Dispositif expérimental pour la caractérisation spectrale et temporelle d’une source X créée par laser 

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Codes de physique atomique et calcul de l’émission X deplasmas chauds et denses

Plasma Hors Equilibre Thermodynamique Local : modèle collisionnel – radiatif

Pour simuler l’émission X d’un plasma, les principaux processus atomiques doivent être pris en compte dans les équations de population des niveaux atomiques. On écrit les taux de peuplement et de dépeuplement en considérant les processus physiques suivants [8, 17] :
– ionisation collisionnelle et recombinaison collisionnelle,
– photoionisation, recombinaison radiative et recombinaison stimulée,
– excitation et désexcitation collisionnelle,
– photoexcitation, émission spontanée et émission stimulée,
– autoionisation et capture électronique.
Un système d’équations bilan décrivant les densités de populations des niveaux atomiques est résolu pour obtenir les distributions des niveaux excités et ionisés. Ces populations permettent de calculer plusieurs grandeurs nécessaires à la caractérisation d’un plasma comme les coefficients d’absorption et d’émission du rayonnement, les états moyens d’ionisation et l’énergie interne.
Dans le cas d’un plasma à l’équilibre thermodynamique, chaque processus collisionnel ou radiatif est exactement contrebalancé par son inverse [8]. On peut alors utiliser les hypothèses suivantes :
– Les électrons libres suivent une distribution maxwellienne f(v) dépendant de la densité Ne et de la température Te : f(v) = Ne 4π v2 !2π k mBTe« 3/2 e– 2mv kBT2e (1.2)
– La population relative des états liés est régie par la loi de Boltzmann (cf. éq. 1.3). Cette loi donne le rapport des populations de deux niveaux m et n. Pour un plasma ETL, en étudiant les rapports de raies, nous pouvons alors remonter à la température électronique Te Nm Nn = gm gn e–(Em–En)/kBTe (1.3)

Spectroscopie d’absorption X de la matière denseet tiède

Lorsqu’un photon X est absorbé par un atome, un électron passe d’un niveau interne initial d’énergie Ei à un état final d’énergie Ef, avec Ef > Ei. En considérant l’état initial connu, l’absorption d’un photon permet de sonder l’état final de l’électron. Selon l’état de la matière étudiée (structure, densité, température…) et selon l’énergie du photon absorbé, l’état final varie considérablement. Il peut s’agir d’un état final lié, d’un état du continuum, d’un état complexe influencé par des atomes voisins, voire par l’organisation plus globale de la matière… Les caractéristiques des spectres d’absorption se retrouvent par conséquent fortement modifiées. Le principe de la spectroscopie d’absorption X pour trois types de milieux différents est schématisé sur la figure 1.7. Pour un solide, le spectre d’absorption X est composé de flancs d’absorption alors que pour un plasma, nous observons des raies d’absorption en plus des flancs. Pour la matière dense et tiède, état intermédiaire entre le solide et le plasma chaud, les caractéristiques du spectre d’absorption restent à être explorées.
Le cas d’un plasma chaud est représenté sur la figure 1.8 : la transmission d’un échantillon d’aluminium est calculée avec le code Averroès – Transpec entre 1.5 et 1.8 keV, pour Ne = 1.7 × 1021 e-/cm3 et Te = 250 eV. On constate la présence de raies d’absorption, qui comme pour les raies d’émission, témoignent de l’état d’ionisation donc de la température du plasma. On retrouve d’ailleurs des structures spectrales équivalentes à celles de la figure 1.3 mais correspondant aux processus atomiques inverses (absorption versus émission).

Spectroscopie fine d’absorption X près des seuils

En plus des raies d’absorption correspondant à des transitions entre deux niveaux atomiques, s’ajoutent les flancs d’absorption correspondant aux transitions entre un niveau discret et le continuum. Le seuil d’absorption en lui-même contient déjà de nombreuses informations sur le milieu. En effet, tant que les électrons peuvent être considérés comme dégénérés, l’analyse de la position et de la pente d’un flanc d’absorption, comparées à un modèle de Fermi simple, peut être une manière de mesurer la température et la densité du milieu sondé [26, 30]. Les détails spectraux près d’un flanc d’absorption contiennent aussi de très nombreuses informations. Ce sont les techniques de spectroscopie fine d’absorption (X-ray Absorption Fine Spectroscopy, XAFS) qui regroupent les spectroscopies XANES (X-ray Absorption Near Edge Spectroscopy) et EXAFS (Extended X-ray Absorption Fine Pour un atome seul, l’absorption d’un photon X incident via le processus de photoionisation, a lieu si l’énergie de ce dernier hν est supérieure à un seuil d’ionisation E0. C’est ce que l’on appelle un seuil de photoionisation. Le flanc d’absorption d’un « atome isolé » de fer [32], est représenté schématiquement sur la figure 1.9. L’absorption d’un photon X est accompagnée de l’émission d’un photoélectron, éjecté dans le continuum (dit état libre). La section efficace de ce phénomène σi,f(ν) relie l’état lié initial |φi〉 à l’état libre final |φf〉. Elle s’exprime selon la règle d’or de Fermi : σi,f(ν) = a hν |〈φf|R|φi〉|2 (1.8)
avec φi,f, les fonctions d’ondes des états final f et initial i (|φf〉 = |φlibre〉 et |φi〉 = |φlié〉). La fonction d’onde de l’état initial est une fonction d’onde atomique de « coeur ». La fonction d’onde de l’état final correspond à la fonction d’onde du photoélectron. R est l’opérateur dipolaire électrique de l’atome, a est une simple constante numérique et hν est l’énergie du photon absorbé. Il existe des règles de sélection pour les transitions entre les niveaux |φi〉 et |φf〉 n’autorisant pas toutes les transitons possibles. Par exemple, pour un état initial 1s (l = 0), on ne sonde que les états p (l = ±1).
On définit µ0, l’absorption associée à un « atome isolé » : µ0 = σi,f(ν).

Calculs d’un spectre d’absorption XANES

Afin d’interpréter et d’extraire les informations pertinentes d’un spectre XANES d’un échantillon à l’état de matière dense et tiède, il est nécessaire de comparer les résultats expérimentaux avec des calculs de spectres d’absorption X près des seuils qui incluent de fait une certaine modélisation de la matière dense. Nous avons utilisé deux types de simulations de spectres XANES très différentes : un modèle de la matière dense et tiède associé à un calcul de diffusion multiple ou de différences finies et un code de Dynamique Moléculaire Quantique DMQ.

Dynamique Moléculaire Quantique

Le calcul du spectre XANES via un code DMQ a été développé par S. Mazevet, V. Recoules et G. Zerah [33, 34], à partir du code ABINIT [35] dans lequel a été implanté un calcul du coefficient d’absorption X. ABINIT combine la théorie de la fonctionnelle densité pour la structure électronique, couplée à une approche de dynamique moléculaire classique pour les ions. Ainsi la structure électronique est décrite quantiquement tandis que les ions suivent les équations de la dynamique moléculaire classique (équations de mouvement de Newton).
A chaque pas de temps, le calcul de la structure électronique est basé sur la théorie de la fonctionnelle de densité (Density Functional Theory, DFT) pour le traitement des électrons de valence.
Elle est appliquée ici à un système désordonné de N atomes dans une boîte avec des conditions aux limites périodiques. Ce calcul est effectué à volume constant et à température constante. Comme le montre le schéma 1.15, l’ensemble du calcul est autocohérent. A un instant donné du calcul, où le système est stabilisé, il est possible de calculer l’absorption µ(ν). Comme le seuil K d’absorption correspond à un électron issu de la couche 1s qui est éjecté dans le continuum, la fonction d’onde finale nécessaire pour le calcul de µ(ν) est obtenue en générant un trou dans la couche 1s. Le calcul de l’absorption est effectué en utilisant la partie réelle de la conductivité, donnée par la formule de KuboGreenwood [33] dans laquelle on considère la transition d’un électron de coeur vers les états vides ou partiellement occupés. Le déroulement du calcul itératif est résumé sur la figure 1.15.

Spectroscopie X intégrée en temps

Schéma expérimental

Nous avons cherché à optimiser l’émission X, issue d’un plasma chaud et dense créé par interaction laser matière, pour réaliser des expériences de spectroscopie d’absorption fine proche du flanc K de l’aluminium et observer les oscillations XANES et EXAFS. Nous avons donc caractérisé spectralement l’émission X dans la gamme d’énergie allant de 1.5 à 1.8 keV. Le dispositif expérimental, utilisé sous vide, est représenté en figure 2.5.
Le faisceau laser, décrit précédemment, est focalisé avec une lentille de focale de 200 mm, sur une cible rafraîchie à chaque impulsion laser. Pour cela, un support de cible motorisé a été développé : un disque tourne sur son axe horizontal ce qui permet, avec un faisceau laser fixe, de décrire des cercles d’impacts dont le rayon est modifié en changeant la hauteur de la cible. La hauteur de l’impact sur la cible, l’angle d’incidence laser et la vitesse de rotation de la cible, donc l’espace entre les impacts, sont contrôlables et modifiables directement durant une série de tirs laser. Concrètement, la vitesse de rotation de la cible est calculée en fonction de la hauteur de la cible, pour avoir une distance optimale entre les impacts. Une série d’impacts sur une cible est présentée sur l’image 2.6. Cette image a été réalisée avec un microscope en collaboration avec la PALA (Plate-forme d’Application des Lasers en Aquitaine). On constate que les impacts d’une série de tirs sont parfaitement espacés et réguliers. Leur profondeur et leur diamètre ont été mesurés à l’aide d’un profilomètre à environ 30 µm et 50 µm respectivement pour l’aluminium
L’ensemble des paramètres modifiables de l’interaction laser – matière sont alors les suivants :
– le type de cible solide utilisée (matériau, état de surface…)
– l’énergie laser (jusqu’à ∼ 5 mJ sur cible),
– la durée d’impulsion laser (de 30 fs à 5 .

Calibration spectrale

L’objectif est d’étudier spectralement l’émission X issue de l’interaction de l’impulsion laser avec une cible solide de Z élevé. Comme expliqué au chapitre 1, nous cherchons à obtenir un spectre d’émission de large bande spectrale et avec le minimum de structures spectrales. Il est donc impossible avec ce type de spectre d’utiliser des raies bien définies pour un calage spectrale. Nous avons besoin d’une procédure de calibration spectrale fiable et indépendante. Pour cela, nous utilisons les spectres d’émissions de couche K d’éléments de Z léger, comportant des raies d’émissions, isolées, connues et identifiées. Comme expliqué précédemment, nous visons une gamme spectrale s’étendant de ∼ 1.4 à 1.8 keV.

Raies de l’Aluminium

Pour étalonner nos spectres, nous avons mesuré le spectre de couche K de l’aluminium dont les raies d’émission de type Kα, Heα et Lyα sont parfaitement tabulées (cf. table 2.3). Sur la figure 2.13, deux spectres d’aluminium sont présentés. Ils ont été obtenus dans deux gammes d’énergies complémentaires. Les paramètres de l’interaction laser – matière sont : une énergie laser Elas = 4.5 ± 0.2 mJ et une durée d’impulsion laser τlas = 2.8 ± 0.3 ps.
La calibration (pixel – eV) est approximée par un polynôme d’ordre 2. La précision de cette calibration est de environ 1 eV sur l’emplacement des raies. La résolution spectrale accessible avec les cristaux MICA et KAP est aussi de ∼ 1 eV.

Soustraction du bruit de fond

Pour construire le spectre d’émission à partir de l’image mesurée par la CCD, nous intégrons le signal correspondant au spectre sur une largeur 2a (cf. figure 2.15). Le spectre intégré comprend l’émission X SX de la source plasma plus un bruit de fond B : S = SX+ < B > +∆B. On distingue la valeur moyenne du bruit de fond < B > et les fluctuations de ce bruit ∆B.
Les contributions au bruit de fond mesuré sont diverses :
– le bruit moyen associé au système de détection est soustrait directement durant la mesure. Pour cela, nous réalisons au préalable de toute acquisition, une image de bruit de fond durant le même temps d’acquisition. Cette image est par la suite soustraite systématiquement lors de la mesure. Il reste cependant les fluctuations statistiques de ce bruit qui correspondent à seulement quelques comptes CCD quand on refroidit la CCD à -35°C.
– sur l’ensemble de l’image, s’ajoute au bruit de détection, un bruit dû au rayonnement Xdurs (issu des électrons chauds du plasma) et un bruit de fluorescence des cristaux. Il nous est impossible de différencier ces différentes contributions qui constituent un fond moyen.
Durant l’analyse, nous effectuons une soustraction de ce fond moyen < B >. Celui-ci est évalué en intégrant le signal mesuré sur deux zones (Mhaut et Mbas, cf. figure 2.15), de part et d’autre du spectre, et de tailles égales à a, la moitié de la zone d’intégration du spectre S. Pour corriger du bruit de fond moyen < B >, il suffit de soustraire Mhaut et Mbas au spectre brut S : Scorr = S– < B >= S – (Mhaut + Mbas).
– au niveau des pixels CCD comprenant le signal du spectre mesuré, s’ajoute aussi un bruit statistique, dit de grenaille, associé au comptage de photons (∝ √N, avec N le nombre de photons).
Au final, il reste le bruit d’origine extérieure, de valeur moyenne nulle (X-durs…) et le bruit statistique de grenaille.

Correction des défauts des cristaux KAP

Le cristal MICA étant trop limité pour obtenir une bonne caractérisation spectrale des sources X d’éléments de Z élevé, nous avons utilisé le second spectromètre, composé du cristal KAP, pour les études de spectroscopie intégrée en temps.
Lors de l’étude des spectres de large bande spectrale, réalisés avec le spectromètre KAP, nous avons constaté l’apparition de structures, systématiques quel que soit l’élé- ment étudié, mais corrélées à l’alignement du cristal. En se placant hors du plan focal du cristal KAP, l’ensemble de ces structures apparaît nettement (cf. figure 2.20). Ces structures existent à la fois dans la dimension spectrale et dans la dimension spatiale. Il ne s’agit donc pas de problèmes liés à la source X. On les distingue très nettement des raies d’émission. Ces structures correspondent à des défauts de réflectivité, intrinsèque à la fabrication des cristaux. Au foyer, elles sont un peu lissées du fait de l’intégration suivant la dimension spatiale. Les modulations induites par ces défauts s’étendent sur une relativement grande échelle spectrale (quelques dizaines d’eV). Sur un spectre de raies fines tel que l’aluminium, elles ne sont pas visibles bien qu’elles puissent contribuer à modifier les rapports de raies. Sur les spectres d’émission d’éléments de Z élevé, présentant des structures d’émission particulièrement larges, l’effet de ces modulations spectrales est clairement visible. Il conduit à la formation de fausses structures dans le spectre.
Afin de remonter proprement aux spectres d’émissions de large bande spectrale, des éléments de Z élévé, nous avons mis en place la méthodologie suivante : dans un premier temps, la réflectivité du cristal KAP est obtenue expérimentalement dans la configuration de la figure 2.20, i.e. la CCD est décalée du plan focal. On obtient une cartographie 2D de la réflectivité du KAP. Dans un second temps, on intègre le long de la dimension spatiale, cette carte 2D de réflectivité. Le spectre de réflectivité du cristal obtenu est recalé en fonction des paramètres de réglage du spectromètre. Dans un dernier temps, le spectre brut est corrigé de ce facteur de réflectivité.

Etudes temporelles : spectres résolus en temps

Afin de pouvoir sonder la matière dense et tiède avant son expansion, nous devons nous assurer que la source X utilisée est suffisament brève. Typiquement, comme détaillé en introduction de ce manuscrit, pour un solide de environ 100 nm d’épaisseur, chauffé à quelques eV, le temps caractéristique de l’expansion est de l’ordre de plusieurs dizaines de ps. Nous devons nous assurer que la durée de la source X utilisée a une durée inférieure à quelques picosecondes.
Après avoir étudié les caractéristiques spectrales de l’émission X de couche M d’un élé- ment de Z élevé irradié par un laser, nous avons mesuré la durée de cette émission X. Dans un premier temps nous avons étudié le comportement temporel de l’émission X de l’aluminium pour étendre nos observations aux éléments samarium, gadolinium, dysprosium, erbium et ytterbium. Nous avons aussi mesuré les durées d’émission X en fonction de la durée d’impulsion laser qui est, comme nous l’avons vu précédemment, un paramètre très important pour piloter la source X.
Le dispositif expérimental, composé d’une Caméra à Balayage de Fente (CBF), couplée à un cristal de Bragg KAP, est exposé au chapitre 2. Il permet de détecter le rayonnement X avec une double résolution spectrale et temporelle. La résolution temporelle et la vitesse de balayage de la CBF ont été mesurées quotidiennement. L’exploitation des données est réalisée en suivant les étapes suivantes :
– Mesure de la largeur en 1/e, notée τ1/e[px], exprimée en pixels (px), de la trace résolue temporellement en utilisant une courbe d’ajustement gaussienne (simple ou double selon les cas, voir plus loin).
– Conversion de τ1/e[px] en une durée exprimée en picoseconde (ps) rms : τmes[ps rms] = τ1/e √[2px] . η[mm/px] . vbal[ps/mm] (3.1)

Table des matières

Introduction
Bibliographie
1 Spectroscopie X des plasmas denses
1.1 Mécanismes d’émission X de plasmas chauds créés par lasers
1.1.1 Interaction laser – matière : profils de densité et de température
1.1.2 Processus atomiques mis en jeu dans l’émission X
1.1.3 Émission de couche M de plasmas de Z élevé
1.1.4 Codes de physique atomique et calcul de l’émission X de plasmas chauds et denses
1.2 Spectroscopie d’absorption X de la matière dense et tiède
1.2.1 Spectroscopie fine d’absorption X près des seuils
1.2.2 Pré-requis expérimentaux
1.2.3 Calculs d’un spectre d’absorption XANES
1.3 Conclusion
Bibliographie
2 Dispositif expérimental pour la caractérisation spectrale et temporelle d’une source X créée par laser 
2.1 Dispositif expérimental
2.1.1 Le laser Aurore du CELIA
2.1.2 Spectroscopie X intégrée en temps
2.1.3 Spectroscopie X résolue en temps
2.2 Analyse et méthodologie
2.2.1 Calibration spectrale
2.2.2 Soustraction du bruit de fond
2.2.3 Conversion en nombre absolu de photons
2.2.4 Correction des ordres supérieurs du cristal MICA
2.2.5 Correction des défauts des cristaux KAP
2.2.6 Analyse des spectres résolus en temps
Bibliographie
3 Caractérisation et optimisation d’une source X ultra-brève et de large bande spectrale 
3.1 Etude spectrale : spectres intégrés en temps
3.1.1 Eléments de Z léger : exemple de l’aluminium
3.1.2 Eléments de Z élevé
3.1.3 Bilan de l’optimisation spectrale de l’émission X
3.2 Etudes temporelles : spectres résolus en temps
3.2.1 Cas de l’aluminium
3.2.2 Cas des éléments de Z élevé
3.2.3 Simulation de la durée d’émission : calcul hydrodynamique simplifié associé au code Averroès – Transpec
3.3 Conclusion
Bibliographie
4 Spectroscopie d’absorption X près du seuil K de l’aluminium 
4.1 Dispositif expérimental adapté à la spectroscopie d’absorption X
4.1.1 Premier dispositif expérimental à un cristal
4.1.2 Dispositif expérimental à deux cristaux
4.1.3 Origine du bruit et optimisation
4.1.4 Analyse du spectre d’absorption X près du flanc K de l’aluminium froid
4.2 Aluminium dense et tiède : chauffage par protons
4.2.1 Expérience de chauffage par protons
4.2.2 Qualité des spectres XANES « froids » (discussion sur le bruit lié aux protons)
4.2.3 Spectres XANES de l’aluminium chauffé
4.3 Conclusion
Bibliographie
Conclusion et perspectives 
Bibliographie

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