradiations aux ions lorsqu’ils sont utilisés pour simuler l’irradiation aux neutrons.
Différences entre les irradiations aux ions et aux neutrons.
Une liste non exhaustive des particules utilisées dans la littérature et des phénomènes étudiés est donnée dans le Tableau I-1. Les irradiations aux ions permettent d’atteindre rapidement des doses importantes car on peut utiliser des flux jusqu’à 10-3 dpa/s. De plus, la matière irradiée n’est pas ou très peu activée, ce qui permet de manipuler plus rapidement les échantillons. Le contrôle de paramètres tels que la température d’irradiation et l’énergie des particules incidentes est plus simple que pour une irradiation aux neutrons, rendant l’étude des processus de bases de l’irradiation plus aisée. Les ions lourds, en particulier ceux correspondants aux éléments déjà contenus dans le matériau, ont l’avantage de pouvoir être assimilés aux PKA des irradiations aux neutrons. Les protons ne peuvent pas être assimilés aux PKA et il a été montré que leur capacité à générer des défauts libres (freely migrating defects), qui sont à la base des clusters de défauts et de la ségrégation, est bien supérieure à celle des ions lourds (Was and Allen 1993). Cela a pour conséquence d’obtenir des défauts d’irradiation plus nombreux pour un même dommage d’irradiation. La profondeur d’implantation des protons peut atteindre plusieurs dizaines de microns. Les ions lourds permettent d’atteindre des doses importantes plus rapidement et sans activation mais la microstructure des échantillons n’est irradiée que sur une faible épaisseur (quelques microns) avec un profil d’irradiation non homogène. L’implantation d’ions hélium est utilisée afin de simuler la production d’hélium résultant du phénomène de transmutation (voir paragraphe I.B.1.d). La combinaison de l’irradiation par des ions lourds de hautes énergies (typiquement plusieurs MeV) et de l’implantation d’ions hélium permet alors de simuler dans un même matériau le dommage d’irradiation et la formation d’hélium.
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Table des matières
Introduction générale
Chapitre I Synthèse bibliographique
I.A. Introduction
I.B. Vieillissement des aciers austénitiques inoxydables par l’irradiation
I.B.1 Microstructure induite par l’irradiation
I.B.2 Comportement mécanique des aciers austénitiques inoxydables irradiés
I.B.3 Résumé
I.C. Fissuration intergranulaire par corrosion sous contrainte assistée par l’irradiation – Paramètres influençant la fissuration
I.C.1 Effet de l’environnement
I.C.2 Effet du matériau
I.C.3 Influence de l’irradiation sur l’oxydation des aciers austénitiques inoxydables
I.C.4 Effet de l’irradiation sur la sensibilité à la fissuration
I.C.5 Résumé
I.D. Irradiations aux ions et production de cavités.
I.D.1 Différences entre les irradiations aux ions et aux neutrons.
I.D.2 Production de cavités par irradiation aux ions.
I.D.3 Résumé
I.E. Caractérisation micromécanique des matériaux irradiés
I.E.1 Nanoindentation
I.E.2 Microcompression
I.E.3 Résumé
I.F. Conclusions et plan de l’étude
Chapitre II Démarche expérimentale
II.A. Matériau à l’étude
II.A.1 Composition
II.A.2 Microstructure de l’acier à l’étude
II.A.3 Caractéristiques mécaniques
II.B. Irradiations aux ions
II.B.1 Conditions d’irradiation
II.B.2 Préparation des échantillons
II.B.3 Calcul des profils d’irradiation
II.B.4 Description des irradiations réalisées
II.C. Méthodes de caractérisation post-irradiation
II.C.1 Microscopie électronique en transmission (MET)
II.C.2 Préparation des échantillons pour la MET
II.D. Nanoindentation
II.E. Micropiliers
II.E.1 Description du dispositif de compression
II.E.2 Préparation des micropiliers
II.F. Essais de traction lente en milieu simulé REP et quantification de la fissuration
II.F.1 Description de l’essai
II.F.2 Quantification de la fissuration
II.G. Essais de traction in-situ
Chapitre III Evolutions induites par l’irradiation
III.A. Caractérisations microstructurales après irradiation
III.A.1 Caractérisation des défauts d’irradiation
III.A.2 Discussion sur les microstructures obtenues
III.A.1 Caractérisation des ségrégations chimiques induites par irradiation
III.A.2 Discussion autour de la ségrégation élémentaire
III.A.3 Conclusions
III.B. Caractérisation du durcissement induit par irradiation
III.B.1 Nanoindentation
III.B.2 Micropiliers
III.B.3 Conclusions
III.C. Effets de la microstructure d’irradiation sur la fissuration
III.C.1 Quantification de la fissuration
III.C.2 Analyse de la fissuration
III.C.3 Discussion sur le lien entre microstructure et sensibilité à la fissuration
III.C.4 Conclusions
III.D. Conclusions du chapitre
Chapitre IV Evolution de la sensibilité à la fissuration avec la taille de grains
IV.A. Préparation des échantillons et irradiations
IV.B. Durcissement induit par irradiation
IV.C. Etude de la déformation plastique à l’échelle du grain.
IV.D. Sensibilité à la fissuration
IV.E. Discussion
IV.F. Conclusions
Conclusions générales et perspectives
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