Soutenance mémoire
Lorsqu’un ion accéléré pénètre dans un solide, certains des atomes présents en surface sont éjectés du solide à l’état neutre ou ionisé: c’est le phénomène de pulvérisation. Le ralentissement des ions de basse vitesse dans le solide se fait essentiellement par des collisions élastiques entre l’ion et les atomes du solide. Ce transfert d’énergie aux atomes du solide est à l’origine du déplacement des atomes de leur site initial et peut conduire à l’éjection de certains d’entre eux à travers la surface. Ces atomes et ions du solide ont alors pour la plupart une énergie de quelques électronvolts.
La pulvérisation fut observée pour la première fois au milieu du 19ème siècle dans des investigations des décharges électriques dans les gaz où le bombardement de la cathode par les ions énergétiques du plasma provoquait son érosion [1,2]. Il fallut environ 50 ans pour que le processus physique provoquant la pulvérisation soit reconnu et c’est seulement environ 50 ans plus tard encore qu’une description quantitative plus claire a été développée [3].
Aujourd’hui la pulvérisation est connue comme un phénomène plutôt universel. Toute sorte de particule massive peut éroder la surface de toute sorte de matériaux avec toutefois des efficacités largement différentes. Le phénomène présente deux aspects technologiquement importants. D’une part, la pulvérisation est devenue un outil indispensable dans les technologies actuelles, comme le dépôt de films minces, l’analyse des surfaces, leur usinage et décapage ou encore la production de faisceaux d’ions à partir de matériaux solides. D’autres part, la pulvérisation constitue un phénomène indésirable, comme dans les décharges dans les gaz où elle provoque l’érosion des parois des enceintes et la contamination du plasma. C’est par exemple un des problèmes les plus critiques dans les expériences sur les plasmas haute température comme ceux des réacteurs de fusion.
L’exploitation à des fins d’analyse des solides des atomes éjectés sous forme d’ions a débuté au milieu du siècle dernier. Elle a donné naissance à la méthode d’analyse SIMS (Secondary Ion Mass Spectrometry) et a rapidement conduit à des réalisations techniques de première importance comme par exemple le microscope ionique de Castaing et Slodzian [4]. L’utilisation de la technique SIMS pour caractériser des surfaces a connu un développement significatif avec l’emploi des analyseurs de temps de vol [5]. Ces dispositifs de détection des ions secondaires ont accru la sensibilité de la méthode d’analyse de plusieurs ordres de grandeur. Un autre développement technologique important de l’analyse ToF-SIMS (Time-ofFlight Secondary Ion Mass Spectrometry) a été l’introduction de sources d’ions à métal liquide LMIS (Liquid Metal Ion Source) utilisant à l’origine des ions Ga [6]. Ces sources ont une plus grande luminosité que les sources à gaz, elles peuvent être pulsées et focalisées jusqu’à une taille micrométrique. Bien que des expériences d’imagerie moléculaire aient rapidement été tentées, de sévères limitations de la sensibilité ont grandement réduit le domaine des applications.
Dans les années 90, il a été mis en évidence que le bombardement d’une surface par des ions poly-atomiques augmente grandement le taux d’émission des ions moléculaires [7]. Cela a conduit à l’introduction de sources d’ions SF5 + sur les appareils commerciaux. Cette situation est actuellement changée avec le développement des sources d’agrégats [8], notamment des sources LMIS qui permettent de produire des agrégats d’or ou de bismuth. Néanmoins les études réalisées sur les appareils commerciaux sont limitées à l’emploi d’agrégats de petite taille comme Au3 ou Bi5 et de faible énergie, au plus 15 keV/atome [9]. Ce domaine restreint fait que les mécanismes d’interaction responsables de l’amplification des taux d’émission des ions secondaires restent encore incompris et que des recherches sont nécessaires pour déterminer les performances ultimes des agrégats en analyse de surface par spectrométrie de masse.
L’interaction ion-matière
Généralités
Un projectile incident est caractérisé par sa masse atomique M; son numéro atomique Z, sa charge q et son énergie initiale E. Lorsqu’il pénètre dans une cible ce projectile est ralenti en transmettant de l’énergie aux électrons et atomes de la matière traversée par plusieurs processus. D’où la notion de ralentissement des projectiles par perte d’énergie dE. Cette dernière est proportionnelle à l’épaisseur traversée dX de la matière cible. On appelle pouvoir d’arrêt S de la matière pour les ions incidents la perte d’énergie par unité de longueur, soit dE/dX, elle est exprimée souvent en MeV/(g/cm2 ) et les longueurs sont exprimées en g/cm2 plutôt qu’en cm (l(g/cm2 ) = ρ(g/cm3 ) x l(cm) où ρ est la densité). Quand on s’intéresse à l’interaction ion-solide du côté de l’ion incident, on étudie la perte d’énergie, la trajectoire et les variations d’état de charge. Du côté de la matière irradiée on considère ses transformations physico-chimiques sous l’effet de l’énergie reçue, telles que les dommages d’irradiation, la pulvérisation des atomes de surface ou l’implantation ionique. Les conséquences de l’interaction d’une particule chargée avec la matière peuvent être classées comme suit: Excitation et ionisation des électrons des atomes de la matière cible Collision ions atomes Génération de photons Réactions nucléaires
Tous ces phénomènes ont lieu lors de la pénétration d’un projectile dans la matière mais avec des probabilités différentes qui dépendent des caractéristiques de l’ion incident et de la nature des atomes cible.
Les collisions élastiques ion-atome
Lorsqu’ils pénètrent dans un solide, les ions projectiles transfèrent leur énergie à travers des nombreuses collisions avec les atomes de la cible. Une fraction des ions incidents peut repartir en direction de la surface (et même quitter le solide), on les appelle « backscattered ions ». L’autre fraction pénètre dans le solide on les appelle « forward scattered ions ». Dans le cas d’une cible mince, certains d’entre eux peuvent la traverser et émerger de la face de sortie de la cible, mais la plupart des ions incidents sont stoppés dans la cible où ils sont implantés. La collision entre les projectiles incidents et les atomes de la cible dans laquelle l’énergie cinétique et la quantité de mouvement sont conservées est dite collision élastique. Dans la collision inélastique, l’énergie est transférée aux électrons du milieu. Considérons dans le laboratoire une collision élastique entre un projectile incident de masse M1, de vitesse v1, et un atome cible de masse M2 et au repos (v2=0). Soit ϕ l’angle de déflexion du projectile et ψ l’angle de recul de l’atome de la cible après collision, v’1 et v’2 leurs vitesses également après la collision. On considère le centre de masse du système avec les paramètres vc1, vc2 et θ qui représentent respectivement la vitesse du projectile, de l’atome de la cible et l’angle de déflexion du projectile.
Les cascades de collisions et la pulvérisation des solides
Les collisions ion-atome provoquent de forts transferts de quantité de mouvements et la trajectoire de l’ion est constituée de brusques changements de direction, entre lesquels l’ion perd de l’énergie dans les interactions inélastiques avec les électrons (perte d’énergie électronique). Au cours d’une collision élastique l’ion transfert une partie T de son énergie cinétique à l’atome cible. On définit l’énergie seuil de déplacement Ed comme l’énergie T minimum nécessaire pour déplacer un atome de son site. Un atome de recul primaire d’énergie plus grande que Ed peut induire tout un ensemble de déplacements atomiques formant une cascade de collisions. La multiplication de la cascade cesse quand l’énergie transférée T devient inférieure à Ed. Quand la cascade cesse, un certain nombre d’atomes ont été déplacés de leur site en laissant des lacunes dans le solide.
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Table des matières
Introduction
Chapitre I / L’interaction ion-matière
1/ Généralités
2/ Les collisions élastiques ion-atome
2-1/ Notion de section efficace
2-2/ Perte d’énergie des ions à basse énergie
3/ Les cascades de collisions et la pulvérisation des solides
3-1/ Régime de faible rendement
3-2/ Régime des cascades linéaires de collisions
3-3/ Régime des pointes de collisions
3-4/ Les simulations en dynamique moléculaire
4/ L’interaction agrégat-solide
4-1/ Pénétration des agrégats dans les solides
4-2/ Pulvérisation à l’impact d’agrégats
Bibliographie
Chapitre II / Dispositif expérimental
1/ Introduction
2/ Les faisceaux d’agrégats d’or
3/ La chambre d’expérience et le contrôle de la composition du faisceau
4/ Le spectromètre de masse par mesure de temps de vol
4-1/ Principe de détection
4-2/ Le détecteur à galettes de micro-canaux (MCP)
4-3/ Variation des rendements d’émission avec la tension V0 appliquée à la cible
4-4/ Principe de mesure des temps de vol avec start électron
4-5/ L’efficacité de détection
4-6/ Calcul du temps de vol et résolution en masse
5/ Le détecteur multi-anode LAG256 de l’IPNO
5-1/ Principe de fonctionnement
5-2/ Les rendements d’émission
5-3/ Influence de la fragmentation des ions après éjection
5-4/ L’efficacité de détection
Bibliographie
Chapitre III / Emission ionique d’une cible d’or
1/ La cible d’or
2/ Rendements d’émission en fonction de la taille n des agrégats Aun+ accélérés à 115 keV/atome
2-1/ Les spectres de masse d’ions secondaires Aup- émis
2-2/ Rendements d’émission de l’ion Au1- et des agrégats Aup-
2-3/ Effets non linéaires avec la taille n des projectiles
3/ Rendements d’émission en fonction de l’énergie des agrégats Aun+ incidents
3-1/ Variation des rendements des ions Aup- émis
3-2/ Comparaison des rendements d’émission ionique et des rendements de pulvérisation
Bibliographie
Chapitre IV / Emission ionique d’une cible de CsI
Conclusion
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