Soutenance mémoire
Dunkerque : agglomération côtière et industrialisée
Les industries lourdes, que sont la pétrochimie, la sidérurgie et la cimenterie, émettent de grandes quantités de SO2, CO, CO2, NO, NO2, de Composés Organiques Volatils (COV), ainsi que de poussières, qui, elles, forment la matière particulaire en suspension (Ps). Les productions en tonnage ainsi que les émissions polluantes mesurées par la Direction Régionale de l’Industrie .
Dix stations du réseau régional de surveillance de la qualité de l’air, ATMO Nord Pas de-Calais, mesurent automatiquement et en continu sur une base quart horaire, les concentrations en SO2, CO, NO, NO2, O3, PM10 et PM2,5. Neuf stations sont dans la zone d’étude et une est située à l’ouest près de Gravelines .
Contexte météorologique
De type océanique tempéré, le climat, à Dunkerque, présente des amplitudes thermiques saisonnières faibles et des précipitations régulières tout au long de l’année (676 mm en moyenne par an). La quantité des pluies est sensiblement la même à Dunkerque et à Toulouse (656 mm/an). Par contre, les jours de pluie sont fréquents, avec, en moyenne, 120 jours/an. La température et l’humidité relative moyennes annuelles sont de 10,5 °C et 82 %, respectivement. Le caractère septentrional procure à la zone d’étude un ensoleillement réduit et des hivers relativement froids (4,3°C/an). Les vents dominants sont le suroît, vent en provenance du sudouest et le nordet, vent soufflant du nord-est.
Travaux antérieurs sur la zone d’étude
Les nombreuses sources d’émission de polluants et les phénomènes météorologiques locaux font de l’agglomération de Dunkerque un cas d’étude représentatif de l’effet du développement industriel et urbain sur la qualité de l’air sous influence marine. Depuis quelques années, des travaux menés dans la zone de Dunkerque ont permis d’identifier et d’évaluer l’impact des sources d’émissions industrielles sur la pollution atmosphérique. La source la plus visible des émissions de particules est l’industrie sidérurgique, qui suscite la majeure partie des publications (Bourrier et Desmati, 2007; Choël et al., 2007; Dagher et al., 2007; Deboudt et al., 2004; Lamaison, 2006; Ledoux, 2003, 2003; Ledoux et al., 2006; Ledoux et al., 2006; Ledoux et al., 2004).
Le projet IRENI sur les aérosols atmosphériques est basé sur deux approches concertées et complémentaires. La première porte sur le comportement et les impacts de l’aérosol d’origine industrielle. Elle fait appel à des mesures de terrain. La seconde traite des interactions entre les COV oxygénés et les aérosols. Elle utilise des études de laboratoire (2006; Aboukaïs et al., 2006). Les travaux de thèse s’inscrivent clairement dans la première approche tout en bénéficiant des avancées de la seconde, pour l’interprétation des observations au niveau de la particule individuelle. Des résultats partiels des travaux de thèse ont été présentés lors de congrès (Aboukaïs et al., 2006; Rimetz-Planchon et al., 2006; Rimetz-Planchon et al., 2006; Rimetz-Planchon et al., 2005, 2006, 2007; Rimetz et al., 2005, 2006; Rimetz et al., 2006, 2006; Sobanska et al., 2006).
Objectifs et stratégie de recherche
L’analyse des travaux antérieurs sur la pollution atmosphérique de la zone de Dunkerque indique que l’approche sources – récepteurs a été la plus utilisée. Nous proposons une analyse plus complète de la qualité de l’air basée sur des mesures de concentrations en plusieurs polluants, par un réseau de surveillance installé sur la totalité de la zone, pendant une longue période. Couplée aux données météorologiques, cette étude apporte un complément indispensable à la recherche des régimes de pollution et à la mise en évidence de la variabilité spatio-temporelle des concentrations en polluants (Aldrin et Haff, 2005; Castanho et Artaxo, 2001; Flemming et al., 2005; Gong et al., 2005; Harrison et al., 1997). Les nombreux travaux publiés de part le monde, montrent que le niveau des connaissances sur la formation et le vieillissement des aérosols de pollution, par nucléation, coagulation et condensation, ne permet pas encore de décrire la complexité des phénomènes au niveau moléculaire et au niveau de la particule individuelle (Chabas et Lefevre, 2000; Choël et al., in press; Figler et al., 1996; Kasparian et al., 1998; Krueger et al., 2004; Machemer, 2004; Moreno et al., 2003; Okada et al., 2001; Paoletti et al., 1999; Rietmeijer et Janeczek, 1997; Umbria et al., 2004; Utsunomiya et al., 2004; Zou et Hooper, 1997). La zone de Dunkerque est représentative de beaucoup d’autres zones portuaires dans le monde. Le premier objectif de l’étude est d’identifier les principaux régimes de pollution rencontrés dans la zone de Dunkerque. Le second objectif est de déterminer les concentrations des différents constituants des PM10, fraction inhalable de l’aérosol, en fonction de leur taille. Le troisième objectif est d’acquérir des informations élémentaires et moléculaires au niveau de la particule individuelle, qui renseignent sur ses transformations dans une masse d’air d’origine marine et traversant une zone d’activités anthropiques.
Le site de Grande Synthe (GS) est installé dans un quartier résidentiel sur le toit d’une école primaire et en aval de la zone industrielle côtière sous les vents dominants en conditions anticycloniques (secteur NNE). La station ATMO de GS, de typologie urbaine (ADEME, 2002), se situe à 50 m de notre site d’échantillonnage. GS est également influencé par le trafic local et autoroutier. Le site du Port Est (Port), de typologie industrielle (ADEME, 2002), est représentatif de l’apport des activités anthropiques aux PM10 dans les conditions de dépression caractérisées par des vents dominants de secteur SO. La distance de 2,5 km entre les deux sites, parcourue en 12 min par des masses se déplaçant à 3,5 m/s (12,6 km/h), est, à priori, peu propice à l’observation de transformations chimiques de longue durée mais est imposée de façon à réduire la dispersion des émissions de la zone d’activité.
La stratégie d’échantillonnage consiste en des prélèvements par filtration et par impaction des PM10 par incréments de 6 heures, 12 heures ou 5 jours menés simultanément sur les deux sites d’échantillonnage (GS et Port). Les techniques de filtration classiques s’avèrent adaptées à l’échantillonnage des éléments métalliques et du carbone élémentaire (EC) mais sont responsables d’artéfacts liés à l’absorption de composés gazeux et la volatilisation d’espèces semi-volatiles telles que certaines espèces ioniques (sulfate, nitrate, ammonium, chlorure) et organiques (OC).
Ces artéfacts entraînent une surestimation ou une sous-estimation des concentrations réellement présentes dans les aérosols, et dépendantes des conditions de températures, d’humidité relative et de prélèvement (débit de pompage, type de filtre) (Chow et Watson, 1998; Claes et al., 1998; Keck et Wittmaack, 2005; Keck et Wittmaack, 2005; Keck et Wittmaack, 2006; Kitto et Colbeck, 1999; Pathak et Chan, 2005; Schaap, 2003; Schaap et al., 2004). Le prélèvement des espèces ioniques inorganiques semi-volatiles nécessite l’emploi de la technique du dénuder Filter Pack (Acker et al., 2004; Charron, 1999; Chen et al., 2003; Coddeville et al., 2004; Hering et al., 2001; Liu et al., 1996; McCurdy et al., 1999; Pathak et Chan, 2005; Pathak et al., 2004; Sauvage et al., 2000; Schaap et al., 2004) .
L’utilisation simultanée de deux impacteurs (E)LPI (Low Pressure Impactor, Dekati Ldt.) (cf. chapitre II) sur les deux sites d’échantillonnage, permet de discriminer les PM10 selon leur diamètre aérodynamique dans la gamme 0,1 à 10 µm et de comparer les apports spécifiques des activités urbaines et industrielles de l’agglomération de Dunkerque.
La pertinence des mesures quantitatives des éléments, des ions inorganiques et de la fraction carbonée (EC, OC) est tributaire de la qualité et des quantités de matière particulaire prélevées. Les techniques analytiques, ICP-AES pour les éléments majeurs, ICP-MS pour les éléments mineurs et traces (Azimi et al., 2003; Hoenig, 2001; Lamaison, 2006), chromatographie ionique pour les ions et analyseur thermo-optique pour EC et OC (Aymoz, 2005) .
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Table des matières
Introduction générale
Chapitre I : Site d’étude et stratégie de recherche
1. Dunkerque : agglomération côtière et industrialisée
2. Contexte météorologique
3. Travaux antérieurs sur la zone d’étude
4. Objectifs et stratégie de recherche
Chapitre II : Matériel et méthodes
1. Prélèvement des PM10 et analyse de leur composition chimique
1.1. Choix des espèces analysées
1.2. Prélèvements par filtration en vue de l’analyse globale
1.3. Echantillonnage et analyse des ions inorganiques
1.4. Détermination des concentrations en éléments
1.5. Analyse du Carbone Organique (OC) et du Carbone Elémentaire (EC)
2. Prélèvements par impaction
2.1. Impacteur ELPI utilisé pour la distribution en taille des éléments et ions présents dans les PM10
2.2. Impacteur utilisé pour l’analyse des particules individuelles
3. Analyse à l’échelle de la particule
3.1. Microscopie électronique à balayage analytique
3.2. Microspectrométrie et imagerie Raman
3.3. Spectrométrie de masse d’ions secondaires à temps de vol (ToF-SIMS)
4. Outils statistiques
Chapitre III : Régimes de pollution
1. Variabilité spatiale des polluants réglementés et typologie des stations
2. Variabilité temporelle des polluants réglementés
2.1. Evolutions saisonnières
2.2. Evolutions hebdomadaires
2.3. Evolutions journalières
3. Régimes de pollution en PM10
Chapitre IV : Régime anticyclonique – campagne estivale 2005
1. Contexte météorologique et qualité de l’air
2. Evolution de la composition chimique des PM10
3. Concentrations en éléments, ions, EC et OC en fonction du diamètre aérodynamique des particules
4. Analyse des particules individuelles
Chapitre V : Régime dépressionnaire – campagne hivernale 2006
1. Contexte météorologique et qualité de l’air
2. Evolution de la composition chimique des PM10
3. Concentrations en éléments et ions en fonction du diamètre aérodynamique des particules
4. Analyse des particules individuelles
Chapitre VI : Régime anticyclonique – campagne estivale 2006
1. Contexte météorologique et qualité de l’air
2. Evolution de la composition chimique des PM10
3. Concentrations en éléments et ions en fonction du diamètre aérodynamique des particules
4. Analyse des particules individuelles
Conclusion
Bibliographie
Annexes
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